长株潭城市群PM2.5中二次无机离子特征及生成机制

二次无机离子是大气PM_2.5的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_2.5污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭城市群4个典型站点进行PM_2.5连续采样,并定量分析了SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等组分.结果显示,秋季和冬季PM_2.5中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO^-₃)、ρ(NH⁺₄)平均值(μg·m^-3)分别为(5.2±2.5)、(7.9±4.8)、(4.1±2.2)和(7.2±4.2)、(17.1±10.5)、(7.8±5.2).在冬季霾污染过程中,ρ(SO₄^...     

太原市冬季不同污染程度下PM2.5的化学组成、消光特征及氧化潜势

为深入探究重污染地区气溶胶的消光特征和健康风险,于2019年冬季开展了太原市PM_2.5主要化学成分和氧化潜势的分析.采样期间ρ(PM_2.5)为（89.9±33.6）μg·m^-3,其中水溶性离子和碳质气溶胶分别占到43.3%和33.8%,浓度较高的组分依次为：OC>SO₄^2->NO^-₃>EC>NH⁺₄>Cl^->Ca²⁺.随着污染程度的增加,PM_2.5中有机物（OM）和矿物尘的占比下降了5.8%和11.2%,而SNA(NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄)的质量分数由33.9%显著增加到56.0%.基于IMPROVE公式估算,太原市冬季大气颗粒物的平均消光系数为（453...     

2016～2020年邯郸市冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探究邯郸市近5年冬季PM_2.5污染特征及来源,于2016～2020年冬季采集PM_2.5样品,对8种水溶性无机离子进行分析,利用主成分分析(PCA)模型解析污染源类型,选用后向轨迹和潜在源贡献因子(PSCF)模拟传输轨迹和污染来源．结果表明,2018年冬季PM_2.5浓度最高,较2016、2017、2019和2020年升高60.44%、25.46%、91.43%和21.53%;2020年冬季水溶性无机离子(WSIIs)浓度较2016年下降18.86%,WSIIs/PM_2.5降至26.69%．夜晚ρ(PM_2.5)(110.20～209.65μg·m^-3)高于白天(95.21～193.00μg·m^-3),NO^-₃和NH⁺₄浓度夜间涨幅更大,SO₄^2-相反,Cl^-浓度和占比逐年下降;2020...     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

华北南部重污染城市周边区域二次气溶胶的化学特征及来源解析

为探究华北南部地区重污染城市邯郸市北部地区冬季大气颗粒物的化学组分及来源,于2020年11月23日至12月12日采集了PM₁和PM_2.5样品并进行了分析．观测期间日平均ρ（PM₁）和ρ(PM_2.5)分别为114.53μg·m^-3和124.25μg·m^-3,PM₁/PM_2.5比值的变化范围为83.3%～95.3%,明显高于京津冀其他城市,表明邯郸地区细颗粒物尤其是亚微米颗粒物污染严重．与清洁天相比,重污染期间PM₁中SNA(SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺)增加14.5%,PM_2.5中SNA增加15.2%,尤其氮氧化率（NOR）在重污染天增长3倍;随着污染程度的加深,PM₁和PM_2.5中二次有机碳（S...     

郑州市大气PM2.5中水溶性离子的污染特征及来源解析

为探究郑州大气细颗粒物PM_2.5中水溶性无机离子(WSIIs)的污染特征、季节变化和来源,有针对性地防治PM_2.5的污染,2020年12月至2021年10月4个不同季节连续采集PM_2.5样品,并结合气态污染物(SO₂、 NO₂和O₃)和气象因素(温度和相对湿度)对9种WSIIs(NO^-₃、 NH⁺₄、 SO₄^2-、 Ca²⁺、 K⁺、 Na⁺、 Mg²⁺、 F^-和Cl^-)进行分析.结果表明,观测期ρ[总水溶性离子(TWSIIs)]年均值为(39.34±21.56)μg·m^-3,呈现出冬季最高、夏季最低的季节变化特征.全年PM_2.5均稍微偏碱性,NH     

