三峡水库消落带土壤与优势植物淹水后对土-水系统汞形态的影响

三峡库区消落带落干期植被生长茂盛,蓄水后消落带被淹没,土壤-植物系统在长时间淹水情况下,随着体系内物理化学性质的改变,汞形态也会发生变化,从而对库区水生生态系统中汞含量以及形态带来一定的影响.为此,本研究选取三峡库区4种优势植物室内栽培,再进行室内模拟淹水试验,研究淹水后土壤、水体中甲基汞(Me Hg)以及其他形态汞的变化.结果表明,淹水过程中植物的存在有利于土壤Me Hg的生成,同时对上覆水不同形态汞浓度影响显著.狗牙根作为消落带优势种,由于其体内总汞及甲基汞含量较高,淹水后对土壤以及上覆水系统中甲基汞以及其他汞形态的影响最为明显.淹水第90 d,狗牙根+土+江水(B1)处理土壤Me Hg的含量最高,为(1 135.86±113.84)ng·kg~(-1),是不加植物的对照处理土+江水(CK2)中土壤Me Hg含量的2倍左右;上覆水总甲基汞(TMe Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和活性汞(RHg)均呈峰值偏左的抛物线状变化,在第30 d时达到峰值,其中B1处理上覆水TMe Hg、THg和DHg最高,分别为(2.88±0.06)、(40.29±2.42)和(35.51±3.77)ng·L~(-1),三者中溶解态汞是其主要存在形式.因此可以推测三峡库区消落带植物淹水后将增加水库汞污染负荷.     

三峡水库支流汝溪河河口水体汞的时空变化特征

为探究三峡水库水位调度过程中支流河口汞的变化特征,选取三峡库区腹心地带的典型支流汝溪河河口为研究区域,设置4个断面,分别于蓄水期(9～10月)、淹没期(11～12月)、退水期(2～3月)及落干期(5～6月)这4个时期分层采集水样,分析了水样中的总汞(THg)、颗粒态汞(PHg)、溶解态汞(DHg)、活性汞(RHg)、总甲基汞(TMeHg)及溶解态甲基汞(DMeHg).结果表明,汝溪河口区域THg和TMeHg的质量浓度与中国其它水库或天然水体相接近.不同深度水体中DHg和TMeHg的质量浓度存在显著性差别,其原因是水体中的DHg和TMeHg可能来源于沉积物的再悬浮.对比同时期不同断面各形态汞质量浓度的差别,发现蓄水期长江干流来水方向的不同将导致河口区域THg和PHg的质量浓度分布不均;退水期河口水体中的颗粒物会吸附并携带大量的PHg,导致水体中THg的质量浓度明显高于其它时期.水位较为稳定的淹没期和落干期TMeHg的质量浓度明显高于其它两个时期,表明稳定的水位可能更有利于水体中甲基汞的积累,而水体的剧烈扰动会明显降低水体中TMeHg的质量浓度.     

长期不同耕作方式下紫色水稻土和上覆水中汞及甲基汞的分布特征

为了解不同耕作方式对稻田中甲基汞的影响,在免耕冬水、垄作免耕、厢作免耕、水旱轮作和常规平作等5种耕作方式的长期定位试验地,分层采集土壤和上覆水样品,分析了汞及甲基汞的垂直分布特征.结果表明,免耕冬水、垄作免耕以及厢作免耕条件下土壤总汞含量在10~20 cm层最高,其中免耕冬水富集效果相对明显;而水旱轮作和常规平作处理则随土层加深呈下降趋势,其中水旱轮作更有利于汞的迁移转化.免耕冬水、厢作免耕、常规平作土壤甲基汞含量在剖面的分布规律与土壤总汞类似,除水旱轮作土壤汞甲基化能力在底层比表、中层较强外,其余4种处理则相反.5种耕作方式下稻田上覆水中溶解态汞(DHg)和溶解态甲基汞(DMe Hg)含量均随水深而增加,且水旱轮作和常规平作相对较高.各处理孔隙水中DHg含量与该层次土壤总汞含量有关,两者在土壤剖面上的波动趋势基本相同.免耕冬水、垄作免耕的孔隙水中DMe Hg含量及DMe Hg占DHg比例均在10~20 cm层出现最大值.水旱轮作和常规平作的孔隙水DMe Hg含量则相反,在10~20 cm层有最低值,两种处理的DMe Hg占DHg比例随土壤深度增加而上升.不同处理孔隙水中DMe Hg含量及DMe Hg占DHg比例均大于对应处理上覆水的值.     

