纳米TiO_2-Al_2O_3负载CuMnO_x对甲苯的催化燃烧

研究采用改进的溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,并用浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂,通过对甲苯废气催化燃烧的实验,分别考察了Cu-Mn负载量、Cu/Mn摩尔比、焙烧温度及载体对催化剂制备过程及催化剂活性的影响。实验结果表明:活性组分负载量25%,铜锰活性组分的配比Cu:Mn=1:2,焙烧温度500℃是浸渍法制备CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂较佳的工艺条件;XRD衍射图谱表明,500℃下铜锰尖晶石的存在是催化剂催化活性优良的主要原因;由复合载体制备的CuMnOX/TiO2-Al2O3催化剂比单一载体制备的CuMnOX/Al2O3催化剂具有更高的甲苯转化率,其T99比单一载体要低20℃以上。     

新型CuMn/TiO2苯类催化燃烧催化剂的研制及活性实验

采用浸溃法制备了CuMn/TiO2新型甲苯燃烧催化剂,其活性明显优于传统CuMn/γ-Al2O3和Cu-Mn复合氧化物催化剂.研究发现,载体TiO2自身有一定催化活性,而γ-Al2O3则几乎没有活性;TiO2与Cu-Mn之间的协同作用更提高了新型催化剂的活性.XRD、LRS结果显示,CuMn/TiO2催化剂的主要活性相为铜锰尖晶石(CuMn2O4),它的存在是CuMn/TiO2催化活性优良的另一个主要原因.考察了Cu-Mn负载量、铜锰比和焙烧温度对催化剂活性的影响,CuMn/TiO2下对甲苯的去除率达95%以上时催化床层温度为215℃,比CuMn/γ-Al2O3和Cu-Mn复合氧化物对甲苯去除率达95%时分别下降了30℃、50℃左右.     

负载型燃烧催化剂La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2制备及性能研究

以复合氧化物La0.8Ce0.2CoO3为活性组分,Ce0.8Zr0.2O2固溶体为载体,采用柠檬酸络合法制备出负载型燃烧催化剂La0.8Ce0.2CoO3/Ce0.8Zr0.2O2。用XRD、BET和SEM对其进行表征,考察了焙烧温度、反应时间、反应温度及H2S存在对催化剂活性的影响。结果表明,载体表面形成了均一的钙钛矿相;该负载型催化剂对二甲苯完全氧化反应具有较高的催化活性,有良好的热稳定性、操作稳定性和强的抗H2S毒化能力。这可能是载体与负载组分之间密切的协同作用所导致。     

CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂催化燃烧甲苯性能的研究

以γ-Al₂O₃ 为载体,以复合氧化物Cu_xCe_1-xO₂为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在Cu_xCe_1-xO₂/γ-Al₂O₃催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T₁₀=160 ℃,T₉₀=265 ℃;当甲苯的进口浓度在700~3000 mg·m^-3时,进口浓度对Cu_0.2Ce_0.8O₂/γ-Al₂O₃催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80 h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

钙钛矿型催化剂催化燃烧VOCs的抗水蒸气性能研究

用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了La0.8M0.2CoO(3M=Sr,Ce,Ba,Ca)4种钙钛矿型复合氧化物催化剂。通入相对湿度为70%的甲苯测试表明,相比较于没有水蒸气存在的情况,4种催化剂的催化活性都有所下降。同时还可发现,A位部分取代的离子不同,催化剂的催化活性下降程度不同,即抗水蒸气性能也不同。所制备的四种催化剂的抗水蒸气性能依次为La0.8Sr0.2CoO3>La0.8Ce0.2CoO3≈La0.8Ca0.2CoO3>La0.8Ba0.2CoO3,其ΔT50%分别为12℃、20℃、20℃和50℃左右,说明除La0.8Ba0.2CoO3外,其它3种对水蒸气具有一定的抗中毒性能。XRD、BET和SEM表征结果证实,水蒸气分子与甲苯分子竞争吸附占据催化剂表面部分活性位,使用于催化氧化甲苯的有效活性位相对减少;同时其与活性组分在高温下发生反应生成新物质,在催化剂表面形成一层致密的涂层,堵塞了原来的孔道结构,从而使催化剂比表面积减少而活性下降。     

