改性赤泥负载Pt催化剂催化氧化甲苯的性能

以改性赤泥为载体,采用浸渍方法制备低成本改性赤泥(MRM)负载Pt催化剂,并探究Pt含量对Pt/MRM催化剂催化氧化甲苯活性影响.结果表明0.4Pt/MRM表现出最佳的催化活性,在230℃时甲苯转化率为100%.当空速高达120000h^-1时0.4Pt/MRM催化剂依然能保持着较高的催化活性.当甲苯进口浓度为5000mg/m³时仍可以有效氧化甲苯.采用XRD、FT-IR、BET、H₂-TPR和O₂-TPD等手段进行表征测试分析发现,MRM的比表面积较RM大幅度提高,使MRM能够更好分散活性组分Pt,成为合适的活性组分Pt的催化剂载体.同时所制备的x Pt/MRM催化剂具有较高的比表面积和良好的孔结构.改性赤泥中Fe₂O₃与活性组分Pt物种相互作用,使催化剂的总氧解吸量增大,提高了催化剂表面氧的迁移率,从而提高了催化效率.     

石墨烯量子点辅助合成Cu-MOFs及CO2吸附行为

选用一种成本低、可大规模合成的Cu基MOFs（Cu-MOFs）材料作为CO₂吸附剂,在原位合成过程中添加石墨烯量子点以调控其晶体结构.结果表明：适量石墨烯量子点的添加有利于提高Cu-MOFs的比表面积和孔体积,相比未改性MOFs材料,改性后的CO₂吸附性能有所提高,25℃,100kPa时提高了4.5%.随着温度升高,吸附容量提升越明显.改性后的MOFs对于N₂的吸附量则比未改性时更低,因此计算得到的CO₂/N₂吸附选择性也更高,增加了近一倍.综合等量吸附热的考察结果发现,尤其添加适量含N石墨烯量子点的Cu-MOFs吸附剂不仅具备了较高的吸附容量、吸附选择性,还展现了较理想的吸附热,因此兼具了较优CO₂吸附性能和较低脱附能耗的特点,为MOFs吸附剂的改性提供了一点参考价值.     

废弃Mg(OH)2/AC焙烧产物对染料吸附性能研究

吸附染料后的废弃Mg(OH)2/AC复合材料经高温焙烧得到MgO/AC复合材料,研究了制备MgO/AC的最佳焙烧条件,采用差热-热重、BET比表面积测定、X射线衍射(XRD)等技术对其进行表征,考察了MgO/AC对弱酸性艳蓝RAWL的吸附及再生性能.结果表明,伪二级动力学和Langmuir模型更适合描述MgO/AC对弱酸性艳蓝RAWL的吸附过程.4次再生后的MgO/AC对弱酸性艳蓝RAWL吸附能力仍可达到新鲜MgO/AC的1.08倍,是新鲜Mg(OH)2/AC吸附能力的2.11倍,为印染废水处理提供了廉价高效的吸附剂.     

废弃Mg(OH)_2/AC焙烧产物对染料吸附性能研究

吸附染料后的废弃Mg(OH)2/AC复合材料经高温焙烧得到MgO/AC复合材料,研究了制备MgO/AC的最佳焙烧条件,采用差热-热重、BET比表面积测定、X射线衍射(XRD)等技术对其进行表征,考察了MgO/AC对弱酸性艳蓝RAWL的吸附及再生性能.结果表明,伪二级动力学和Langmuir模型更适合描述MgO/AC对弱酸性艳蓝RAWL的吸附过程.4次再生后的MgO/AC对弱酸性艳蓝RAWL吸附能力仍可达到新鲜MgO/AC的1.08倍,是新鲜Mg(OH)2/AC吸附能力的2.11倍,为印染废水处理提供了廉价高效的吸附剂.     

Mg掺杂钙钛矿复合催化剂的CO2甲烷化催化性能研究

为促进CO₂转化与利用技术深入发展,助力“双碳”政策顺利实施,通过开展基础研究的方式,在调制具有钙钛矿复合结构的催化剂基础上,开展了一系列CO₂加氢合成甲烷(CH₄)的实验研究。对比考察了催化剂各构成要素对催化性能的影响。通过单因素变量实验,详细探究了温度与催化性能之间的关系,借助XRD、BET、SEM、CO₂-TPD、XPS等分析手段对催化剂微观结构进行详细分析和表征,解析了催化剂理化性质对催化活性的影响,明确了在钙钛矿型催化剂中掺杂Mg对调控CH₄选择性的积极作用。结果显示,催化剂La_0.9Mg_0.1Co_0.5Ni_0.5O₃在常压下具有优异的催化性能,在350～500℃内,可以获得接近100%的CH₄选择性。表征方法证明Mg的掺杂可以提供更多的CO₂吸附位点,对提升催化性能具有重要的辅助作用。     