中国十条主要入海河流河口汞的形态分布特征与入海通量估算

为了解我国河流向海洋汞的输送通量,选取我国沿海10条大型河流的河口作为采样点,采集水体和沉积物,测定水中不同形态汞,包括总汞（THg）、溶解态汞（DHg）、颗粒态汞（PHg）、总氮（TN）、总磷（TP）和溶解有机碳（DOC）等,测定了沉积物THg和甲基汞（MeHg）等.结合河流的径流量,对陆地经河流向海洋汞的输入量进行了粗略的估算.结果显示：我国十条主要入海河流地表水THg含量为2.79~145.15 ng·L^-1,DHg含量为0.61~4.44 ng·L^-1,PHg含量为1.28~143.54 ng·L^-1.PHg约占THg含量的41%~99%,DHg约占THg含量的1%~35%.表层沉积物THg含量为0.02~0.3 mg·kg^-1,MeHg含量为0.04~2.00 μg·kg^-1.MeHg百分含量为0.1%~1.2%.沉积物THg、MeHg和 TOC之间呈显著相关性（p<0.01）.我国主要河流经径流输入THg的入海通量为10.01~29.92 t·a^-1,长江是我国河流向海洋汞输送通量的贡献量最大,约占到我国主要河流入海汞通量的58%~69%.本研究基于实测数据的估算值与前人的估算结果对比,我国主要河流的入海汞通量仅占全球入海汞通量0.2%~15%;对比前人对中国河流向海洋汞的输送通量实测结果以及模型模拟结果显示,实测结果在同一数量级,且实测结果比模拟结果更可靠.     

东海夏季溶解气态汞和活性汞分布特征及控制因素

于2018年6月在东海开展航次调查,测定了水体中溶解气态汞（dissolved gaseous mercury,DGM）、活性汞（reactive Hg,RHg）、总汞（total Hg,THg）及溶解态汞（dissolved Hg, DHg）浓度,探究了夏季东海水体中DGM和RHg的分布特征及其控制因素。结果表明,东海水体DGM和RHg浓度分别为（151.3±75.9 ）pg/L和（0.8±0.7） ng/L,DGM/THg、DGM/RHg和RHg/THg的数据分别为（4.5±2.5）%、（26.7±15.0）%和（21.6±14.8）%。与其他海洋体系相比,东海水体中DGM和RHg浓度显著高于多数大洋水体,低于或接近其他近海报道结果。空间分布上,东海水体DGM和RHg均呈现出相对复杂的分布趋势,在近岸浅层水、外海浅层及深层水中均存在明显的高值区,表明其可能受陆源输入和原位生成/去除过程共同控制。垂直分布上,底层水中DGM和RHg浓度相对较低,其他水层无显著差异。不同水层THg和DHg调查数据显示东海底层水中虽然THg浓度最高,但DHg相对其他水层浓度略低,这可能是导致底层水中RHg和DGM较低的主要原因。Spearman相关性分析和多元回归分析结果表明,RHg浓度和溶解氧（dissolved oxygen,DO）含量是影响海水中DGM浓度的关键控制因素,而DO含量是影响海水中RHg浓度的关键控制因素。     

