碳纳米管负载纳米四氧化三铁多相类芬顿降解亚甲基蓝

在课题组前期研究的基础上,以碳纳米管(MWCNTs)为载体制备了Fe3O4/MWCNTs复合物并作为催化剂,以染料亚甲基蓝(MB)为降解对象,研究了该催化剂催化H2O2对亚甲基蓝溶液的降解特性及其影响因素,并考察了催化剂的重复使用效果,探讨了催化反应的机理.结果表明,在pH值3~8的范围内,催化反应体系都能有效降解MB,最佳pH值为3.5.随着催化剂投量的增加,MB的降解率明显提高,500 mg·L-1催化剂投量条件下,MB的降解率最高.随着H2O2初始浓度的增加,MB的降解率增加,10 mmol·L-1时MB的降解率最高.溶液中共存的阴离子会降低MB的降解率.在最佳条件,即温度25℃、H2O2浓度10 mmol·L-1、催化剂浓度500 mg·L-1的条件下,0.20 mmol·L-1MB在30 min内的降解率达到99.1%.催化剂重复使用后仍然具有较好的催化活性,说明Fe3O4在MWCNTs表面负载比较牢固,催化剂具有反复使用的能力.催化反应机理是催化剂催化H2O2产生羟基自由基,高活性的羟基自由基氧化MB.     

臭氧氧化降解水中三氯乙烯的效能研究

卤代烃是地下水污染中常见的有机污染物,三氯乙烯(Trichloroethylene,TCE)作为一种典型的卤代烃,具有高检出率、易挥发、致癌性等特征,而对地下水中TCE的治理一直是研究的热点.因此,本文以TCE为目标污染物,采用臭氧氧化技术对其进行降解效能分析,重点考察了不同臭氧投加量、初始p H、温度、初始TCE浓度对臭氧氧化降解水中TCE的影响,并对反应产物及可能的臭氧氧化机理进行了推测.结果表明,溶液的初始p H、臭氧投加量、初始TCE浓度均会对TCE的降解效率和降解速率产生一定的影响.在优化的实验条件下(p H=9、臭氧投加量5mg·L~(-1)、TCE初始浓度1 mg·L~(-1)、温度30℃),TCE在2 h的降解率可以达到100%,反应结束后TCE脱氯率为71.1%.动力学实验表明,臭氧氧化TCE的反应符合伪一级动力学.热力学研究表明,臭氧氧化TCE的焓变(ΔH)为15.53 k J·mol~(-1),熵变(ΔS)为-226.5 J·mol~(-1)·K~(-1),活化能E_a为18.05 k J·mol~(-1),表明臭氧氧化TCE的反应易于进行.机理研究表明,臭氧氧化降解TCE主要是由臭氧分解所形成的羟基自由基进行的.     

纳米Fe3C/炭纤维非均相电芬顿降解二甲基砷的研究

针对结构稳定且难以靠常规方法去除的二甲基砷,制备新型负载Fe_3C纳米粒子的炭纤维催化剂,并对其非均相电芬顿降解二甲基砷进行了研究.结果表明,纳米Fe_3C/CF与阴极产生的H2O2发生电芬顿催化反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷和As(V),As(V)可被同步吸附在Fe_3C/CF催化剂表面.通过考察电催化过程中初始p H、反应物初始浓度、电流强度和催化剂投加量等因素对催化氧化DMA效果的影响,表明在初始p H为3,二甲基砷初始浓度为5 mg·L~(-1),Fe_3C/CF投量为500 mg·L~(-1)的最佳条件下,经非均相电芬顿反应360 min后,二甲基砷去除率高达96%.     

无机阴离子对类-Fenton反应的影响

对比研究了4种常见无机阴离子(ClO4-、NO3-、Cl-和SO42-)对类-Fenton 反应中H2O2分解和有机物(莠去津=2.1 μmol·L-1和苯酚=50μmol·L-1)降解的影响.实验在pH=3.00±0.05 (25℃) 条件下完全混合反应器中进行.结果表明,在类-Fenton 反应过程中,ClO4-和NO3- 的存在对H2O2分解和有机物降解几乎没有影响;在不存在有机物条件下,Cl-和SO42- 的加入使得H2O2分解速率显著降低,ClO4-≈NO3- Cl- SO42-;莠去津存在条件下,莠去津降解速率为ClO4-≈NO;C1'SO42-,而H2O2分解速率为ClO4-≈NO3-≈Cl- SO42-;苯酚存在条件下,苯酚和H2O2的降解速率为ClO4-≈NO3-≈SO42- Cl-.无机阴离子对类-Fenton反应的影响一方面是由于Cl-和SO42-与Fe3 发生络合反应,阻碍了Fe3 与H2O2络合物的形成,减少了·OH 的产生;另一方面Cl-和SO42-消耗·OH,形成较低氧化活性的无机自由基(SO4·-和Cl2·-);同时,根据类-Fenton 反应降解有机物的不同,无机阴离子对类-Fenton 反应的影响也有所不同.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

