脉冲活化一次全部治理CO2、SO2、NOx和烟尘研究(Ⅱ)──模拟工业治

应用超高压窄脉冲模拟治理工业烟气(常压、烟气温度180℃)．CO₂、SO₂、NO_x分解率均在80％以上,把有害气体分解成单一原子组成的气体分子O₂、N₂和单质微粒S、C;同时收尘效率高达99％．是工业上治理烟气污染的高效、低成本的新技术。      

脉冲活化一次全部治理CO_2、SO_2NO_x和烟尘研究（Ⅰ）─—分解SO_2

超高压脉冲活化一次全部分解ＣＯ＿２、ＳＯ＿２、ＮＯ＿ｘ及同时除掉烟尘技术。应用超高压窄脉冲使反应器内有害气体全部成为活化分子，在定向作用下分解成无害单一原子的气体分子Ｎ＿２、Ｏ＿２，单质微粒Ｃ、Ｓ；粉尘充分荷电，在超强电场作用下除掉粉尘，它成为Ｃ、Ｓ的载体。在１８０℃常压条件时，在以Ｎｉ为母体Ｂ种催化剂作用下，活化能大幅度降低，分解率为７５％～９０％。     

用脉冲活化法治理CO2及SO2,NOx有害气体

本文着重介绍了超高压脉冲电晕放电分解ＣＯ２，ＳＯ４和ＮＯｘ技术－－脉冲活化一次全部分解ＣＯ２、ＳＯ２和ＮＯｘ有害气体。应用超高压脉冲在ｎｓ内使气体全部成为活化分子。在定向作用下，分解成无害单一原子气体分子Ｏ２和Ｎ２气，单质固体微粒Ｓ和Ｃ。在以Ｎｉ为母体的Ｂ种催化剂下，大幅度降低了活化能。在１８０℃的常压条件下分解率均在７５％～９０％。     

低温常压等离子体分解有害气体SO2和NOx

介绍了在常压低温条件下,用前后沿陡峭的超高压脉冲电晕放电产生非平衡高能等离子体,打开NO_x、SO_2气体分子化学键,在定向作用下,使其分解为无害单原子分子O_2、N_2和单质固体微粒S的技术。NO_x分解率为94.1％;SO_2,分解率为86.7％。单质硫全部吸附在反应器壁上,可以作为工业用硫原料。该技术为治理酸雨效应提供一种有效、可行、低成本、占地少、耗能低和不用外加化学药品的新技术。它的一次投资和日常维护费仅为世界上最先进技术——电子束法和毫微秒高压脉冲电晕放电产生等离子化学法的1/10。     

H2S信号在拟南芥响应SO2胁迫过程中的作用

以拟南芥为实验材料,研究植物对H₂S和SO₂处理的转录响应及其关系,并利用外源喷施H₂S及其清除剂的方法,检测SO₂熏气后植株体内H₂S的产生及其生理效应,探讨气体信号分子H₂S在植物响应SO₂胁迫过程中的作用.高通量测序结果发现,H₂S和SO₂处理诱导拟南芥植株多个基因转录水平改变,并有1220个基因在两种处理条件下均差异表达,其中包括多个硫代谢和谷胱甘肽代谢相关基因,表明H₂S和SO₂在调控硫代谢途径中具有交互作用.SO₂熏气诱导拟南芥植株体内H₂S合成酶基因LCD和DES1转录水平提高,胞内H₂S含量增多.同时,超氧化物歧化酶(SOD)和过氧化氢酶(CAT)活性升高,含硫抗氧化物谷胱甘肽(GSH)含量及其相关酶谷胱甘肽硫转移酶(GST)和谷胱甘肽过氧化物酶(GPX)活性提高,活性氧H₂O₂含量增加,膜脂过氧化产物丙二醛(MDA)含量与对照相比无显著差异.外源喷施H₂S可进一步提高SO₂熏气下拟南芥植株GSH含量及其相关防御酶的活性,H₂O₂含量降低.但喷施亚牛磺酸(HT)清除H₂S后,SO₂熏气拟南芥植株GSH含量、抗氧化酶SOD、CAT和GST活性降低,MDA含量大幅增加.结果表明,SO₂熏气诱导产生的H₂S可作为信号分子,提高机体抗氧化防御能力,增强植物对SO₂胁迫的抗性.     