MgO改性莲蓬壳生物炭的制备及其磷吸附特性

为了研究生物炭作为磷吸附剂的潜在应用特性,本文通过将MgO与莲蓬壳混合物快速热解制备纳米MgO-生物炭吸附剂.采用XRD、BET、SEM和TEM对其理化特性进行表征,并进行了吸附实验.结果表明,MgO主要以薄片状和颗粒状的形态负载在炭表面,使吸附活性位点增加,MgO-生物炭MBC3吸附量是未负载MgO生物炭MBC1的14倍,热解通10%CO_2载气,MBC9的吸附量进一步增加为MBC1的16倍.准二级动力学能更好地描述吸附过程,磷酸根在MgO-生物炭上的吸附是以化学吸附为主导.MBC3和MBC9的Langmuir最大吸附量分别可达到283. 26 mg·g~(-1)和297. 96 mg·g~(-1). MgO-生物炭是一种高效的磷吸附剂,可用来治理水体富营养化问题.     

葡萄树基活性炭的制备及其CO2吸附特性

为探讨葡萄树基活性炭在碳捕集与封存领域中的潜力,分别以葡萄树枝和树皮为原料采用CO₂活化法在800℃下制备了葡萄树枝基活性炭和葡萄树皮基活性炭,根据N₂物理吸附法计算了比表面积,用二维非定域密度函数理论（2D-NLDFT）分析了孔径分布特性,并使用热重分析法表征了两种活性炭的热解特性以及30℃的CO₂吸附特性.结果表明:①葡萄树枝基活性炭具有微孔结构,微孔孔径在0.36~1.6 nm之间,孔径为0.66 nm的微孔最多;葡萄树皮基活性炭具有大量微孔和少量中孔,孔径主要集中在0.36~1.9 nm之间.②葡萄树枝基和葡萄树皮基活性炭的CO₂吸附容量分别为1.096和0.247 mmol/g.③两种活性炭的CO₂吸附以物理吸附为主,其CO₂饱和产物在45℃前释放全部CO₂,葡萄树枝基活性炭的CO₂饱和产物较葡萄树皮基活性炭的CO₂饱和产物难于释放CO₂.④两种活性炭吸附CO₂后,在热重特性上出现的微量变化表明活性炭物质结构上的变化.研究显示,葡萄树枝基活性炭是一种良好的CO₂捕集材料,但其CO₂吸附容量比其他同类活性炭低,CO₂吸附量较高的葡萄树基活性炭的制备条件和改性方法需要进一步研究.      

基于铁锰泥的除砷吸附剂性能比较及吸附机理

为解决反冲洗铁锰泥粉末吸附剂（BSPA）使用后难以泥水分离问题,将除铁锰水厂生物滤池产生的反冲洗泥制成颗粒吸附剂（GA）和磁性粉末吸附剂（MPA）,并对BSPA、GA和MPA的除砷性能进行了比较,通过SEM、TED、XRD、BET、FTIR等技术对3种材料进行了表征,寻找3种吸附剂之间除砷性能差异的根源.结果表明,BSPA、GA和MPA对As （V）的最大吸附容量分别为40.980,5.048,8.694mg/g,改性后的吸附材料GA和MPA对砷的吸附能力下降.BSPA是一种以纤铁矿为主的无定形结构混合物,并混有针铁矿和结晶度差的水铁矿,GA的XRD图谱中出现石英晶体和少量赤铁矿晶体的衍射峰,而MPA的主要成分为结晶程度较高的磁赤铁矿.3种材料中均存在有利于吸附的含羟基官能团.BSPA、MPA和GA的比表面积分别为253.150,238.660,43.803m²/g.物相改变且结晶程度增加、表面羟基减少和比表面积降低是导致GA和MPA的砷吸附容量比BSPA低的主要因素.     

