2013~2017年中国PM2.5污染防治的健康效益评估

为了评估中国大气环境治理带来的健康效益,确定健康风险评价的主要驱动因素,本文使用结合人群活动因子的综合暴露响应模型,对中国东部和中部地区2013~2017年可归因于PM_2.5的健康经济效益进行了估算,并量化了人口总量、人口老龄化、基准死亡率和PM_2.5暴露浓度这4个因素对健康负担的影响贡献.结果表明,2013~2017年研究区域内PM_2.5人口加权浓度下降了28.73%,PM_2.5年均暴露浓度在35 μg·m^-3及以下的人口比例从11.23%增加到27.91%.PM_2.5浓度下降使得2017年归因死亡数下降了14.43%,可避免经济损失为5588.41亿元.当PM_2.5暴露浓度达到国家二级标准（35 μg·m^-3）、一级标准（15 μg·m^-3）和世卫组织建议标准（10 μg·m^-3）时,归因死亡人数较基准年（2017年）将减少8.22%、55.05%和79.36%,避免经济损失3190.85、21374.38和30812.97亿元.人口总量、人口老龄化、基准死亡率和PM_2.5暴露浓度这4个因素对健康负担的贡献分别为-2.69%、-12.38%、1.66%和14.57%,其中污染物浓度降低是减轻健康负担的主导因素.中国的大气污染治理取得了显著成效,但在高PM_2.5浓度和高人口密度的地区,大气污染导致的健康负担仍然很重,需要实施更加严格的空气污染控制政策.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

2013-2014年河南省PM2.5浓度及其来源模拟研究

随着城市化和工业化水平的逐渐提高,河南省的空气污染问题也日益严重.利用嵌套网格空气质量模式（NAQPMS）,数值模拟了2013年7月-2014年6月年河南省大气细颗粒物及其前体物（NO₂、SO₂、PM₁₀、PM_2.5）的地面浓度,并量化了其主要来源.结果表明：模式能够较好地再现污染物的时空演化特征.整体来讲,河南省PM_2.5的高值区集中在中部和北部地区,呈现冬季高、夏季低的特点.在线源解析模拟发现,河南省不同地区PM_2.5的来源有所不同,中西部地区主要来自于本地,而在东部和北部地市,来自周边省份的区域输送更为显著,其贡献达到40%～50%,且在PM_2.5浓度的高值区更为明显.就行业贡献而言,居民源、工业源和机动车排放是河南省PM_2.5浓度的主要来源,其浓度贡献分别为23.7 μg·m^-3（贡献比例24%,下同）、20.6 μg·m^-3（21%）和21.3 μg·m^-3（22%）,电厂、农牧业和地面扬尘的浓度贡献分别为7.0 μg·m^-3（7%）、8.7 μg·m^-3（9%）和17.8 μg·m^-3（18%）.受居民源影响最大的地区是河南中东部和北部地市,其贡献达到PM_2.5浓度的27%、27%和25%.工业源影响最大的地区集中在太行山南部地市,其浓度贡献为26.4 μg·m^-3（24%）,在其他地市的贡献为17%～23%.机动车对河南东部影响最为显著,其浓度贡献为22.9 μg·m^-3（24%）.电厂和农畜牧业对全省PM_2.5的贡献分布比较均匀,分别为6%～9%和8%～10%.分析不同浓度下的PM_2.5来源,发现工业源和扬尘贡献随PM_2.5浓度增加逐渐降低,而居民源和机动车排放的贡献则有所增加,在PM_2.5浓度高于100 μg·m^-3期间,达到22%和20%.     