La_(0.8)Ce_(0.2)CoO_3/Al_2O_3对油烟的催化净化

将稀土金属La、Ce和过渡金属Co按照一定的比例采用浸渍法负载在γ-Al2O3载体上制备成La0.8Ce0.2CoO3/Al2O3催化剂,用X-射线衍射仪和扫描电镜对催化剂负载层的表面形态、晶相结构和粒径大小进行了表征,并用正交实验法考察了其对油烟的催化净化效果。结果表明,当负载量30%、焙烧温度800℃、催化温度300℃、烟气流量10L/min时催化剂对油烟的净化效果最佳,净化效果可达88%,催化剂对油烟的催化具有较好的低温高活性。     

常压下Ni-Fe/γ-Al_2O_3合成气甲烷化的催化机理研究

采用等体积浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Ni金属催化剂和Ni-Fe双金属催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,利用固定床反应装置考察了催化剂的合成气甲烷化的催化活性,研究了常压下不同负载量的镍铁双金属催化剂在不同空速下及不同温度下的催化活性。结果表明:反应空速为30 000 m L/(g·h),反应原料气体积分数为N2:20%、H2:60%、CO:20%的反应条件下,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂表现出高的甲烷化活性,CO的转化率接近100%,CH4的选择性可达90%以上。得到在Ni和Fe的负载量均在15%的情况下,催化剂催化效果达到最佳,BET、XRD及H2-TPR分析表明,在这样的比例下,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂中Ni、Fe之间产生了明显的相互作用,在还原后的催化剂中以Ni-Fe合金形式存在,铁助剂的添加可以使催化剂的还原温度降低,利于活性组分被还原。镍、铁之间的相互作用有利于产生电子效应,并使得Ni O的分散度有所提高,催化剂能够充分地被还原,从而提高催化剂活性。     

CuMnO_x/γ-Al_2O_3对含甲苯废气催化燃烧的性能研究

利用浸渍法制备催化剂CuO/γ-Al2O3、MnOx/γ-Al2O3、CuMnOx/γ-Al2O3,通过实验研究表明:CuMnOx/γ-Al2O3具有更高的催化活性,其T99比其他两种催化剂要低50℃以上。在焙烧温度300、400、500、600℃下制备CuMnOx/γ-Al2O3,比较其催化活性,发现在600℃制备的催化剂要比其他温度下制备的同等催化剂的催化活性高,证明了尖晶石结构在催化燃烧中起着很大的作用。     

Pt负载的铈锆固溶体的催化性能与表征

用柠檬酸法制备了CexZr1-xO(2x=0.5～1.0)铈锆固溶体,用浸渍法分别在铈锆固溶体上负载0.5%的Pt。用热重法(TG)测试了催化剂对碳烟的催化活性,Pt/Ce0.8Zr0.2O2显示了最高的催化活性。采用比表面(BET),X-射线衍射仪(XRD)和红外仪(FTIR)对催化剂进行了测试。结果表明:催化剂催化燃烧碳烟的活性与催化剂比表面积大小有关,可能是由于Pt在比表面积大的固溶体表面分散得更好,有利于氧溢出,促进碳烟的燃烧。     

两种放电模式降解甲苯的原位红外研究

采用原位红外对比研究连续放电法和吸附存储-放电法两种降解方式下,γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3、NiO/γ-Al2O3三种催化剂上甲苯的吸附和降解反应,对该过程中催化剂表面中间产物的变化以及催化剂对甲苯降解的作用进行考察.结果表明,吸附存储-放电法要优于连续放电法,其中间产物的种类相对减少,未检测到胺类物质;主要原因是吸附存储-放电模式下的催化剂可以有效利用等离子体产生的活性物种,使中间产物迅速脱附转化.对比γ-Al2O3、Ag/γ-Al2O3、NiO/γ-Al2O3三种催化剂对甲苯的降解作用,结果显示Ag、NiO的添加能有效减少中间产物的累积,其中NiO/γ-Al2O3表现出更良好的效果.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载(NH4)2S2O8、ZrOCl2和Cu(NO3)2,制成Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明, Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明, S2O2-8和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心(B酸)的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