COVID-19管控前后不同污染阶段PM2.5中二次无机离子变化特征

为探讨新冠肺炎疫情(COVID-19)管控前后不同污染阶段PM_2.5中二次无机离子变化特征,使用高分辨率(1 h)在线仪器对2019年12月15日至2020年2月15日郑州冬季气象、污染气体浓度和PM_2.5中水溶性离子水平进行在线监测,分析此次COVID-19管控前后霾过程的成因、大气污染物的日变化特征和在霾不同阶段下大气污染物的分布特征.结果表明,郑州主要受到高压脊控制,天气形势稳定,有利于大气污染物累积,二次无机气溶胶(SNA,包括SO₄^2-、NO^-₃和NH⁺₄)是水溶性离子的主要组分,占比高达90%以上,COVID-19期间居家隔离措施对霾不同阶段下大气污染物的分布特征产生不同的影响,COVID-19期间PM_2.5在干净、发生和消散阶段的浓度比COVID-19前有所提高,但是发展阶段明显降低,居家隔离明显使PM_2.5高值降低了;NO₂、SO<...     

南京市一次霾污染过程中水溶性离子分布特征

使用MARGA离子在线分析仪ADI 2080对2017年12月27日~2018年1月5日南京市PM_2.5化学组分进行连续采样分析,结合气象要素和大气环境监测数据,探讨了霾污染过程中水溶性离子的时间分布特征及其来源特征.结果表明：霾日中南京水溶性离子浓度为121.41μg/m³,是洁净日的3.2倍.霾污染过程中水溶性离子平均浓度大小顺序为NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Cl^- > K⁺ > Ca²⁺ > Mg²⁺,SNA离子占总水溶性离子浓度的91.97%.霾日中水溶性离子日变化均为三峰型,洁净日中Cl^-、SO₄^2-和NH₄⁺的日变化为单峰型,Ca²⁺为双峰型,K⁺、Mg²⁺为三峰型.随着空气污染状况的加重,总水溶性离子在PM_2.5中的占比不断减少,空气质量为优时占比95.93%,严重污染时为63.25%.霾日中随着污染加重,NH₄⁺占总离子的比例稳定在23%左右,SO₄^2-占比缓慢减小,NO₃^-占比不断增大.NOR、SOR的日变化在霾日呈双峰型分布,洁净日则较为平稳.观测期间的水溶性离子主要来源有二次转化、煤烟尘、扬尘以及生物质燃烧.     

南京亚微米级颗粒物化学组成的季节变化、粒径分布和来源

于2016～2017年不同季节在南京大学仙林校区采集分粒径的颗粒物样品,分析了粒径≤1.1μm颗粒物(PM_1.1;<0.4、0.4～0.7和0.7～1.1μm)中水溶性离子、碳质组分和元素的浓度.结果表明,受当地扩散条件以及热不稳定组分在高温下挥发分解的影响,PM_1.1、 OC、 NO^-₃、 SO₄^2-和NH⁺₄浓度均表现出秋冬高、春夏低的特点.而元素碳在春季因工业和道路扬尘贡献的升高达到最大浓度[(1.87±0.98)μg·m^-3].根据丰量组分间的特征比值,南京PM_1.1中的阴离子由NO^-₃、 SO₄^2-和Cl^-主导,碳质组分主要来自化石燃料燃烧及老化过程.随着温度的升高,热不稳定组分NH⁺₄、 NO     

新冠疫情管控措施对郑州市PM2.5浓度、粒径分布、组分和来源的影响

新冠肺炎疫情（COVID-19）管控期间是一次典型的极限减排情景,是研究管控措施对大气颗粒物影响的重要机会.本研究于2020年1月16～31日利用在线观测仪器对郑州市PM_2.5进行观测,分别探究管控前（2020年1月16～23日）与管控期间（2020年1月24～31日）PM_2.5浓度、粒径分布、化学组分、来源解析和传输影响的变化特征.结果表明,相较于管控前,管控期间郑州市大气PM_2.5浓度下降4.8%.粒径分布特征表明,管控期间0.06～1.6μm的颗粒物质量浓度和数浓度下降显著. PM_2.5组分特征表明,SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄等二次无机离子是PM_2.5中占比最大的组分,管控期间NO^-₃浓度的下降对PM_2.5的下降有显著贡献.采用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析PM     