Fenton氧化法处理偶氮染料丽春红2R废水的研究

采用Fenton氧化法处理偶氮染料丽春红2R模拟废水,研究不同因素对丽春红2R模拟废水的降解效果。结果显示,p H=3.0、H2O2浓度为2 mmol/L、c(Fe2+)/c(H2O2)=1∶5条件下,Fenton氧化法对丽春红2R模拟废水反应体系的降解效果最佳。此外,在室温(30℃)和p H=3.0条件下,模拟出Fenton氧化降解丽春红2R的初始动力学方程为R=dm/dt=0.00198[c(Ponceau2R)]0.7234[c(Fe2+)]0.5297[c(H2O2)]0.3574。通过LC-MS图对Fenton氧化降解丽春红2R过程中间产物的分析,从而推断出该染料氧化降解的路径。     

二氧化钛光催化氧化阿散酸

阿散酸(p-arsanilic acid,ASA)是一种重要的有机砷化合物,较无机砷更加难以去除,目前关于去除水中ASA研究少有报道.本研究主要评价了TiO_2光催化剂(P25)对ASA的去除效果,考察了P25投量、pH和光照强度对其光催化氧化ASA的影响,探究了ASA光降解产物和主要机制.结果表明,在P25催化作用下,模拟自然光可氧化降解ASA为As(V),最终通过P25对As(V)的吸附作用将水中砷有效去除.当ASA初始浓度为2 mg·L~(-1),P25投量为1 g·L~(-1)时,光催化氧化-吸附0.5 h后,水中剩余砷的浓度约为0.34 mg·L~(-1).酸性条件下ASA的去除率远远高于碱性条件,最佳光照强度为68.5 mW·cm~(-2).P25光催化氧化ASA过程中羟基自由基起到了主要作用.     

O3/H2O2法降解甲基叔丁基醚（MTBE）的试验研究

采用自制鼓泡反应器对臭氧/双氧水(O3/H2O2)降解水中甲基叔丁基醚(MTBE)进行了试验研究,考察了进气(含O3)流量、H2O2 投加量、MTBE初始浓度、pH、温度等因素对MTBE降解的影响.结果表明,在MTBE初始浓度为10 mg·L-1,气体流量为0.5 L·min-1,温度293K, pH=6.5, H2O2 添加量为2.4mg·L1 条件下,反应30 min后, MTBE去除率可达75.5%, COD去除率为68.0%.降解得到的中间产物主要有叔丁基甲酯(TBF)、叔丁醇(TBA)、乙酸甲酯(MA)和丙酮(AC)等,据此探讨了O3/H2O2氧化MTBE的可能反应机理和降解途径.     

UV/H_2O_2氧化处理水中去污剂

表面活性剂是一类特殊的有机污染物,在去污、洗衣、印染等废水中广泛存在.本文以某电厂实用的5种去污剂为研究对象,考察了UV/H2O2对5种去污剂的矿化能力,研究了H2O2和去污剂初始浓度、初始p H值、去污剂种类、辐照时间等因素对氧化效果的影响.结果表明,5种去污剂在254 nm处均无较强吸收,单独UV辐照对其降解效果不明显.当去污剂初始DOC浓度为50 mg·L-1,H2O2最佳投加量为1 m L·L-1,反应时间为90 min时,对5种去污剂的矿化率(即DOC去除率)在53%~87%,矿化率随去污剂种类的不同而不同.对去污剂的矿化率随着UV辐照时间的延长而增大,去除率曲线符合一级反应动力学方程.废水初始p H值对氧化效果的影响不显著,H2O2/DOC比值对氧化效果有显著影响.研究表明,UV/H2O2技术能高效矿化水中的去污剂,H2O2/DOC比值和UV辐照时间是影响氧化效率的关键因素.     