NO2对SO2/H2O/空气体系气溶胶成核过程的影响

为研究NO₂对SO₂/H₂O/空气体系气溶胶成核过程的影响,采用纳米扫描迁移率粒子粒径谱仪(Nano-SMPS),对NO₂/SO₂/H₂O/空气混合气体在X-射线作用下生成粒子的粒径和浓度进行测量. 结果表明,粒子的粒径在2.0~63.8 nm之间,最高数浓度可达到1.4×107 cm-3. 成核粒子谱的分布呈双峰模式,其中一个谱峰中心位置在4.0 nm附近,另一个在7.0~14.6 nm之间,分别对应于均相成核和离子诱导成核两种过程. 在均相成核方面,NO₂和SO₂均能参与气溶胶成核,而对气溶胶的生长没有明显影响,粒子的粒径主要集中在4.0 nm附近. 在离子诱导成核方面,当混合气体中φ(SO₂)低于2.12×10-6时,加入NO₂可促进粒子生成;而当超过该值时,NO₂的加入反而会降低气溶胶成核粒子的总数浓度. 当φ(SO₂)为3.61×10-6时,在φ(NO₂)分别为0.13×10-6、0.18×10-6和0.84×10-6的条件下,气溶胶成核粒子的总数浓度比不含NO₂下分别减少了25.9%、33.1%和49.0%. 研究显示,NO₂和SO₂对·OH的反应竞争作用是影响NO₂/SO₂/H₂O/空气体系气溶胶成核的重要机制.      

常温条件下O2和NO2对Ca(OH)2吸附SO2产物的影响

在100℃的无水蒸气条件下研究以Ca（OH）₂为吸收剂同时脱硫脱硝过程中SO₂的固定和氧化过程,以及O₂和NO₂的作用。分别用原位漫反射傅里叶红外光谱和固定床反应器,研究过程中Ca（OH）₂表面和气相的成分变化。结果表明:SO₂吸附在Ca（OH）₂表面形成的CaSO₃不易被O₂氧化,但可以被NO₂氧化。同时脱除过程中,NO₂对CaSO₃的氧化具有选择性:930~936 cm-1位置的红外吸收峰在反应过程中先升高后降低,980~995 cm-1位置的红外吸收峰只升高不降低。无O₂条件下,参与反应的NO₂以接近1∶1的比例转化为NO,而有O₂条件下Ca（OH）₂同时脱除NO₂和SO₂时,Ca（NO₃）₂的含量明显增加,且反应前期CaSO₄的生成速率加快。     

大气中SO2和NH3在天然矿物表面的耦合相互作用

大气中天然矿物与痕量污染气体的相互作用是广泛存在的,污染气体在天然矿物表面的不同吸附方式及不同污染气体间的相互关系会影响二次气溶胶的形成。该研究通过单独实验考察了SO₂和NH₃在蒙脱石和伊利石表面的非均相反应,同时通过同步实验和分步实验研究了SO₂和NH₃在蒙脱石和伊利石表面的协同效应。结果表明,蒙脱石和伊利石对SO₂和NH₃均有一定的吸附活性,产物以SO₃^2-与NH₄⁺为主,但由于结构差异,蒙脱石对SO₂和NH₃的吸附转化活性高于伊利石。而当SO₂和NH₃同时存在时,NH₃通过增加矿物表面的碱度,促进SO₂的吸附和转化;SO₂通过增强或形成新的Br?nsted酸位点,促进和稳定NH₃的吸附和转化...     

Ce-Mn/TiO2吸附剂的脱汞性能及抗SO2特性

采用浸渍法制备Mn/TiO₂（MT）、Ce/TiO₂（CT）和Ce-Mn/TiO₂（CMT）脱汞吸附剂,在固定床脱汞实验台上研究吸附剂的脱汞性能.结果表明,吸附温度为100~200℃时,3种吸附剂的脱汞性能均随温度的升高而增强;而在200~300℃范围内,脱汞效率均出现不同程度的降低.MT、CT及CMT吸附剂的脱汞效率在200℃时达到最高,分别为91%、58%和95%.MT和CT吸附剂的抗SO₂性能较弱,在N₂+6% O₂+1000×10^-6SO₂烟气条件下,30min内脱汞效率均下降到50%,而CMT吸附剂在2h内仍能保持80%以上的脱汞效率,表明在MT中掺杂Ce不仅可以提高吸附剂的脱汞性能,还可以增强抗SO₂性能.利用N₂吸附/脱附、X射线衍射（XRD）、H₂-程序升温还原（H₂-TPR）和X射线光电子能谱（XPS）等方法对吸附剂的物理化学性质进行表征,并对吸附产物进行热重分析（TG）和程序升温脱附实验（TPD）,阐明了CMT脱汞吸附剂的抗SO₂特性机理.Ce的掺杂,提高了活性组分在吸附剂表面的分散度及Mn⁴⁺的比例;相比于MnO₂,CeO₂可优先与SO₂反应,抑制了SO₂对Mn⁴⁺的毒害作用,从而提高了抗硫性能.     