K2CO3改性类水滑石衍生复合金属氧化物吸附剂脱除HCl(g)性能

采用浸渍法对钙镁铝类水滑石进行K₂CO₃改性,并进一步焙烧获得复合金属氧化物吸附剂。在固定床实验系统上对K₂CO₃改性类水滑石吸附剂的高温脱除HCl（g）性能进行了研究,探究了K₂CO₃负载量、反应温度和初始HCl（g）浓度对其高温脱除HCl（g）性能的影响,通过X射线衍射（XRD）、比表面积及孔隙分析（BET）、扫描电镜（SEM）及热重分析（TG）对改性前后的类水滑石吸附剂进行了表征。结果表明:1）K₂CO₃改性后类水滑石吸附剂的脱除HCl（g）性能显著提高,K₂CO₃的最佳负载量为30%,过高的负载量会导致吸附剂的孔隙堵塞,吸附能力下降;2）在400~800℃的反应温度范围内,吸附剂的HCl（g）吸附容量在600℃时达到最高,为0.289 g/g;3）在不同HCl（g）浓度下吸附剂的脱除HCl（g）性能保持稳定;4）经500℃煅烧后吸附剂的比表面积和孔体积增大,平均孔径减小,吸附能力增强;负载K₂CO₃后类水滑石吸附剂的热稳定性有所增强。K₂CO₃改性后的类水滑石衍生吸附剂具有优良的高温脱除HCl（g）性能,为选择高效实用的高温HCl（g）吸附剂提供了参考。     

磁性铝基MOF的表征和对水体中氟化物吸附性能研究

我国多地的地表水受到成土母质或背景值的影响,氟离子浓度均超过1.0 mg/L,即高于GB 3838-2002《地表水环境质量标准》Ⅲ类标准限值.为了实现地表水的快速降氟和吸附材料的便捷回收,通过水热法制备了磁性Al-MOF@Fe₃O₄吸附材料,使用扫描电极（SEM）、X射线衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱仪（XPS）和孔隙度分析仪（BET）对材料的形貌和化学组成进行了表征.结果表明:①Al-MOF@Fe₃O₄具有不规则的晶体形状和直径更小的介孔结构,能够提供更高的比表面积吸附氟离子.②吸附试验结果表明,Al-MOF/Fe₃O₄的吸附量达到了75.2 mg/g,吸附过程更加符合拟二阶动力学模型,证明了化学吸附是该除氟过程的主要机理.③增加吸附剂投加和降低氟离子初始浓度,有助于提高除氟效率,但却难以得到较高的吸附量,同时碱性条件不利于氟离子的吸附,阴离子对除氟性能的影响程度表现为CO₃2- > HCO₃- > SO₄2- > PO₄3- > Cl-.④对吸附机理的研究表明,氟离子是通过取代Al-OH实现稳定和快速地脱离水体,使用NaOH溶液淋洗可以实现吸附剂的高效再生.⑤5次循环吸附试验后,复合材料依然保留了71.4 mg/g的吸附能力和良好的磁性.在实际地表水中进行除氟试验,该吸附剂可以将氟化物浓度从1.17 mg/L降至0.2 mg/L以下.研究显示,Al-MOF@Fe₃O₄纳米材料可以作为地表水除氟材料,实现对低浓度氟离子的高效去除.      

SO2对掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂脱碳性能影响

针对SO₂对吸附剂CO₂吸附性能的影响，该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体，浸渍法制备吸附剂，通过固定床实验系统进行N₂低温吸附-脱附实验，研究了掺杂KMnO₄的K₂CO₃/Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能以及SO₂对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学，并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明：吸附实验最佳反应温度60℃，掺杂KMnO₄提高了K₂CO₃/Al₂O₃的CO₂吸附性能，吸附量提高0.13 mmol/g。在CO₂吸附实验中加入微量SO₂，掺杂KMnO₄后会减小烟气中SO₂对CO₂吸附...     

铁改性赤泥吸附剂的制备及其除砷性能研究

以氧化铝生产废渣--赤泥为原料,采用铁盐改性处理制备了新型羟基铁包覆型赤泥除砷吸附剂.研究考察了吸附剂吸附砷效能、投加量、吸附时间和pH值对吸附除砷效果的影响;采用扫描电镜(SEM)、红外光谱(IR)、比表面积(BET)等仪器对吸附剂进行了表征,并探讨了吸附机制.结果表明,铁盐改性赤泥吸附剂对As(V)具有显著吸附效能,在pH为7,初始砷浓度为1 mg·L-1,铁盐改性赤泥吸附剂饱和吸附容量为50.6mg·g-1时,除砷率高达99.9%,吸附后出水砷含量可达到0.01 mg·L-1以下,吸附规律符合Langmuir等温方程式;溶液pH值显著影响砷去除效果,吸附机制主要为羟基铁的表面吸附机制;吸附后的吸附剂可通过NaOH溶液再生,脱附率达到92.1%.     

