气相组分对氨吸收同步脱除模拟烟气SO2 和NOx 的影响

在pH值5.9～6.1,吸收液浓度≥1 mol·L-1的条件下,分析了模拟烟气的NOx氧化度、O2和SO2浓度,以及添加液相S(Ⅳ)氧化抑制剂Na2S2O3对SO2、NOx吸收脱除效率的影响.结果表明,氨可高效吸收脱除SO2和NO2,但对NO的吸收脱除效率几乎为0,因此,NO氧化是其吸收脱除NOx的前提.吸收液S(Ⅳ)浓度是影响NO2脱除效率的关键因素,气相O2浓度越高或SO2浓度越低,吸收液S(Ⅳ)浓度降低越快,继而使NO2吸收脱除效率降低越快.通过添加S(Ⅳ)氧化抑制剂S2O23-到吸收液,可在一定程度上抑制其氧化,从而延缓NO2吸收脱除效率的降低.     

基于碳捕集的富氧燃煤烟气联合脱硫脱硝试验研究

富氧燃煤烟气压缩液化CO2的高压低温工况为NO氧化为易溶于水的NO2提供了十分有利的条件.基于小型高压吸收试验装置,采用配制的富氧燃煤模拟烟气,在高压常温下进行了NO、SO2、O2与H2O的吸收反应试验.根据反应前后的气液产物分析,测定了不同组分比例与不同压力下混合气体中NO与SO2的转化率.NO氧化与吸收试验表明,NO转化为HNO3的比率随压力升高而增加,在0.5 ～2 MPa之间增加很快,在2 ～3 MPa之间增速趋丁平缓,压力达3 MPa以上时,90％以上的NO均转化为稀硝酸,且初始NO浓度越高,NO的转化率越大.混合气体中同时存在5O2与NO的联合吸收试验发现,只有少量的NO转化成了NO3-,SO2向H2SO4的转化率随压力升高而增加,初始SO2浓度越大,转化率越高.分析表明,SO2与NO同时存在时SO2先行转化为SO3,NO充当了催化剂,但SO2转化为SO3的一次转化率小于35％,反应酸液产物的多次循环能使SO2的转化率达到90％以上.建议的工艺流程中需采用两座吸收反应塔顺序脱除SO2与NO并回收稀酸溶液,有望在富氧燃煤发电捕集CO2系统中降低脱硫脱硝成本,部分地弥补富氧燃烧机组发电成本的增加.     

液相氧化-吸收脱除模拟烟气中NOx的研究

分别采用Na Cl O2和Na2SO3溶液作为氧化液和吸收液,在自行设计的鼓泡塔反应系统进行了液相氧化-吸收脱除模拟烟气NOx的研究,考察了气相SO2浓度、Na Cl O2和Na2SO3投加量以及p H值等因素对NO氧化和NOx脱除的影响.结果表明,SO2会优先于NO与氧化剂反应,从而增大氧化剂消耗量.偏酸性条件有利于NO氧化,但酸性太强会导致Na Cl O2分解为Cl O2逸出.碱性吸收液对NO几乎不具吸收脱除效果,但共存NO2能促进NO的吸收脱除.SO2对NO2吸收脱除具有促进作用.     

非热等离子体强化碱液吸收脱除烟气中NO和Hg0的研究

采用正电晕放电产生非热等离子体将模拟烟气中的NO和Hg0氧化成更易吸收的NO2和Hg2+,从而强化其碱液吸收脱除,并考察放电电压及入口SO2和NO浓度对氧化和脱除效果的影响.结果表明,随着电压升高,NO和Hg0的氧化和脱除量增加.当NO浓度为134 mg/m3,放电电压为12.8kV时,吸收塔出口NO和NO2浓度分别为0和69 mg/m3.当Hg0浓度为110 μg/m3,放电电压为13.1 kV时,吸收塔出口Hg0和Hg2+浓度分别为22 μg/m3和11 μg/m3.SO2对Hg0的氧化和脱除具有一定促进效应,且这种效应随SO2浓度提高而增强,但SO2对NO的氧化和脱除影响不大.NO对Hg0氧化有明显的抑制效应,随着NO浓度提高,Hg0氧化和脱除量显著降低.当800 mg/m3 SO2、 134 mg/m3 NO和110 μg/m3 Hg0共存时,对应77 J/L的能量输入,NO和Hg0的脱除率分别为57%和31%.     