城市污水厂中汞的形态分布特征研究

为研究汞在城市污水和污泥中的赋存特征,以焦作市某污水处理厂10个月的进出水及压滤污泥为研究对象,测定了样品中总汞、甲基汞及其溶解态的含量。结果表明,污水厂沉砂池进水中,总汞(THg)、溶解态总汞(DHg)、甲基汞(Me Hg)以及溶解态甲基汞(DMe Hg)的含量分别为233~9 730、2.32~124、1.46~22.60、0.11~2.17 ng/L,进水中总汞主要以颗粒形态存在。消毒池出水中以上各形态汞的含量分别为1.78~43.30、0.35~8.03、0.13~1.11、0.02~0.18 ng/L,总汞和甲基汞含量均低于《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)中规定的总汞浓度(1 000 ng/L)和烷基汞的检出限(10 ng/L)。该污水处理厂对沉砂池进水中总汞和甲基汞的平均去除率为98.9%和93.5%,同时,溶解态总汞和溶解态甲基汞也得到很大程度的去除(65%和70.7%)。与沉砂池进水相比,消毒池出水中溶解态甲基汞占甲基汞的比率显著升高(11.63%升至46.28%)(P=0.003),溶解态总汞占总汞的比率也有显著升高(1.20%升至34.85%)(P=0.002)。压滤污泥中总汞及甲基汞的含量分别在2.02~6.88 mg/kg和3.76~10.40 ng/g之间,污泥中甲基汞占总汞的比例均不足1%。所有的污泥样品中总汞含量均未超过我国《城镇污水处理厂污染物排放标准》规定的污泥农用时中性和碱性土壤的控制标准限值(15 mg/kg),但有20%的样品总汞含量高于该标准中的污泥农用酸性土壤的控制标准限值(5 mg/kg)。     

太湖不同营养水平湖区汞的形态和分布特征

为研究富营养化对太湖汞形态分布特征的影响,于2011年水华暴发期,在太湖不同营养水平湖区(竺山湾、贡湖湾及南太湖)采集水样,测定了水体中THg(总汞)、DHg(溶解态总汞)、RHg(活性汞)、TMeHg(总甲基汞)、DMeHg(溶解态甲基汞)的质量浓度及其分布特征. 结果表明,太湖不同营养水平湖区水体中ρ(THg)和ρ(DHg)无显著差异,ρ(THg)为4.67~12.15 ng/L,ρ(DHg)为2.27~10.36 ng/L. 太湖水体中ρ(RHg)平均值为0.79 ng/L,藻类的生长对水体中ρ(RHg)的分布有显著影响,水体营养水平越高,ρ(RHg)越低. 水体中ρ(TMeHg)和ρ(DMeHg)分别为0.10~0.27和0.09~0.23 ng/L,藻类的吸附及水体中较高的E_h(氧化还原电位)和pH抑制了汞的甲基化,但在富营养化较严重的竺山湾,受藻类生长及水华的影响,水体中ρ(TMeHg)(0.22 ng/L)仍相对较高.      

三峡库区消落带3种植物淹水后汞的动态变化及其对水体的影响

被淹没的植物是水库甲基汞异常升高的来源之一.为探寻淹水条件下三峡水库消落带植物中汞的动态变化特征及其对水体的影响,通过室内模拟试验,研究淹水条件下稗草、狗牙根、玉米秸秆中汞含量变化及其向水体释汞情况.结果表明,3种植物总汞含量范围为9.21~12.07 ng·g-1,甲基汞占总汞的质量分数约为1%~2%.淹水后,植物总汞含量逐渐降低,其降幅为35.81%~55.96%;而上覆水溶解态汞(DHg)浓度迅速上升,增幅为103.23%~232.15%,说明植物腐烂分解会向水体释放汞.淹水环境为植物体组织内甲基化提供了充裕条件,导致植物残体甲基汞含量升高,为初始含量的3.04~6.63倍,而上覆水溶解态甲基汞(DMe Hg)浓度也显著升高,为初始浓度的14.84~16.05倍.淹水期间,上覆水中DMe Hg与溶解氧(DO)浓度表现为极显著负相关,与可溶性有机碳(DOC)浓度存在显著正相关.而在整个淹水过程中,上覆水DHg浓度变化量为植物总汞释放量的41.74%~47.01%,且各植物残体总汞含量与上覆水DHg浓度存在极显著负相关.     

典型汞污染河流生物膜和沉积物中汞的分布特征

为弄清汞污染历史河流水体、生物膜和沉积物中汞污染现状和潜在风险,本研究选择贵州省清镇市东门桥河为研究对象,采集河流水体、生物膜和沉积物样品,并测定其汞的形态含量。结果表明,东门桥河水体总汞(THg)、溶解态汞(DHg)和颗粒态汞(PHg)的平均含量分别为66.46±51.87 ng/L、10.67±5.15 ng/L和55.79±50.26 ng/L,PHg含量高达72%。生物膜中THg和MeHg的平均含量分别为9.38±12.39 mg/kg、19.58±22.21μg/kg;沉积物中THg和MeHg的平均含量分别为30.89±24.64 mg/kg、21.50±7.20μg/kg。水体和生物膜中汞的季节分布特征为夏季秋季春季。受清淤情况和市政污水排放的影响,随着采样点逐渐远离总排污口,水体汞含量呈现逐渐升高的趋势,而沉积物和生物膜的汞含量呈现出逐渐下降的趋势。     