Cu/ZrO2/S2O2-8/γ-Al2O3固体酸催化剂制备与催化选择还原NO性能

以拟薄水铝石焙烧得到的γ-Al2O3为载体,分步浸渍负载（NH4）2S2O8、ZrOCl2和Cu（NO3）2,制成Cu/ZrO2/S2O28-/γ-Al2O3固体酸催化剂.考察了Cu/ZrO2/S2O8^2-/γ-Al2O3在富氧条件下对C3H6选择还原NO的催化性能,并借助SEM、XRD、Py-IR和TPR等表征方法研究了它的结构和性能的关系.性能的实验结果表明,Cu/ZrO2/S2O28-/γ-Al2O3在无水条件下能使NO的最大转化率达到82.9%,在有10%水蒸气存在条件下仍能使NO的最大转化率达到80.2%.表征测试的结果表明,S2O8^2-和ZrO2能够抑制γ-Al2O3颗粒之间的烧结及CuAl2O4尖晶石相的生成,同时促使催化剂表面新酸性中心（B酸）的形成及总酸量的增加,另外ZrO2还能提高Cu物种的还原性,从而有效地改善了催化剂的催化活性和水热稳定性.     

TiO_2对In-Ag-O/γ-Al_2O_3催化剂上CO选择性还原NO的改性研究

以Ti O2、γ-Al2O3及Ti O2-γ-Al2O3复合氧化物为载体,以In-Ag-O基为活性组分,采用等体积浸渍法制备了一系列In/Ag催化剂,通过XRD、BET、SEM、H2-TPR等技术手段对催化剂表面形态进行分析,并考察了催化剂对CO选择性还原NO的反应活性和载体中Ti O2含量对催化性能的影响.结果表明,Ti O2的添加促进了活性组分铟和银物种的分散,当Ti O2的含量为载体的15%时制备的催化剂活性最高,合适的Ti O2与γ-Al2O3配比使活性组分与载体之间发生了强烈的相互作用,由此提高了CO选择性还原NO的活性.     

V-W/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化还原NO的研究

掺杂15%TiO2对γ-Al2O3改性制备了TiO2/γ-Al2O3复合氧化物载体,以此复合氧化物及TiO2、γ-Al2O3为载体用浸渍法负载钒钨制备了一系列催化剂,采用比表面积和孔结构分析、X射线衍射(XRD)、高分辨电镜(HRTEM)、原位红外(in situ FT-IR)等技术对载体和催化剂进行宏观-微观表征,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH3-SCR)的反应条件下对催化剂的脱硝反应活性进行考察,比较研究TiO2掺杂对V2O5-WO3/TiO2和V2O5-WO3/γ-Al2O3催化剂的改性作用。结果发现,少量TiO2掺杂制得的TiO2/γ-Al2O3复合载体中,TiO2和γ-Al2O3之间的协同作用使得V2O5-WO3/TiO2/γ-Al2O3催化剂的选择性催化还原脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,并表现出了良好的热稳定性;各种表征结果表明,TiO2/γ-Al2O3复合载体中TiO2高度分散在γ-Al2O3上,复合载体具有较大的比表面积,载体表面存在大量的Br?nsted酸位和较多的活性中间产物,这些可能是TiO2/γ-Al2O3复合载体催化剂具有较好SCR活性的原因。     