O3/UV降解含氮杂环化合物喹啉

本研究采用O3/UV工艺降解喹啉溶液,系统地探讨了喹啉初始浓度、反应后置时间、初始p H、HCO-3浓度等因素对降解过程的影响.通过测定降解过程中的中间产物,分析了喹啉的降解机制及途径.结果表明随着喹啉初始浓度增加,反应表观速率常数和去除率都降低;p H(7~9)碱性条件时降解效果最好;HCO-3的存在明显降低了喹啉的去除率,加入100 mg·L-1HCO-3喹啉去除率降低了42.01%;反应后置时间对喹啉的去除率及矿化率基本没有影响.喹啉的降解中间产物主要为8-羟基喹啉、5-羟基喹啉、2(1H)-喹啉酮、2-吡啶甲醛等,喹啉在O3/UV体系中的降解途径主要由羟基自由基(·OH)、O3氧化剂发生的加成反应、取代反应、亲电反应等.     

Density and nutritional condition of carabid beetles in wildflower areas of different age

Density and nutritional condition of the five carabid beetle species Agonum mülleri, Anchomenus dorsalis, Anisodactylus binotatus, Pterostichus vernalis and Poecilus cupreus was studied. Carabids were caught in sixteen 1–4-year-old wildflower areas, identified and counted, their nutritional condition was calculated and calculations were related to habitat parameters (i.e. wildflower area age, vegetation cover, soil water content, habitat size, surrounding landscape composition) and sex.Whereas the number of Anisodactylus binotatus caught responded positively to succession in wildflower areas, A. mülleri numbers tended to decrease and the other three species were unaffected. In a stepwise multiple regression species affiliation, sex and age of wildflower area explained together 98.5% of the variance in the pooled nutritional condition of Anchomenus dorsalis, Anisodactylus binotatus, A. mülleri and P. vernalis. Age of wildflower area alone explained 61.7% of the variance and age increased the nutritional condition of carabids. Correspondingly, nutritional condition of Poecilus cupreus was positively correlated with the age of wildflower area. Overall, the nutritional condition of the carabid assemblage studied increased from the first to the second year and then remained stable. To keep the proportion of 1-year-old wildflower areas low, wildflower areas should therefore be maintained for several years to improve the life conditions of carabid beetles and to enhance their beneficial effects in agroecosystems.     

凤眼莲对富营养化水体中氨氧化和反硝化微生物的影响

凤眼莲近年来广泛应用于富营养化淡水湖泊的生态修复中,但其对微生物的相互作用和对水体中氮素的去除鲜有报道.本研究在氮素去除过程中对比凤眼莲和细菌的相对重要性,并且检测浮游植物对硝化细菌和反硝化细菌相对丰度及多样性的影响.水体中氮素的去除率以及硝化和反硝化作用的潜在能力使用定量聚合酶链式反应(qPCRs)对硝化作用基因amoA和反硝化作用基因nirS/K进行检测,从微观角度研究富营养化水体中是否会受到凤眼莲存在的影响.结果表明,TN的减少在70d的实验周期中所有处理组表现较为一致,但凤眼莲存在的实验组在24h内TN和NH_4~+-N的去除上有显著的降低,并且amoA的丰度有所增加,nirS/K的丰度有所降低.T-RFLP结果表明亚硝化单胞菌在氨氧化微生物中占优势.凤眼莲的种植可以实现富营养化水体中NH_4~+-N的快速有效减少,且微生物的相互作用可以充分利用到淡水生态系统的修复中.     

Interspecific utilisation of wax in comb building by honeybees

Beeswaxes of honeybee species share some homologous neutral lipids; but species-specific differences remain. We analysed behavioural variation for wax choice in honeybees, calculated the Euclidean distances for different beeswaxes and assessed the relationship of Euclidean distances to wax choice. We tested the beeswaxes of Apis mellifera capensis, Apis florea, Apis cerana and Apis dorsata and the plant and mineral waxes Japan, candelilla, bayberry and ozokerite as sheets placed in colonies of A. m. capensis, A. florea and A. cerana. A. m. capensis accepted the four beeswaxes but removed Japan and bayberry wax and ignored candelilla and ozokerite. A. cerana colonies accepted the wax of A. cerana, A. florea and A. dorsata but rejected or ignored that of A. m. capensis, the plant and mineral waxes. A. florea colonies accepted A. cerana, A. dorsata and A. florea wax but rejected that of A. m. capensis. The Euclidean distances for the beeswaxes are consistent with currently prevailing phylogenies for Apis. Despite post-speciation chemical differences in the beeswaxes, they remain largely acceptable interspecifically while the plant and mineral waxes are not chemically close enough to beeswax for their acceptance.     