氨水/FeⅡEDTA溶液同时脱硫脱硝实验研究

在间歇鼓泡反应器中,采用FeⅡEDTA复配氨水对协同吸收SO2和NO进行了研究,研究过程中考察了NH3-NH+4的浓度、吸收液温度、初始pH值、络合剂浓度及种类对SO2和NO吸收效果的影响.结果表明,当NH3-NH+4的浓度小于2.1412 mol·L-1时,NO的脱除率随着NH3-NH+4浓度的增加而增大,当NH3-NH+4的浓度大于2.1412 mol·L-1以后,由于过多的硫酸根的影响,对NO的吸收有抑制作用;温度的升高不利于SO2和NO的吸收;随着pH值由小到大的变化,FeⅡEDTA在液相中的组成形态发生改变,其络合能力在pH为6.5时达到最大值;络合剂浓度增加,脱硝率随之增加.当FeⅡEDTA浓度增加到0.03 mol·L-1以后,脱硝率的增长趋势随着络合剂浓度的增大变缓;与氯化钴、高锰酸钾、三乙醇胺、尿素和氨水复配后的溶液吸收NO过程相比较,FeⅡEDTA络合剂对NO的脱除率明显高于其他添加剂,是最佳的氨水复配络合吸收剂.根据实验结果,本系统中最佳协同脱除SO2和NO的工艺条件为:NH3-NH+4浓度为2.1412 mol·L-1,吸收温度为50℃,pH为6.5和FeⅡEDTA浓度为0.03 mol·L-1.     

2016-2020年成都市大气质量变化特征及健康风险评价

本文基于成都市2016—2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度监测数据,运用主成分分析(PCA)和复合污染特征分析污染物特征及来源,并采用美国环境保护署(USEPA)推荐的健康风险评价模型评估了PM2.5、PM10、SO2、NO2的健康风险,结果表明:2016-2020年成都市除O3外其余5种大气污染物浓度逐年降低,O3浓度总体呈上升趋势.相比2016年,2020年PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO平均质量浓度降低幅度为26.79％,30.44％,50.00％,24.49％,41.18％;O3平均质量浓度上升9.03％.主成分分析和复合污染特征分析表明大气污染物来源具有同一性.2016—2020年成都市PM2.5非致癌风险指数均大于PM10非致癌风险指数.与其它年份相比,成都市2016年PM2.5和PM10的健康风险值均最高,分别为2020年的1.55倍和1.54倍.SO2和NO2的健康风险存在年龄差异,大气污染物的健康风险随年龄的增加而降低,对老人造成的健康风险最小,儿童最大.2016年男童和女童(<6岁)SO2/NO2健康风险值最高,是2020年的2.50/1.46倍.6～17岁和60岁以上人群,男性健康风险小于女性,其余年龄段男性健康风险均大于女性.成都市各人群PM2.5、PM10、SO2和NO2的健康风险均未超过USEPA推荐的1×10-6～1×10-4可接受风险范围.     

2006─2010年环保重点城市主要污染物浓度变化特征

利用2006─2010年全国环保重点城市的空气质量日报数据,分析了大气ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)的变化特征. 结果表明:从年际变化看,ρ(SO2)和ρ(PM10)呈下降趋势,ρ(NO2)变化不显著.从季节变化看,ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)均呈冬季高、夏季低的特征.从浓度谱分布看,全国大气中ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)分别集中在0～0.150、0～0.100和0～0.250 mg/m3范围内,ρ(SO2)和ρ(PM10)谱峰区间逐渐向低浓度范围偏移,高浓度事件逐渐减少,表明SO2和PM10污染得到较明显的控制,而ρ(NO2)谱峰变化不大.从浓度变化看,山西ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(PM10)下降最明显,年变化率分别为-11.2、-3.6和-14.2 μg/m3;青海ρ(SO2)、山东ρ(NO2)和ρ(PM10)的上升趋势最明显,年变化率分别为4.4、2.7和4.5 μg/m3.      