γ-Al2 O3 负载磷钨酸催化强化电化学法处理水中酸性大红3R的研究

采用浸渍法制备γ-Al2O3负载磷钨酸(HPW/γ-Al2O3)催化剂.运用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、热重-差热分析(TG-DTA)、扫描电镜(SEM)对催化剂的微观结构、形貌进行表征.结果表明杂多阴离子保持Keggin结构.将HPW/γ-Al2O3负载型催化剂填充于电化学反应器中,考察催化剂强化电化学法降解酸性大红3R染料的效果.研究表明,HPW/γ-Al2O3催化剂对酸性大红3R溶液显示了良好的催化活性,催化剂负载量为4.6%时,在pH为3、槽电压25.0 V、空气流速0.04 m3.h-1、极板间距3.0 cm反应条件下,60 min后,色度去除率达到97.6%.催化剂重复使用10次后,体系脱色率仍可达到80%左右,但会出现部分活性组分的流失现象.采用可见-紫外光谱对反应中间产物进行定性分析显示,在脱色反应过程中,染料分子中的共轭体系已基本被破坏.     

铜基催化剂上甲苯深度氧化的机理分析

运用浸渍法制备了一系列CuO/γ-Al2O3催化剂,利用FTIR、MS、XRD等技术研究了甲苯在该催化剂上的深度氧化的性能及反应机理。初步讨论了活性氧化铝上铜的最佳负载量,铜在催化剂中的作用,以及甲苯在该催化剂上不同条件下反应的中间产物和最终产物及其产生机理。     

V2O5/CeO2催化剂用于低温NH3-SCR的性能研究

采用浸渍法制备了系列V2O5/CeO2催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO.同时,考察了催化剂中V2O5负载量和煅烧温度对催化活性的影响,并运用SEM,BET和XRD物理化学技术对催化剂进行了表征.结果表明,V2O5/CeO2催化剂对模拟烟气中的NO转化呈现出较高的活性,但是V2O5负载量和催化剂的催化活性并不呈线性递增的关系.当V2O5负载量超过10%时,催化剂的催化活性开始下降.随着煅烧温度的升高,由于钒酸铈的生成,催化剂的催化活性下降.400℃为最佳煅烧温度.     

催化湿式氧化法降解活性艳蓝的研究

以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的非均相催化氧化体系处理活性艳蓝KN-R。考察了反应时间、反应温度、pH和Fe2O3/γ-Al2O3投加量等因素对降解效果的影响。结果表明,染料初始浓度为200mg/L时,在温度150℃、压力0.5MPa、H2O233mg/L、pH=6,反应时间1h,Fe2O3/γ-Al2O3投加量为8g/L的最佳条件下,活性艳蓝KN-R色度几乎完全去除,TOC和COD去除率分别为95.6%和82.5%。     

三维粒子电极催化氧化活性艳红X-3B实验研究

采用浸渍焙烧法制备了Cu/γ-Al2O3、Cu-Co/γ-Al2O3粒子电极,TiO2/Ti为阳极、石墨为阴极,采用三维电极降解染料模拟废水活性艳红X-3B溶液,考察了粒子电极、槽电压、pH值、电解质浓度等因素对处理效果的影响。实验结果表明:该反应器能够有效的降解X-3B,粒子电极显示了较高的催化活性,双组分粒子电极Cu-Co/γ-Al2O3比单组分粒子电极Cu/γ-Al2O3有着更好的催化效果,降解机制主要是电致·OH的间接氧化和粒子电极表面的直接氧化的协同作用。     

添加铈对Cu-Co-O催化剂催化燃烧VOCs性能影响

以γ-Al_2O_3为载体,采用超声-等体积浸渍法制备CeO_2掺杂的Cu-Co-O/Al_2O_3催化剂,考察了催化剂对甲苯的催化燃烧性能,通过X线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)和扫描电子显微镜(SEM)等技术对催化剂进行表征.结果表明:稀土元素的加入不仅有利于活性组分在催化剂表面的分散,而且可以促进Cu-Co-O催化剂的还原温度向着低温方向发生移动.活性评价实验结果显示,进气浓度对催化剂催化活性的影响不大.添加Ce后催化剂对甲苯和二甲苯的催化燃烧反应温度均有不同幅度降低,其中对甲苯的效果更为显著.