生物炭对华北农田土壤N2O通量及相关功能基因丰度的影响

为了探寻施用生物炭对农田土壤氧化亚氮(N_2O)的减排效果和机制,于2015年3月27日至6月5日,利用盆栽实验研究了施用生物炭(CK,C1:5%,C2:10%,C3:15%,C4:30%)(质量分数)对华北农田土壤N_2O通量、氨单加氧酶(amo A)、亚硝酸盐还原酶(nir S、nir K)以及氧化亚氮还原酶(nos Z)基因丰度的影响.结果表明:(1)施用低量生物炭(5%)能够促进N_2O排放,施用中、高量生物炭可以起到抑制N_2O排放的效果,且生物炭用量为15%时减排效果最佳.(2)实验初期,施用生物炭对土壤硝化反硝化基因丰度影响较大,AOA和nir S基因丰度与生物炭施用量呈极显著正相关关系,nir K基因丰度与生物炭施用量呈显著正相关关系,AOB和nos Z基因丰度与生物炭施用量呈显著负相关关系;实验末期,AOA丰度与生物炭施用量表现为显著负相关关系,AOB丰度与生物炭施用量表现为显著正相关关系.(3)实验初期,N_2O排放通量与AOA、nir S基因呈现极显著的负相关关系,说明在土壤含水量较高的条件下,N_2O的产生受AOA、nir S基因丰度控制调节;实验末期,N_2O排放通量与nos Z基因呈现极显著正相关关系,说明在土壤含水量较低的条件下,N_2O的产生受nos Z基因丰度控制调节.本研究结果表明施用生物炭能够增加硝化反硝化功能基因丰度,并降低N_2O的排放,为华北农田合理施用生物炭提供了一定的理论依据.     

甲烷丝菌混养促进螺旋藻自发酵产氢

采用只消耗乙酸盐而不消耗氢气的甲烷丝菌与螺旋藻混合培养,以提高螺旋藻利用自身多糖在自身氢酶作用下暗发酵产氢量.通过培养基调控提高了螺旋藻生长富集的总糖产量,当Na Cl浓度由239 mmol·L~(-1)增加到739 mmol·L~(-1),螺旋藻总糖产量提高了107.7%,达到0.54g·L~(-1).螺旋藻在黑暗厌氧条件下加入甲烷丝菌混养后的自发酵产氢量提高了33.8%,达到43.8 m L·g-1;液相主要代谢产物乙酸盐则提高了69.2%,达到1639.1μmol·g-1.同时,螺旋藻加入甲烷丝菌混养后自发酵过程的能量转换效率由6.7%提高到11.6%.甲烷丝菌通过消耗乙酸盐促进了螺旋藻自发酵产氢的乙酸途径反应正向进行,从而提高了氢气产量和能量转换效率.     

绿狐尾藻对铜绿微囊藻和羊角月牙藻的抑藻效应

分别将不同起始浓度(10~5、10~6、10~7、10~8和10~9ind.·L~(-1))的铜绿微囊藻和羊角月牙藻分组与绿狐尾藻进行共培养,连续10 d,每天测定各组铜绿微囊藻或羊角月牙藻的光密度值,用以确定绿狐尾藻对两种藻类不同浓度的生长抑制情况.结果表明,2. 5 g·(200 m L)~(-1)的绿狐尾藻对起始浓度为10~7ind.·L~(-1)和10~8ind.·L~(-1)的铜绿微囊藻具有明显的抑制作用;而对实验所设的所有起始浓度的羊角月牙藻生长均没有显著的抑制作用.并且,采用溶剂浸提与气相色谱-质谱联用(GC-MS)测定的方法,分析了绿狐尾藻粉末浸提液和绿狐尾藻生长液中可能存在的化感物质,通过分析,确定棕榈酸是绿狐尾藻分泌的化感物质之一,并且发现了3种可能是绿狐尾藻分泌的新型化感物质:3-乙基-3-甲基庚烷、磷酸三乙酯和酞酸二丁酯.     