Fe(Ⅱ)EDTA络合剂吸收NO的研究

在鼓泡反应器中,以Fe(Ⅱ)EDTA络合剂溶液为吸收液,给定NO与SO2的初始浓度分别为330 mg/m3与4 850 mg/m3,研究了温度、络合剂浓度等对Fe(Ⅱ)EDTA吸收NO的影响。结果表明,吸收液初始pH为6.5,温度为50℃,络合剂浓度为0.01 mol/L时,脱硝率可达到62.5%。并且得到Fe2+:EDTA=1∶1.5时脱硝率最好。SO2对络合剂单独脱硝有促进作用,可使脱硝率长时间保持在45%以上。在Fe(Ⅱ)EDTA溶液中添加4%氨水,对同时脱硫脱硝有一定的积极作用。     

沧州市大气污染特征观测研究

利用沧州2009年7月～2011年7月的NOx(NOx=NO+NO2)、O3、SO2以及PM10的观测数据,分析了沧州市大气污染物的日变化、月平均变化、年变化以及季节平均变化特征.结果表明,NOx、PM10日变化为双峰型,O3为单峰.SO2日变化也呈现为双峰型,但是其变化幅度较平缓.NO、NO2、NOx、SO2有较相同的季节变化趋势.NO、NO2、NOx、SO2及PM10冬季值最大,分别为(30.0±18.9)μg·m-3、(50.5±19.8)μg·m-3、(80.5±38.7)μg·m-3、(62.1±34.7)μg·m-3、(201.6±98.5)μg·m-3.臭氧夏季浓度最高,其月均值为(88.0±22.3)μg·m-3.NO、NO2、NOx、O3、SO2及PM10年均值分别为(18.9±14.5)μg·m-3、(37.6±13.0)μg·m-3、(56.5±27.5)μg·m-3、(49.9±16.3)μg·m-3、(31.6±19.5)μg·m-3、(156.7±79.1)μg·m-3.秋冬季污染物主要为NOx(NOx=NO+NO2)、SO2以及PM10,夏季污染物主要为O3.     

2020年南通市大气颗粒物组分和污染特征分析

本次研究以南通市大气颗粒物组成和污染特征为研究对象,利用南通市大气超级站监测数据,分析了2020年南通市PM2.5和PM10浓度水平,时间变化特征和组分特征.结果表明,2020年南通市PM2.5和PM10年均质量浓度分别为34μg/m3和56μg/m3,具有明显的冬高夏低的特征,PM2.5/PM10呈现为冬季>夏季>春季≈秋季.PM2.5中含碳组分和水溶性阴阳离子高低顺序为:NO3->OC>SO2-4>NH4+>EC>Cl->K+>Na+>Ca2+>Mg2+.冬季OC、NH4+、SO2-4和NO3-浓度值显著高于其他三个季节,PM2.5中NO3-、OC、SO2-4和NH4+的占比分别为27.7％、15.4％、15.0％和14.2％.NO3-/SO2-4比值为1.9,表明受移动源影响较大;OC和EC浓度均为冬季最高,夏季最低,四季OC/EC介于3.2～4.6,表明南通全年均受二次有机碳(SOC)的影响,且主要受柴油、汽油车的尾气排放和燃煤排放影响.     

氢基质生物膜反应器去除水中硒酸盐研究

利用连续搅拌氢基质生物膜反应器研究氢气(H2)分压,NO3--N,SO42-,SeO42-进水浓度对水中硒酸盐去除效果的影响.结果表明,H2分压是水中氧化态污染物NO3-,SO42-,SeO42-去除效果的重要影响因素,随着H2分压从0.02MPa上升到0.08MPa,SO42-的去除率从3.5%上升到46.3%,总Se的去除率从60.7%上升到82.1%,NO3-全过程都完全被还原为N2;随着NO3--N进水浓度从5mg/L增加到50mg/L,SO42-,SeO42-的去除率逐渐下降至0,并出现NO2-的积累;SO42-进水浓度的增加对NO3-,SeO42-去除效果影响不大,去除率分别保持在99.5%和65%以上,三种氧化态污染物得电子的优先级为NO3->SeO42->SO42-.在NO3--N浓度为10mg/L,SO42-浓度为25mg/L的水质条件下,反应器设置H2分压为0.04MPa,进水Se(VI)浓度在0.25~2mg/L的范围内总Se可以取得80%以上的去除效果.     