Chemical compositions of PM2.5 aerosol during haze periods in the mountainous city of Yong''an, China

Haze phenomena were found to have an increasing tendency in recent years in Yong'an, a mountainous industrial city located in the center part of Fujian Province, China. Atmospheric fine particles (PM_2.5) in the urban area during haze periods in three seasons (spring, autumn and winter) from 2007 to 2008 were collected, and the mass concentrations and chemical compositions (seventeen elements, water soluble inorganic ions (WSIIs) and carbonaceous species) of PM_2.5 were determined. PM_2.5 mass concentrations did not show a distinct difference among the three seasons. The carbonaceous species organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) constituted up to 19.2%-30.4% of the PM_2.5 mass during sampling periods, while WSIIs made up 25.3%-52.5% of the PM_2.5 mass. The major ions in PM_2.5 were SO₄^2-, NO₃^- and NH₄⁺, while the major elements were Si, K, Pb, Zn, Ca and Al. The experimental results (from data based on three haze periods with a 10-day sampling length for each period) showed that the crustal element species was the most abundant component of PM_2.5 in spring, and the secondary ions species (SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺, etc.) was the most abundant component in PM_2.5 in autumn and winter. This indicated that dust was the primary pollution source for PM_2.5 in spring and combustion and traffic emissions could be the main pollution sources for PM_2.5 in autumn and winter. Generally, coal combustion and traffic emissions were considered to be the most prominent pollution sources for this city on haze days.     

廊坊市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

分析了2019～2020年秋冬季廊坊市北部、市区和南部这3个站点的大气细颗粒物及其化学组成.空间分布上,PM_2.5浓度整体为：南部>市区>北部.PM_2.5主要成分为有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、矿物组分、氯离子和元素碳,分别占PM_2.5的质量分数为25.4%、21.5%、11.0%、11.5%、13.7%、3.5%和5.8%,金属元素及其他物质的质量分数分别为0.3%和7.2%;二次无机盐浓度呈现市区(28.7μg·m^-3)高于北部(28.0μg·m^-3)和南部(26.8μg·m^-3)郊区的变化特征,而有机物(其浓度分别为16.6、13.0和18.5μg·m^-3,由北向南,下同)、矿物组分(9.6、6.7和9.7μg·m^-3)、氯盐(2.0、2.0和2.8μg·m^-3)和元素碳(3.6、3.2和4.3μg·m^-3)浓度呈现南部和北部郊区高于市区的变化特征.随...     

2022年北京市城区PM2.5水溶性离子含量及其变化特征

为探究北京市大气细颗粒物（PM_2.5）水溶性离子含量及其变化特征,有针对性地提出污染防治方案,对2022年全年PM_2.5水溶性离子、气态前体物（SO₂、NO₂）和气象因素（温度、RH）进行分析测定.结果表明,北京市城区PM_2.5中占比最高的水溶性离子为NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-,占PM_2.5的52.7%,ρ（PM_2.5）（33.2 μg·m^-3）和ρ（SNA）（18.9 μg·m^-3）低于历史研究结果,但SNA占比（52.7%）、SOR（0.45）和NOR（0.15）高于历史研究结果,体现出北京市细颗粒物污染得到明显改善,但仍具有较强的二次污染特征.NO₃^-/SO₄^2-为2.2,高于历史及附近省市研究结果,反映出移动源的影响不断扩大.从季节变化上看,PM_2.5呈现秋高夏低的变化特征,秋、春、冬这3个季节NO₃^-的占比最高,夏季SO₄^2-占比最高,而NH₄⁺在各季节占比变化不大.NOR与SOR的季节变化规律几乎相反,反映出二者的转化形成因素存在差异.北京城区SNA的主要存在形式为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,其中冬季阴阳离子中和度最高,夏季阳离子NH₄⁺稍显不足,而春秋两季NH₄⁺处于过量状态,北京城区为富氨环境.从污染级别看,水溶性离子质量浓度均随污染加重有不同程度的增长,增长最快的是SNA,其在PM_2.5中占比出现先上升后稳定的变化特征.从空间分布特征来看,中心城区和东南西北部郊区的SNA质量浓度大小均为：NO₃^->SO₄^2->NH₄⁺,体现了以NO₃^-为主导的污染特征;SNA对PM_2.5的贡献率最高的区域发生在东部、中心城区和传输点,表明在中心城区和东部地区二次反应相对活跃,同时区域传输也是二次离子的重要来源.     