松属植物地质历史及生物地理演变

松属（Pinus L.）约113种,是松科现代属中最原始的类群。松属植物种类丰富且研究领域广泛,对其已经积累的资料数据进行系统梳理总结十分必要。本文通过总结国内外松属大化石资料,结合分子系统发育、地质背景和地理隔离事件讨论了其地史分布及植物地理学意义;该属化石在早白垩世至全新世地层中均有记录。化石证据表明松属很可能在早白垩世（之前）起源于西欧地区,从这一起源地通过北大西洋陆桥扩散到北美洲东部,而东亚的类群可能是从北美洲西部经过白令陆桥散布的。在晚白垩世分化出双维管束松亚属Subgenus Pinus L.及单维管束松亚属Subgenus Strobus (D. Don) Lemmon,前者更接近祖先类群。古新世由于全球显著增温以及白垩纪末期大灭绝等地质事件的影响使松属数量急剧减少,在晚始新世至中新世时期随着气温转凉转冷再次分化扩散,中新世达到其发展高峰且分布面貌与现代类群近似。松属多样性时空历史可能和新生代气候变迁及晚新生代构造运动塑造的山地隆升等环境变化紧密相关。     

Augmentation of tribenuron methyl removal from polluted soil with Bacillus sp. strain BS2 and indigenous earthworms

Tribenuron methyl (TBM) is a member of the sulfonylurea herbicide family and is widely used worldwide. In this study, TBM-degrading bacteria were enriched with TBM as potential carbon, nitrogen or sulfur source, and 44 bacterial isolates were obtained. These isolates were phylogenetically diverse, and were grouped into 25 operational taxonomic units and 14 currently known genera. Three representatives, Bacillus sp. strain BS2, Microbacterium sp. strain BS3, and Cellulosimicrobium sp. strain BS11, were selected, and their growth and TBM removal from culture broth were investigated. In addition, indigenous earthworms were collected and applied to augment TBM degradation in lab-scale soil column experiments. Results demonstrated that Bacillus sp. strain BS2 and earthworms significantly increased TBM removal during soil column experiments.     

光倒刺鲃、白鲢协同投放抑制丝状藻(水绵)藻华围隔研究

为探究高效与安全抑制丝状藻藻华的方法,利用光倒刺鲃(Spinibarbus hollandi)、白鲢(Hypophthalmichthys molitrix)的食性特点,研究了不同密度(低密度(L)40 g·m-3、高密度(H)80 g·m-3)与不同投放比例(光倒刺鲃∶白鲢=3∶1、1∶1、1∶3)协同作用下,对围隔内水体丝状藻水绵(Spirogyra sp.)的抑制效果,以及对水生植物和水质的影响.结果表明,光倒刺鲃可以显著摄食丝状藻水绵,且在低密度、高比例(3∶1)时,即对丝状藻的生长具有明显抑制作用.高密度(80 g·m-3)投放光倒刺鲃、白鲢,无论比例如何,都会引起水体水质下降,引起轻微富营养化,并导致浮游藻类生物量上升,不适用于本试验水体.在本试验条件下,高密度(80 g·m-3)投放条件下,白鲢可以抑制浮游生物总量,H(1∶3)、H(1∶1)组中,呈现藻类小型化的趋势;而在低密度(40 g·m-3)投放条件下,未发现浮游藻类有小型化趋势.本试验L(3∶1)组,即光倒刺鲃30 g·m-3、白鲢10 g·m-3,可以有效控制试验水体丝状藻水绵滋生,且能够兼顾改善水质.     

江苏陆地海岸线绿潮藻种类组成及分布特征

2012年12月—2013年5月对江苏启东蒿枝港至连云港西大堤长约730 km岸线内的69个岸滩堤坝站点进行了绿潮藻种类组成及数量分布调查.结果表明:绿潮藻出现的站点占总设置站点的26.09%,出现绿潮藻岸线长度约占整个江苏调查岸线长度的22.83%;岸滩上绿潮藻主要生长在沿岸石堤、养殖围坝和植被较浅相对稀疏的草滩上,绿潮藻种类组成主要有浒苔(Ulva prolifera)、曲浒苔(Ulva flexuosa)和缘管浒苔(Ulva linza).1—3月浒苔为主要优势种,4—5月曲浒苔为主要优势种,缘管浒苔在历次调查中其湿重生物量均很低.5月岸滩上固着绿潮藻量约36.7 t,不及海上飘来附着在岸滩上绿潮藻量的1/10,岸滩上固着绿潮藻中浒苔的量约为同期海上飘来浒苔湿重生物量的0.6%,岸滩堤坝不会是引起绿潮暴发的主要源头.