高浓度H2S、CS2废气综合治理技术

二硫化碳工业废气含有高浓度H₂S和CS₂．采用TF－C技术治理,废气先经TF脱硫液湿法选择吸收H₂S,再经活性炭于法脱除CS₂。在巧妙设计的工业装置运行结果,治理效果良好:削减废气中H₂S和CS₂排放量分别为99．9／和79％,达GBJ₄－73规定的工业废气排放标准,并副产CS₂和硫磺回用于生产。      

Unraveling SO2-tolerant mechanism over Fe2（SO4）3/TiO2 catalysts for NOx reduction

Developing low-temperature SO₂-tolerant catalysts for the selective catalytic reduction of NO_x is still a challenging task. The sulfation of active metal oxides and deposition of ammonium bisulfate deactivate catalysts, due to the difficult decomposition of the as-formed sulfate species at low temperatures（<300 °C）. In recent years, metal sulfate catalysts have attracted increasing attention owing to their good catalytic activity and strong SO₂ tolerance at hi...     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

深圳市SO2污染来源及其特征分析

以珠江三角洲地区2004年SO₂源排放清单、国家级气象站及深圳市气象站气象资料和空气质量监测数据为基础, 采用基于扩散模式的污染源解析技术对深圳市SO₂污染来源进行研究. 利用非稳态气象和空气质量(CALPUFF)模拟系统,模拟外来污染源及深圳市局地污染源排放扩散行为,定量计算2类污染源对深圳市SO₂浓度的贡献率,并分析其时空变化特征. 结果表明:珠江三角洲地区2004年SO₂排放总量为72.9×104 t, 深圳市局地排放量约4.65×104 t;深圳市SO₂污染是由局地污染源和外来污染源排放共同作用的结果, 对SO₂的贡献率分别约为75%和25%, 表明局地污染源排放是深圳市SO₂污染的最主要来源.      

利用差分吸收光谱系统对O3，SO2和NO2的监测分析

结合我国对空气质量自动监测系统质量保证的要求及差分吸收光谱(DOAS)技术自身的技术特点,重点讨论了对南京江北地区的大气污染物的DOAS监测数据的质量控制, 并对2007年12月—2008年8月ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日、季节变化特征进行了分析. 结果表明:ρ(O₃),ρ(SO₂)和ρ(NO₂)小时均值的频率分布峰值分别出现在30～40,20～30和30～40 μg/m3;三者超过《环境空气质量标准》(GB3095—1996)一、二级标准的频率分别为4.37%和1.02%(O₃),21.78%和0.89%(SO₂),5.65%和0 (NO₂);ρ(O₃)季节变化十分明显,春季最高;ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的日变化与局地排放源、大气扩散能力和人类活动密切相关;ρ(O₃)和ρ(NO₂)日变化呈负相关.      

汤加火山喷发SO2全球传输扩散态势模拟研究

针对2022年1月汤加火山喷发SO₂全球扩散态势,采用拉格朗日粒子扩散模式(FLEXPART),基于卫星监测信息对SO₂源项进行评估和设计,在此基础上开展数值模拟(截至2022年2月20日).结果表明,火山喷发初期模式对SO₂南北扩散范围模拟偏窄,但随着时间演变与观测呈现逐渐吻合趋势;SO₂主体位于南半球,向西传输区域主要位于0～30°S纬度带,最大传输速度约22.5°/d,在研究时段跨赤道传输作用弱,对北半球和我国影响小;SO₂在西向传输过程中总体保持前高后低倾斜态势,传输最快高度和向上扩散最大高度分别位于27km和31km左右;截至2月20日,SO₂累积地面沉降已扩展至60°N以南全球大部分区域,主要区域位于0～50°S纬度带,沉降最强地区位于澳大利亚东部、汤加火山西北部和南美洲南部.研究结果可为汤加火山气候效应评估提供数据支撑和思路借鉴.     