北京、石家庄2017—2018年PM2.5与SNA组分特征及典型重污染分析

基于北京、石家庄2017、2018年的1月和7月PM_2.5样品采集,研究两地采暖期、非采暖期及典型重污染过程的PM_2.5、SNA污染特征及二次转化特征.应用TrajStat模型,结合浓度权重轨迹分析法（CWT）,分析两地PM_2.5气流输送路径以及潜在源区.利用WRF-CAMx模式定量分析两地重污染月份（2017年1月）PM_2.5、硫酸盐及硝酸盐的区域传输贡献.结果表明, 2017年1月北京和石家庄均存在重污染过程,两年1月石家庄市PM_2.5浓度均高于北京; SNA占PM_2.5所有组分的34.11%~51.68%,对PM_2.5浓度有重要贡献,其中北京NO₃^-浓度最高,石家庄SO₄^2-浓度最高, SO₄^2-/NO₃^-夏季高于冬季;北京SOR高于石家庄,石家庄NOR高于北京,重污染期间两城市硫酸盐、硝酸盐、铵盐质量浓度、SOR与NOR明显升高;两地冬季气流主要受俄罗斯、蒙古、内蒙戈壁等地区的西北方向远距离输送影响,另外北京两年冬季均存在西南传输通道,石家庄重污染期间受冀南和鲁西北重工业城市群潜在贡献较高,两市夏季受东南季风影响,污染轨迹多来自渤海湾和山东等地区; 2017年1月,北京、石家庄PM_2.5受周边区域传输贡献分别为33.80%、22.54%,其中河北南部分别贡献14.86%, 17.21%,二次离子中NO₃^-的传输作用比SO₄^2-更加突出.从PM_2.5本地源来看,北京主要来源为移动源和扬尘源,分别占比43.30%、20.10%,石家庄为工业、燃煤和扬尘,分别占比26.40%、24.82%、22.50%.     

Progressively narrow the gap of PM2.5 pollution characteristics at urban and suburban sites in a megacity of Sichuan Basin, China

Nowadays, the fine particle pollution is still severe in some megacities of China, especially in the Sichuan Basin, southwestern China. In order to understand the causes, sources, and impacts of fine particles, we collected PM_2.5 samples and analyzed their chemical composition in typical months from July 2018 to May 2019 at an urban and a suburban (background) site of Chengdu, a megacity in this region. The daily average concentrations of PM_2.5 ranged from 5.6-102.3 µg/m³ and 4.3-110.4 µg/m³ at each site. Secondary inorganics and organic matters were the major components in PM_2.5 at both sites. The proportion of nitrate in PM_2.5 has exceeded sulfate and become the primary inorganic component. SO₂ was easier to transform into sulfate in urban areas because of Mn-catalytic heterogeneous reactions. In contrast, NO₂ was easily converted in suburbs with high aerosol water content. Furthermore, organic carbon in urban was much greater than that in rural, other than elemental carbon. Element Cr and As were the key cancer risk drivers. The main sources of PM_2.5 in urban and suburban areas were all secondary aerosols (42.9%, 32.1%), combustion (16.0%, 25.2%) and vehicle emission (15.2%, 19.2%). From clean period to pollution period, the contributions from combustion and secondary aerosols increased markedly. In addition to tightening vehicle controls, urban areas need to restrict emissions from steel smelters, and suburbs need to minimize coal and biomass combustion in autumn and winter.     