“一带一路”沿线国家PM2.5污染与人口暴露风险的时空分布特征

使用1999—2016年0.01°×0.01°高空间分辨率的卫星反演PM_2.5浓度数据集，结合精度为1 km×1 km的人口栅格数据，分析了"一带一路"沿线65个国家PM_2.5污染与暴露风险的时空变化特征.结果表明：①PM_2.5浓度存在着明显的区域分布差异，PM_2.5浓度高值区（>35 μg·m^-3）主要分布在地形平坦、人口密集的恒河平原、华北平原和中南半岛等区域，中值区（10~35 μg·m^-3）主要集中在俄罗斯西部、中东欧、沙特东部和缅甸等区域，而低值区（<10 μg·m^-3）主要分布在高海拔、高纬度与荒漠化地区，如青藏高原、西伯利亚、西亚卢特沙漠等区域；②65国年均PM_2.5浓度从1999年的12.0 μg·m^-3上升到2016年的14.1 μg·m^-3，年均增长超过0.1 μg·m^-3，累计有22.5%的区域有显著的增加趋势，仅有5.2%的区域呈显著下降趋势；③2000—2016年，PM_2.5浓度在35 μg·m^-3以上的区域面积比重从2.2%上升到7.2%，暴露人口占比从18.9%增加至41.9%；④人口暴露风险平均值从2000年的665.2增加至2016年的1140.4，Hurst总体均值为0.59，其中大于0.5的持续性区域占82.3%，持续性特征以弱持续性为主.     

南京市不同功能区冬季大气PM2.5分布特征及其来源解析

2016年12月-2017年1月,在南京市4类典型功能区（农业区、住宅区、交通干道区、工业区）各选两点,共采集了大气PM_2.5样品32套,测定并分析了其质量浓度、9种水溶性离子（WSIs）、有机碳（OC）以及元素碳（EC）的含量.观测期间,南京市冬季PM_2.5的平均浓度为104.5 μg·m^-3,分布特征为：工业区（116.6 μg·m^-3）>农业区（104.3 μg·m^-3）>住宅区（100.1 μg·m^-3）>交通干道区（96.9 μg·m^-3）;WSIs、OC和EC的平均浓度（/PM_2.5）分别为：53.4 μg·m^-3（51.1%）、11.8 μg·m^-3（11.3%）、8.2 μg·m^-3（7.8%）.农业区和住宅区受WSIs污染较严重且NOR、SOR较高,而工业区和交通干道区的OC、EC污染较严重且SOC/OC较高.进一步运用PMF模型解析,南京市冬季PM_2.5来源为：二次源（37.3%）、工业源（31.2%）、交通源（16.4%）、建筑尘（7.9%）和燃煤源（7.2%）.最后,本文收集了自2000年起南京市冬季大气PM_2.5浓度及其污染来源研究,总体而言,近年来南京冬季大气PM_2.5浓度呈下降趋势,其主要污染源比重也发生了较大变化,燃煤贡献有所下降,而工业和交通排放逐渐上升,且二次污染贡献逐渐突出.今后,控制二次污染源将成为南京市大气PM_2.5治理的重中之重.     

武汉冬季典型月份PM2.5浓度变化的观测分析与模拟追因

1月是武汉市发生重霾污染最为频繁的月份之一.本文利用地面观测数据对比分析了2014年1月与2018年1月武汉PM_2.5污染的变化与差异,进而利用嵌套网格空气质量预报模式系统（NAQPMS）对其差异进行了模拟追因分析.分析结果表明,2018年1月武汉PM_2.5污染依旧严峻,出现了17个污染天,月均浓度达到了91.6 μg·m^-3,但污染程度与2014年1月相比有了大幅改善.其污染天比2014年1月减少了13 d,月均浓度下降了90.8 μg·m^-3,浓度峰值下降了154.6 μg·m^-3.通过设计基于气象场敏感性分析的数值模拟试验,发现在区域污染物排放强度保持不变的情形下,2014年1月和2018年1月气象场的变化对武汉月均PM_2.5浓度的影响较小,差异小于3 μg·m^-3.基于2018年1月的排放情景模拟2014年1月的武汉PM_2.5浓度会导致显著的低估现象.这表明气象条件变化不是武汉2018年1月相比2014年1月PM_2.5浓度显著下降、重污染天数显著减少的关键原因,而武汉本地、周边以及京津冀等重点城市群的排放量显著下降应是最为关键的主导因子.     

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.     