高效磷吸附剂Mg/Al-LDO的制备及除磷机制

针对污水中磷的去除问题,采用优化后的恒定pH值共沉淀法制备了Mg/Al-layered double hydroxides(Mg/Al-LDHs),经高温焙烧得到高效磷吸附剂Mg/Al-layered double oxide(Mg/Al-LDO);在对其吸附特性研究的基础上,并结合Zeta电位、XRD、FTIR分析吸附前后材料等电点、晶体结构及层间阴离子的变化,探讨Mg/Al-LDO吸附除磷机制.结果表明,采用优化后的共沉淀法,在Mg/Al比为2∶1,焙烧温度450℃,焙烧时间2 h条件下制备出的Mg/Al-LDO对磷酸根吸附性最好,最大吸附容量可达到176.94 mg·g-1,与理论吸附容量191.57 mg·g-1基本一致,远高出Mg/Al-LDHs及其它磷吸附剂.实验数据对准二级反应动力学模型的拟合结果较好,吸附过程符合Langmuir吸附等温模型.结合Zeta电位、XRD、FTIR的结果推测,Mg/AlLDO吸附除磷主要是通过静电引力、阴离子插层、离子交换、表面配位这4种作用协同完成.     

氨基离子液体负载活性炭CO2吸附性能的负协同效应

通过三亚乙基四胺与L-乳酸的酸碱中和反应合成[TETA][L]离子液体,并将不同质量分数的离子液体负载到椰壳活性炭中,利用傅里叶红外光谱仪、X射线衍射仪、全自动比表面和孔径分布分析仪研究[TETA][L]离子液体浸渍对椰壳活性炭微观结构以及CO₂吸附性能的影响。结果表明:离子液体与活性炭之间的相互作用会导致石墨微晶细晶化,对活性炭的结构稳定性有不利影响,而离子液体对椰壳活性炭孔隙结构的"堵塞式"填充,导致复合材料CO₂物理吸附性能显著下降和CO₂化学吸附性能有限增加,这是造成复合材料CO₂总吸收性能显著降低的根本原因,且离子液体在活性炭中呈现了一种由小孔径到大孔径的"阶梯式"填充行为。     

FeCl3改性MOFs在低温下对Hg0的吸附性能

为提高吸附剂对Hg0（零价汞）的吸附效率,利用MOFs（金属有机框架）材料发达的孔隙结构和高比表面积（1 997.010 0 m2/g）,采用FeCl₃溶液浸渍改性,制备了吸附剂FeCl₃@MIL-101（Cr）用于脱除Hg0.在小型固定床反应器上考察了浸渍浓度、反应温度、氧含量等对Hg0去除的影响.结果表明:FeCl₃@MIL-101（Cr）在进口ρ（Hg0）为2×10-3 mg/L,c（FeCl₃）为0.2 mol/L,反应温度60℃,气体流速400 mL/min,φ（O₂）为1%的条件下,吸附穿透时间长达62 h,相应的吸附容量为14.27 mg/g.在此基础上,进一步利用BET（比表面积测试）、SEM（扫描电镜）-EDX（能量色散X射线光谱）、XRD（X射线衍射）、XPS（X射线光电子能谱）等常用表征手段研究了改性前后吸附剂的物理化学特性,证明了吸附剂FeCl₃@MIL-101（Cr）吸附零价汞是物理吸附与化学吸附共同作用的结果,含氯官能团在吸附Hg0过程中也发挥了相当大的作用,并且氧气可促进其吸附效果.最后,分析了其吸附机理.研究显示,该种吸附剂在低温条件下具有较为优良的脱汞性能,应用前景良好.      

树脂基固态胺吸附材料的选择性CO2吸附性能

基于简单的湿浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)有效负载到多孔树脂(HP20)中,制备获得树脂基固态胺吸附材料,并探究了PEI负载量(30%~60%)、吸附温度(30~90℃)和压力(2~100kPa)对材料CO₂吸附性能的影响.研究表明树脂基固态胺吸附材料的最佳PEI负载量为50%,过量的PEI会致使材料CO₂吸附容量和胺基利用效率的显著降低.所筛选的材料在较低或较高的CO₂分压范围内均能展现出优异的CO₂吸附性能,在30℃下的CO₂吸附容量达到3.06~3.78mmol/g,表明该材料在不同CO₂分压的多种碳捕集应用中均有着较好的适用性.此外,树脂基固态胺吸附材料的CO₂/CH₄和CO₂/N₂选择性在2~100kPa的压力范围内分别有262~5858和708~11551,在各类传统或新兴的固体吸附材料中处于较高水平.     