南京青奥期间污染减排对空气质量影响研究

为评估污染减排对南京青奥期间空气质量影响,利用排放系数法估算减排量,利用敏感系数分析管控措施有效性.结果表明:经过8月份的强力减排,SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO与VOCs减排量分别为3438、4402、3177、7249、15890与4052 t,减排比例分别为-29%、-25%、-45%、-65%、-26%、-22%;环境空气中SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO与O3浓度环比7月分别下降了-18.8%、-15.0%、-37.0%、-35.4%、-7.1%与-50.4%;敏感系数排序为:O3>PM2.5>SO2>NO2>PM10>CO,除了O3外,其余污染物浓度下降比例小于减排比例,说明要取得一定空气质量改善,需要付出更多的减排努力.     

次氯酸钙溶液脱硫脱硝一体化过程热力学分析

烟气脱硫脱硝一体化技术已成为当前大气污染防治领域的研究热点,其中氧化剂液相吸收法极有可能率先实现产业化。文章理论上首次提出了次氯酸钙溶液脱硫脱硝一体化技术,利用热力学函数计算分析了脱硫脱硝反应的方向和限度,通过SO2和NO平衡分压计算推导了污染物的脱除效率,考察标准吉布斯函数变分析了该技术的优势。结果表明:脱硫脱硝反应的标准吉布斯函数变分别为-614.55和-888.21 kJ/mol,热力学角度上完全可行,反应限度极深,优于文献中介绍的尿素、NaClO2、KMnO4/NaOH溶液吸收法和臭氧结合氨水吸收法。同时,SO2和NO平衡分压很小,说明次氯酸钙溶液几乎可以完全脱除烟气中的SO2和NOX。     

Simultaneous removing SO2 and NO by a new system containing cobalt complex

Absorption and catalytic oxidation of nitric oxide can be achieved by using cobalt（Ⅲ） ethylenediamine （Co（en）3^3＋. When simultaneous absorbing SO2 and NO, the precipitation of Co2（SO3）3 will be yielded and the NO removal will be decreased. A new catalyst system using Co（en）3^3＋ coupled with urea has been developed to simultaneous remove NO and SO2 in the flue gas. NO is absorbed and catalytically oxidized to nitrite and nitrate by Co（en）3^3＋. The dissolved oxygen in scrubbing solution from the feed stream acts as oxidant. Urea restrains the precipitation of Co2（SO3）3 by oxidizing SO3^2-to SO4^2- as COSO4 is more soluble in water. The experimental results proved that nearly all SO3^2- can be oxidized to SO4^2- and the high NO and SO2 removal could be obtained with the new system. The NO removal is influenced by gas flow rate, the concentration of Co（en）3^3＋ and urea in the absorption solution, the temperature of the scrubbing solution and the content of oxygen in the flue gas. The low gas flow rate is favorable to increase the NO removal. The experiments proved that the NO removal could be maintained at more than 95% by the system of 0.02 mol/L Co（en）3^3＋ and 1% urea at 50℃ with 10% O2 in the flue gas.     

被动采样监测珠江三角洲NOx、SO2和O3的空间分布特征

为获得珠江三角洲区域污染特征,采用被动扩散采样技术,在珠江三角洲200 km×200 km网格区域内测量11月两周暴露的NO2、SO2和O3浓度水平,采用克里格空间插值法(Kriging)获取NOx、SO2和O3的空间分布特征,并与源清单和已有模型结果比对.采用反向轨迹方法模拟了O3的输送途径.结果表明,采样期间珠江三...     

兰州市空气污染对呼吸系统疾病入院人数的影响

为评价兰州市空气污染对居民呼吸系统疾病日入院人数的影响,采用时间序列半参数广义相加模型(GAM),在控制了长期趋势、“星期几效应”及气象因子等混杂因素的影响后,分析2007~2009年兰州市空气污染物与呼吸系统疾病日入院人数的暴露-反应关系,并按性别和年龄层建立模型.3种空气污染物有一定的滞后效应,PM10滞后2d或5d,SO2滞后3d,NO2在当天或滞后3d对呼吸系统疾病入院人数的相对危险度(RR)值达到最大,其中PM10、SO2和NO2对呼吸系统疾病全人群的RR值分别为1.015、1.049和1.040.年龄￡15岁的人群对兰州市空气污染最为敏感,其次为年龄365岁的老年人群;空气污染对男性的影响较女性明显.     