2013年1月邯郸市严重霾天气的污染特征分析

利用河北工程大学大气环境监测站点的PM₁₀、PM_2.5、SO₂和NO_x在线监测数据,并结合能见度、湿度数据,对邯郸市2012年12月1日到2013年1月31日的大气污染状况进行分析,特别是2013年1月持续发生的霾天气,以探讨严重霾污染的过程特征.结果表明,2013年1月,SO₂与NO_x的平均浓度分别为225.3 μg·m^-3和217.8 μg·m^-3,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别为328.5 μg·m^-3和229.4 μg·m^-3,均超过新颁布的环境空气质量标准,是2012年12月平均浓度的1.4~3.5倍.重污染过程分析结果显示,污染峰值附近几天内PM₁₀、PM_2.5的时均浓度变化无明显规律.累积阶段的PM_2.5/PM₁₀在0.42~0.52之间,峰值前后上升并超过0.70,扩散阶段PM_2.5/PM₁₀降到0.70以下,且呈波动式变化.当PM_2.5/PM₁₀小于0.40时,能见度基本位于2~18 km之间;当PM_2.5/PM₁₀在0.40~0.60之间时,能见度在0.7~8 km之间;当PM_2.5/PM₁₀大于0.60时,能见度分布于2 km以下.     

北京市控制PM2.5污染的健康效益评估

实施PM_2.5污染控制后所带来的居民健康经济效益评估,对推进区域环境空气质量监管、健康预警以及防治等工作具有重要意义.本文采用泊松回归相对危险模型和环境价值评估方法,对2016~2019北京16个辖区年PM_2.5污染控制到二级标准限值35 μg·m^-3后所带来的健康风险及经济效益进行评估.结果显示,2016~2019年北京及其16个辖区PM_2.5浓度、各健康终端效应、经济效益以及人均经济健康效益等均呈现出下降趋势.其中,北京PM_2.5浓度值从2016年的73 μg·m^-3下降至2019年的42 μg·m^-3,年均下降率为16.75%,控制PM_2.5污染的健康总受益人数从2016年的439985例（95%置信区间：183987,653476）下降到2019年的77288例（95%置信区间：30483,120905）,年平均下降率约为42.67%.健康经济效益占GDP的比重从3.16%（95%置信区间：1.10%,4.73%）下降到0.55%（95%置信区间：0.18%,0.88%）,人均健康经济效益从3727.61元（95%置信区间：1303.24,5592.18）下降到906.58元（95%置信区间：295.14,1438.27）.此外,由于PM_2.5浓度、人口数量和密度以及单位健康终端经济价值的差异使得北京16个辖区的健康经济效益、占GDP比重以及人均效益估算结果各有差异,其中丰台、通州和大兴等远高于其他辖区,健康风险与经济效益问题相对突出.     

“大气十条”实施对2013—2017年大气气溶胶-辐射相互作用的影响

为应对严重的大气污染问题，我国于2013年颁布并实施了严格的《大气污染防治行动计划》（"大气十条"）.本研究利用在线耦合的区域大气化学传输模型WRF-Chem进行数值模拟，研究了2013—2017年"大气十条"实施期间大气气溶胶-辐射相互作用（Aerosol-Radiation Interaction，ARI）强度的变化及其对空气质量的影响，并量化分析了排放和气象条件变化对气溶胶-辐射相互作用强度变化和空气质量改善的相对贡献.研究发现，"大气十条"实施后ARI对PM_2.5质量浓度的增强效应明显减弱，ARI效应的减弱导致2017年全国平均PM_2.5浓度相较2013年下降了2.7 μg·m^-3，占PM_2.5浓度总降幅的9.1%.在这一过程中污染减排起了主导作用，约占ARI效应减弱导致全国平均PM_2.5浓度下降的88%，气象条件变化的贡献约占12%.在季节尺度上，冬季ARI效应减弱最为明显，使得2017年冬季全国月平均PM_2.5浓度同比2013年下降了12.1%.在区域尺度上，ARI效应的减弱对京津冀区域PM_2.5浓度的影响最为显著，使得2017年该区域平均PM_2.5浓度相较2013年下降了2.8 μg·m^-3，占该区域PM_2.5浓度总降幅的9.9%.2013—2017年，ARI效应对京津冀区域冬季重污染天气的影响程度也明显降低.以2013年1月和2017年1月为例，ARI效应使得这两个月内强霾事件期间区域日平均PM_2.5浓度峰值分别增加了47.6 μg·m^-3和33.7 μg·m^-3.研究表明"大气十条"实施后ARI对PM_2.5质量浓度的增强效应明显减弱，从而进一步推动了全国及重点区域PM_2.5浓度的下降，带来了额外的空气质量改善效益.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.