三峡库区涪陵和忠县两地居民发汞含量水平及影响因素分析

为评价三峡库区居民汞暴露风险,在三峡库区腹心地带的涪陵和忠县两地采集了238份当地居民头发样本,分析了总汞(THg)和甲基汞(Me Hg)含量.结果表明,两地居民头发THg、Me Hg平均含量分别为(0.50±0.54)μg·g~(-1)、(0.35±0.25)μg·g~(-1).其中,涪陵居民头发THg、Me Hg平均含量分别为(0.71±0.87)μg·g~(-1)、(0.53±0.46)μg·g~(-1),均高于忠县居民头发THg[(0.41±0.36)μg·g~(-1)]、Me Hg[(0.28±0.26)μg·g~(-1)]平均含量水平,但两地头发总汞平均含量均低于美国EPA安全参考剂量(1μg·g~(-1)).不同年龄段的居民发汞含量存在显著性差异(P0.05),其中40~50岁年龄段居民发汞含量最高;不同性别间发汞含量差异不显著(P0.05),但女性发汞含量略高于男性.居民发汞含量与食鱼频率呈正相关,渔民发汞含量显著高于非渔民发汞含量(P0.01),且渔民头发样本总汞含量均值(1.44±0.79)μg·g~(-1)超过了EPA安全参考剂量.两地吸烟者头发总汞含量[(0.55±0.24)μg·g~(-1)、(0.58±0.54)μg·g~(-1)]均显著高于非吸烟者头发总汞含量[(0.51±0.30)μg·g~(-1)、(0.36±0.26)μg·g~(-1)].三峡库区居民汞暴露风险总体较低,但渔民存在一定的汞暴露风险.     

乌鲁木齐树木叶片汞浓度时空特征及环境意义

城市大气环境由于受人为活动影响,具有较高大气汞浓度和时空分布不均一特征。植被叶片虽具有较强富集大气汞的能力,但能否指示城市大气汞时空变化,目前尚有存疑。本文通过连续监测新疆乌鲁木齐市区内6个采样点5种常见树种叶片,在生长季（2019年5～10月）内的汞浓度,分析树叶汞浓度的时空分布变化特征,进而寻找潜在的最优树种叶片,反演乌鲁木齐大气汞污染程度。结果表明,城市内的局地污染能够显著提高叶片汞浓度;树种叶片对大气汞浓度的敏感性存在明显差异（P<0.01）;落叶阔叶树的叶汞浓度与叶片生长时间呈显著正相关关系（P<0.01）,即叶片在整个生长期不断积累大气汞;而针叶汞浓度一年之内与生长时间无显著关系。考虑到圆冠榆叶片对大气汞浓度敏感性较高且分布范围更广,圆冠榆作为乌鲁木齐城市大气汞的生物监测器较为合适。本研究为研究城市大气汞浓度生物监测提供了典型的案例与借鉴。     

总汞、甲基汞和硒在汞暴露大鼠脑、肝、肾中的分布

利用自动汞分析仪、GC-ECD和原子荧光分析了汞污染暴露1,3,7,20,30,90d后,大鼠脑、肝、肾中的总汞、甲基汞和硒的含量.结果表明,总汞、甲基汞含量随暴露时间的延长而显著增加;各组织对总汞和甲基汞蓄积量的顺序是肾>肝>脑;从甲基汞和总汞的比率分析发现,甲基汞很容易透过血脑屏障,并且在脑中有较高的蓄积;硒能够拮抗汞在脑、肝、肾中的蓄积水平.     