模板剂十二胺对胺改性HMS吸附CO2的影响

以正硅酸乙酯为硅源、十二胺为模板剂制备中孔硅HMS-1,采用焙烧和乙醇萃取的方法去除其模板剂,所得材料分别为HMS-2与HMS-3,并将四乙烯五胺（TEPA）与二乙醇胺（DEA）混合负载于3种材料上,采用X射线衍射（XRD）、傅里叶红外（FTIR）与氮气吸附实验对材料进行表征,研究改性前后的HMS对常压下低浓度CO₂的吸附性能及再生能力.XRD与FTIR结果表明,TEPA与DEA已被成功负载到HMS孔道内.氮气吸附实验表明,保留模板剂和胺基改性后,材料的孔容显著降低.20℃下,初始浓度为10%的CO₂在材料上的吸附量顺序为：MA-HMS-1（3.29mmol/g） > MA-HMS-3（2.7mmol/g） > HMS-1（1.88mmol/g） > MA-HMS-2（1.65mmol/g） > HMS-2（1.33mmol/g）,模板剂的存在,不仅增加了CO₂的吸附位点,还对混合胺改性的HMS吸附CO₂起到了协同作用.在20~75℃范围内,MA-HMS-1与MA-HMS-3受温度影响最明显,65℃时吸附量达最大值;随着温度的升高,HMS-1的吸附量随温度升高持续降低;MA-HMS-2的吸附量基本不变.含胺基的4种材料（HMS-1、MA-HMS-1、MA-HMS-2与MA-HMS-3）在80℃下拥有优良的再生性能,经4次循环再生后,MA-HMS-1的再生率为97.5%,高于MA-HMS-2（83%）和MA-HMS-3（84%）,保留HMS的模板剂对材料的再生性能有明显促进作用.     

低温等离子强化复合钙基吸附剂脱汞实验研究

在固定床吸附实验台上对低温等离子改性前后的复合钙基吸附剂进行脱汞实验,深入探究SO₂和O₂对具有较高孔隙率和比表面积的复合钙基吸附剂脱汞性能的影响.并通过多种表征手段和方法分析复合钙基吸附剂对Hg⁰的吸附机理.实验结果表明,由于等离子改性提高了吸附剂表面的含氧官能团的相对含量,经等离子改性的复合钙基吸附剂的脱汞效率有明显提高.在N₂+0.07% SO₂+6% O₂气氛下,吸附剂脱汞效率相比于无氧气氛由23.7%增至91.2%,吸附剂脱汞效率明显提高.此时吸附剂表面的羟基、酯基官能团作为主要反应活性位点,而羰基官能团的作用不明显.O₂的存在促使活性炭表面由碳原子不饱和键形成的活性位增加,促进了Hg⁰的吸附,同时生成多种汞化合物.随着SO₂浓度升至0.15%,改性复合钙基吸附剂表面活性位再次出现不足,此时SO₂抢夺Hg⁰的吸附位点,脱汞效率降至23.3%.     

一步法制备磁性多孔碳及高效吸附卡马西平

为了资源化利用废弃农林生物质并有效去除水体中卡马西平(CBZ).受“发酵”策略的启发,以KHCO₃为活化剂,FeCl₃·6H₂O为磁性前驱体,通过简便的一步法将杨木屑转化为具有发达孔结构的磁性多孔碳(MPC).通过调整原料配比得到了最佳产物MPC-2-0.3,其比表面积为1002.48m²/g,对50mg/L的CBZ吸附容量为202.70mg/g.SEM和XRD等表征均证明铁纳米粒子成功掺杂到多孔碳中,使多孔碳具有优异的磁分离能力.吸附过程的动力学和等温线更符合拟二级动力学和Langmuir模型,阐明其主要吸附机理为吸附位点、π-π相互作用和氢键作用.MPC-2-0.3在室温和较宽的pH值范围内具有良好的吸附性能,并易于分离和再生.     

Ni改性对稀土尾矿NH3-SCR脱硝性能的影响

采用水热法制备不同比例Ni改性稀土尾矿催化剂,通过XRD、BET、H₂-TPR、NH₃-TPD和XPS等表征手段分析Ni改性对催化剂性能的影响.结果表明,Ni改性可明显提升稀土尾矿催化剂NO_x转化率,6%Ni/稀土尾矿催化剂的NO_x转化率在300℃时达到85%,N2选择性在250～300℃的温度范围内可达到76%以上.改性后催化剂中生成了分散性较好的Ni Fe₂O₄物质,比表面积增至75.12m²/g,催化剂的酸性位点增加,有利于催化剂表面吸附更多的氨气,Ni离子起到传递电子的作用,使得Fe²⁺转化为Fe³⁺,Fe元素化学价态升高,铁离子最外层电子的不稳定性增加,氧化能力增强,有助于催化剂表面氨吸附物种的活化,有利于脱硝反应的进行.