“大气十条”实施期间南京市PM2.5化学组成与来源的演变特征

为深入认识“大气污染防治行动计划”(“大气十条”)对大气细颗粒物(PM_2.5)污染的影响,基于“大气十条”实施期间南京市主城区(草场门)PM_2.5的化学组分监测资料,研究了PM_2.5主要组分的浓度和占比、富集因子和酸度等变化特征,并采用正定矩阵因子分解法(PMF)进行了PM_2.5的来源解析.结果发现,“大气十条”实施期间,南京市PM_2.5中硫酸根(SO₄^2-)的占比总体下降,但硝酸根(NO^-₃)和铵根(NH⁺₄)的占比均明显上升,两者的占比从2014年的25.58%上升到2017年的37.15%;碳组分(OC和EC)的浓度在“大气十条”早期出现大幅下降,但后期的下降趋势明显变缓,其中,有机碳(OC),特别是二次有机碳(SOC)的占比不降反升;PM_2.5酸性显著减弱,阴阳离子的摩尔当量比值(CE/AE)从2014年的0.83上升...     

深圳市城区大气颗粒物及主要水溶性无机离子的污染特征

基于2015年深圳市大气颗粒物和主要水溶性无机离子的观测数据,深入分析了大气颗粒物的浓度变化及二次污染特征.结果表明2015年深圳的大气颗粒物（PM₁₀、PM_2.5、PM₁）浓度虽然低,但其中细粒子占比高,PM_2.5/PM₁₀的比值高达0.744,甚至大于广州典型灰霾过程中的粗细粒子比.大气颗粒物浓度季节变化明显,秋冬高,春夏低.其日变化特征明显受到交通高峰的影响,汽车尾气可能是污染来源之一.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺（SNA）质量浓度在PM_2.5中的占比超过1/3（37.7%）,且全年硫转化率都大于0.1,这说明深圳市细颗粒物主要来自于二次转化.深圳大气颗粒物浓度受气象要素影响显著,与气压正相关,与气温、相对湿度、降水及风速负相关;若将风速、气温、气压、相对湿度和降水作为一个整体考虑,这些气象要素对深圳大气颗粒物浓度的影响大小是PM₁ > PM₁₀ > PM_2.5.本工作不仅对深圳的大气环境管理和经济可持续发展有着重要参考价值,还对空气相对清洁地区的大气颗粒物和霾治理具有指导意义.     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

气候变化对浙江省大气污染的影响

开展气候变化对大气污染影响的研究有利于加深对大气污染形成机理的认识.利用1996-2015年浙江省大气成分、气象观测资料,分析气候变化对大气污染的影响.结果表明,近20 a来浙江省呈年高压天气日数增多、年均气温升高、降水集中及年均净辐射、日照时数、风速、气温日较差和水汽蒸发量都下降的气候变化事实.气候变化引起大气污染扩散能力下降,1996-2015年杭州市和浙江省年均大气扩散指数分别下降了0.55和0.81,降幅分别达35.71%和42.69%.大气扩散指数与ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）及年霾日数之间呈显著负相关,当大气扩散指数增大时,大气颗粒物浓度和年霾日数均下降,反之亦然.杭州市大气扩散指数与ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）之间的相关系数分别为0.73和0.76.杭州市和浙江省大气扩散指数与年霾日数之间的相关系数分别达到0.77和0.78,T检验值则分别为28.88和30.81,说明由气候变化引起的大气扩散能力改变是影响大气污染的重要原因,但不同大气成分受气候变化的影响程度不同.影响ρ（PM₁₀）的关键气候要素是降水量、风速及相对湿度等,影响ρ（PM_2.5）的主要是辐射、气温,影响ρ（SO₂）的主要是气温,影响ρ（NO₂）及ρ（NO₃-）、ρ（NH₄+）的主要是辐射.总体来说,浙江省近20 a的气候变化事实可能有利于促进ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）及ρ（O₃）等上升,促进ρ（SO₂）、ρ（NO₃-）、ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+）等下降.