春季胶州湾海水汞的形态研究

于2010-04对胶州湾进行定点连续采样,采用现场和室内分离测定的方法,分析了海水中汞的形态及其日变化特征,以进一步认识汞在近海环境中的归宿和环境效应.结果表明,胶州湾表层海水中溶解态元素汞(DEM)浓度为97.5 pg.L-1(38.2～156 pg.L-1),最高值和最低值分别出现在13:00和17:30,主要受潮汐和光照的影响.DEM含量随深度的增加而下降,表层海水DEM主要来源于Hg(Ⅱ)的光致还原.活性汞(RHg)、溶解态汞(DHg)浓度分别为7.94 ng.L-1(4.39～19.3 ng.L-1)和13.9 ng.L-1(7.32～49.1 ng.L-1),均在13:00出现最大值,主要是受潮汐带来污染较重的海水的影响.活性汞和溶解态汞浓度随水深变化的趋势相似,受到光照和水温的影响,表层海水活性汞占溶解态汞的比例最大.海水中活性汞平均占溶解态汞的62%,具有相对较高的活性和生物可利用性,为DEM的形成提供了条件.甲基汞(MeHg)浓度较低,平均为0.30 ng.L-1,部分未检出.     

城市道路及隧道空气中元素汞分布特征的研究

近年来随着城市交通基础建设的发展,汽车保有量的大幅增加,化石燃料的燃烧也随之增加,城市空气质量面临新的挑战。其中,大气汞污染受到越来越多的关注。文章利用Lumex RA-915和多功能汞分析仪,应用原位检测方法在隧道行车中和道路旁2 m远处,测定了城市隧道及道路周边空气中的元素汞的分布,初步研究了地面交通汞排放对周边环境中元素汞分布的特征的影响。结果表明:隧道内各点的大气汞浓度变化较小,并与通风情况有关;当隧道外自然风风速较大时,隧道内外大气中元素汞浓度均明显降低,从10~17ng/m3降低到4~8 ng/m3。地面道路旁大气元素汞的分布随汽车行驶状况、温度和昼夜变化而变化。中午大气中汞浓度较低,而傍晚较高;从白天至晚上呈上升趋势,从10.8 ng/m3和16.4 ng/m3升高到15.7 ng/m3和19.4 ng/m3;气温越高,大气中的汞浓度也越高;路口汽车怠速时汞浓度较高。因此,应加大交通排放对城市大气汞污染贡献的关注。     

660 MW超低排放燃煤电站汞分布特征研究

对某660 MW超低排放燃煤电站进行汞形态和浓度监测,实验结果表明:在SCR前烟气中,汞主要以单质游离态存在,SCR催化剂对Hg~0氧化率约为20.22%.烟冷器内Hg~0向Hg_p和Hg~(2+)转化,Hg_p浓度增加72.18%,Hg~(2+)浓度增加55.40%.低温电除尘不仅可以脱除Hg_p,对Hg~0和Hg~(2+)也具有协同脱除作用,Hg~0浓度下降47.14%,Hg~(2+)浓度下降68.70%.经过湿法脱硫后Hg~0浓度由0.37μg·m~(-3)升高到0.86μg·m~(-3),Hg~(2+)在湿法脱硫装置内被还原为Hg~0.大气汞排放浓度在0.82～0.95μg·m~(-3)之间,远低于标准要求.超低排放电站产生的汞大部分进入粉煤灰(68.35%),大气排放的汞为21.20%,进入石膏中的汞为4.87%,进入脱硫废水处理站固废5.53%.超低排放环保设备总的协同脱汞效率为78.77%,大气汞排放因子(EF_煤、EF_电)分别为6.07μg·kg~(-1)和1.70μg·kW~(-1)·h~(-1).     

珊瑚礁生态系统中的汞循环研究进展

珊瑚礁生态系统具有丰富的生物多样性、极高的初级生产力、快速的物质循环等特点，被称为"海洋中的热带雨林"，在维系全球生态环境方面发挥重要作用。由于绝大部分珊瑚礁位于近海，有害金属元素如汞能够通过各种渠道进入珊瑚礁生长水域，在珊瑚礁生物中富集并经过食物链放大，对珊瑚礁生态系统造成潜在危害。本文简单介绍了珊瑚礁系统的基本概念、组成和生态功能，并汇总了目前报道的珊瑚礁生态系统中海水、沉积物、食物网、珊瑚中的汞的含量与形态。总体上，珊瑚礁生态系统中的汞研究极其有限，目前对该重要系统中的汞循环并不清楚。未来可结合稳定汞同位素方法对珊瑚礁生态系统汞的来源、迁移与转化进行示踪，认清珊瑚礁的汞汇通量，发展珊瑚骨骼对生长水域汞污染的监测技术和理论。     