SO2-NO2-NH3-H2O四元反应体系中气溶胶的生成特性

通过烟雾箱实验,研究了SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系在气-粒转化过程中新形成颗粒物数浓度与粒径分布的变化.研究发现,SO₂-NO₂-NH₃-H₂O四元反应体系具有显著的成核能力,且其成核强度大,持续时间短.当SO₂、NO₂浓度为200mg/m³,NH₃浓度为12x10^-6时,反应体系的气溶胶总个数浓度在2min时达到峰值2.5x10⁶cm^-3.缺少任一种气体均会使气溶胶成核强度下降.SO₂、NO₂及NH₃浓度分别为0的工况下气溶胶总个数浓度峰值分别下降了41.0%、83.6%及98.5%.在电厂污染气体排放浓度区间内,NO₂对气溶胶生成影响大于SO₂.燃煤电厂控制NO_x排放浓度对改善烟囱出口气溶胶数浓度更有效.在实验基础上,对颗粒物成核特性进行拟合,反应体系在气-粒转化过程中产生的新颗粒物总个数浓度及中值粒径与气态前体物浓度线性相关;采用布朗团聚模型对气溶胶成核后的团聚过程总个数浓度及粒径变化进行模拟计算,根据给定的燃煤电厂SO₂、NO₂、NH₃排放浓度,给出预测气溶胶颗粒成核速率、粒径分布及总个数浓度变化的方法.     

SO2对掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂脱碳性能影响

针对SO₂对吸附剂CO₂吸附性能的影响，该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体，浸渍法制备吸附剂，通过固定床实验系统进行N₂低温吸附-脱附实验，研究了掺杂KMnO₄的K₂CO₃/Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能以及SO₂对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学，并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明：吸附实验最佳反应温度60℃，掺杂KMnO₄提高了K₂CO₃/Al₂O₃的CO₂吸附性能，吸附量提高0.13 mmol/g。在CO₂吸附实验中加入微量SO₂，掺杂KMnO₄后会减小烟气中SO₂对CO₂吸附...     

基于OMI数据中国大气边界层SO2空间格局

利用OMISO₂遥感数据,在常见的0.125°、0.25°、0.4°3种不同精度下进行普通克里金插值,采用归一化的方法与地基数据进行相关性比较,择优选择0.125°插值精度,分析中国区域SO₂空间分布及影响SO₂变化敏感因子.结果表明：①全国范围内存在1个五级SO₂柱量值区域和4个四级SO₂柱量值区域,在空间上呈现聚集状分布;②在我国季风区,夏季风对二、三级SO₂柱量值区域面积减少贡献显著,四、五级SO₂柱量值区域基本不受夏季风影响;非季风区,冬季风是SO₂柱量值全面升高的主要原因.③影响因子方面,季风区四、五级柱量值区域,平均相对湿度对降低SO₂柱量值更明显,干沉降是SO₂柱量值降低的主要途径;三级柱量值区域,平均气温与SO₂柱量值高度负相关,冬季采暖和随中纬度环流地面流向低纬风速扩散形成三级柱量值区域;非季风区,平均气温和随降水湿沉降是主要影响因子.     

硅基多孔材料的表征及其对SO2的吸附性能

为增强火山灰反应的强度,提高对SO₂的脱除性能,以粉煤灰为原料采用两步水热合成法制备硅基多孔材料,并对制备的材料进行表征.结果表明:硅基多孔材料整体呈无序形态,主要成分为水化硅酸钙和CaCO₃,属于无定型的非晶相物质;由C、O、Si、Na、Ca等元素构成,主要以SiO₃2-、CO₃2-的形式存在;呈蜂窝和玻璃纤维的网状结构,内部空隙发达,比表面积较大,且存在有大量的吸附水和结合水.利用固定床反应器测定了硅基多孔材料对SO₂的吸附性能,在入口ρ（SO₂）为1 200 mg/m3、吸附温度为50℃、SO₂含氧量为9%、粒度为200目（0.075 mm）的条件下,SO₂的吸附量可达24.87 mg/g,脱硫率可达100%,与钙基吸附剂相比吸附量提高了74%;将吸附SO₂后的硅基多孔材料在700℃下焙烧3 h,可以继续吸附SO₂,重复使用率可达72.24%.由于SO₂在脱除过程中存在一定的化学反应,含氧量的增加能够提高其对SO₂的吸附量.研究显示,硅基多孔材料脱除SO₂的过程是由物理吸附和化学反应相结合的结果,其中由于制备的硅基多孔材料具有较大的比表面积和较为丰富的孔结构,有利于物理吸附;同时,在两步法制备硅基多孔材料的过程中使火山灰反应得到增强也同样提高了SO₂与硅基多孔材料的化学反应,进而增强了化学吸附的效果.      

拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.