Simultaneous oxidation of NO, SO2 and Hg0 from flue gas by pulsed corona discharge

A process capable of oxidizing NO, SO2 and Hg0 was proposed simultaneously, which utilized a high-voltage and short-duration positive pulsed corona discharge. By focusing on NO, SO2, and Hg0 oxidation efficiencies, the influences of pulse peak voltage, pulse frequency, initial concentration, electrode number, residence time and water vapor addition were investigated. The results indicate that NO, SO2 and Hg0 oxidation efficiencies depend primarily on the radicals (OH, HO2, O) and the active species (O3, H2O2), etc. produced by the pulsed corona discharge. The NO, SO2 and Hg0 oxidation efficiencies improved as increasing pulse peak voltage, pulse frequency, electrode number and residence time, while they are reduced with an increasing initial concentration. By adding water vapor, SO2 oxidation efficiency is improved remarkably, while NO oxidation efficiency is decreased slightly. In our experiments, the simultaneous NO, SO2, and Hg0 oxidation efficiencies reached to 40%, 98% and 55% with the initial concentrations 479 mg/m3, 1040 mg/m3, and 15.0 ug/m3, respectively.     

大气例行点位常规监测污染物的相关性分析及防控措施研究

根据济南市历下区5个大气例行监测点位2015年上半年PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3逐小时浓度的监测数据,通过SPSS软件对各项污染物的相关性进行分析得出:CO与PM2.5、PM10、SO2、NO2强相关性出现次数最多,表明CO排放源是引起颗粒物污染的主要原因之一.对监测点位周边2 km范围内机动车尾气和餐饮燃煤两项污染源进行排放量估算得出:机动车尾气CO、NOx、PM2.5和PM10年排放量分别为388.18吨、111.18吨、4.35吨和4.72吨;餐饮燃煤CO、SO2、NOx年排放量分别为36.0吨、24.0吨和9.6吨.因此,控制CO排放源对改善济南市大气环境质量至关重要.     

半胱氨酸亚铁溶液吸收一氧化氮的研究

在鼓泡吸收瓶中,对半胱氨酸亚铁[Fe²⁺(CyS^-)₂]溶液络合吸收一氧化氮(NO)进行了研究.考察了不同[Fe²⁺]和[CySH]的配比、pH值、模拟烟气中的氧含量、SO₃^2-浓度等对NO吸收的影响.结果表明,Fe²⁺:CySH=1:4配比的溶液能达到较大的吸收容量.Fe²⁺(CyS-)2吸收剂在pH=8条件下的吸收效果明显优于偏酸条件下的效果.当氧气含量达到5.5%时,NO的吸收容量约下降48%.当SO₃²/Fe²⁺(CyS-)2为1时吸收剂的吸收容量约为不含SO₃^2-的溶液的1.5倍.模拟烟气中氧气含量越高,SO₃^2-对NO吸收容量的影响越明显.相同浓度的亚铁络合吸收剂,Fe²⁺(CyS-)2的NO吸收容量略高于常用吸收剂Fe²⁺(EDTA^2-),并且Fe²⁺(CyS-)2的抗氧化性能优于Fe²⁺(EDTA^2-).     

空气污染物远程传输对海岛型城市污染的影响

为探明海岛型城市的污染成因,采用MM5/CALPUFF模型定量测算区域传输对舟山群岛大气环境的影响.结果显示,舟山在冬季主要受西北方向大陆上空高浓度污染物传输影响,上海对其外来影响最大,SO2和NO2的贡献率在71%~79%和72%~83%之间;而在夏季受偏南气流影响,浙江省对其影响最大,SO2和NO2贡献率在52%~63%和49%~55%之间.舟山群岛在高频率、高风速的持续性西北风和偏北风作用下,易形成重污染天气,各监测点NO2最大小时浓度在122~194μg/m3之间,区域传输的贡献率在98%以上.开展区域联防联控工作,才能根本改善舟山群岛环境空气质量.