新疆原煤中汞含量分布及燃煤大气汞排放量估算

通过对新疆不同地区45个煤矿进行采样,分析新疆煤炭汞含量的空间分布特征,同时对燃煤大气汞释放量进行估算,确定新疆煤炭消费对大气汞排放的贡献。结果表明新疆原煤中汞含量处于较低水平,平均含量为5.43×10-2 mg/kg,远小于我国其他地区,新疆原煤汞含量空间分布具有明显的地域差异性,最高点位于奇台地区,原煤汞含量为17.05×10-2mg/kg,最低点位于塔城地区,原煤汞含量为2.03×10-2 mg/kg,总体呈北疆地区高南疆地区低的特点。初步估算显示,2008年新疆各行业燃煤大气汞排放总量为2039.02kg,其中民用燃煤汞排放量约占5.13%,远小于14%～15%的全国平均值,在全国处于较低水平。     

广东省工业点源大气汞排放清单更新研究

基于包含工业点源位置、排放信息的2006年广东省环境统计数据和能源统计年鉴,编制了广东省2006年工业点源汞排放清单.利用该清单更新了1999年中国区大气汞排放清单中广东省行政区域内相应的点源清单数据内容.采用CMAQ-Hg模型基于同一气象、初始浓度和边界浓度输入条件对两套清单进行了更新效果评估.结果表明,使用包含工业点源位置及排放细节的bottom-up方法编制的排放清单有效提高了模拟结果的准确度.更新清单前后,本地和跨省大气汞沉降增量差异的初步研究结果说明不同形态的大气汞具备不同的干、湿沉降特征.据此提出,需要尽快开展符合我国实际的各类工业源大气汞排放因子和排放形态因子更新研究.     

贵州高原水库汞的分布特征及其对富营养化的响应

于2012年11~12月采集贵州不同营养状况的6座水库——三板溪水库、龙滩水库、万峰湖水库、百花湖水库、红枫湖水库和阿哈水库水样,分析水体中汞的形态分布及与水体富营养化之间的关系,探讨水体汞形态及其分布特征对水体富营养化的响应.结果表明:6座水库总汞浓度的平均值为(5.82±4.99)ng/L,其中在阿哈水库的库中和百花湖水库的岩脚寨采样点存在不同于其它点的局部污染源;MeHg浓度平均值为(0.08±0.07)ng/L,阿哈水库的MeHg浓度较高是其它水库的2~10倍,约为0.26ng/L.在枯水期,贵州6座水库的富营养化程度不同,其中三板溪水库和龙滩水库为表现为贫营养型;万峰湖水库表现为为贫中营养型;百花湖水库和红枫湖水库表现为为中富营养型;阿哈水库为富营养型.富营养化指数与总汞、甲基汞和溶解态甲基汞皆呈显著正相关(r=0.477,P<0.05; r=0.558, P<0.05;r =0.502, P< 0.05, n=19).富营养化对水库生态系统中形态汞之间的迁移和转化有着重要影响,为溶解态汞和甲基汞的生成提供了有利条件,对水体中汞的地球化学循环的影响不可忽视.     

红枫湖出入库河流汞浓度分布特征及影响因素分析

基于冷原子荧光测定方法对红枫湖出入库河流中总汞、溶解态汞、甲基汞及溶解态甲基汞的时空分布特征及控制因素进行了分析。河流总汞浓度在2.2～350ng/L之间,平均值为51ng/L。由于受到人为源的污染,总汞含量显著高于世界其它一些天然水体。河流中总汞和颗粒态汞之间存在极显著相关性(r=0.99,p0.001)。河流汞季节变化主要受河水流量以及暴雨引发的地表径流所控制。河流输入红枫湖水库的汞大部分蓄积在水库中,仅有少量汞输出水库,水库已成为河流汞输入一个巨大的汇。入湖河流中的总甲基汞和溶解态甲基汞并没有显著的季节差异。春季暴雨期间,更多的地表甲基汞随着地表径流进入到河流中,成为河流甲基汞一个重要甲基汞源。