中山市一次灰霾天气过程污染物来源数值模拟分析

利用WRF-CMAQ模式对中山市2015年2月一次典型灰霾天气过程进行了数值模拟,并对2月11~12日这一主要污染时段本地和外地污染源的贡献进行了分析和减排评估.WRF-CMAQ模式能很好地模拟出该时段的气象条件、PM_(2.5)浓度以及能见度的变化过程.这次霾污染主要是受弱冷空气影响引起的,广州佛山、中山本地以及广东省外排放源对中山PM_(2.5)浓度的贡献率分别为33%、30%和27%,外地源的贡献相当大.中山本地工业源和农业源对中山PM_(2.5)的贡献分别为13%和8%,而广佛排放源中,工业源和农业源对中山PM_(2.5)的贡献率分别为20%和7%.对中山和广佛地区农业源减排30%、50%和70%后,中山的PM_(2.5)浓度分别下降6%、10%和15%,而对工业排放实施相同幅度的减排后,PM_(2.5)浓度分别下降11%、18%和23%.随着减排力度的增加,减排效率的变化并不明显.减排应在灰霾天气开始加重前实施,在PM_(2.5)浓度达到峰值前后减排的效果最为明显,而当灰霾天气趋于缓解时减排的效果会迅速下降.     

太原冬季PM2.5影响霾污染的关键尺度谱特征

PM_(2.5)普遍被认为是导致霾形成的主要污染物之一.利用2016年11~12月在太原市人工降雨防雹办公室观测获得的气溶胶数谱资料、小店区气象站提供的气象要素资料以及小店区环境监测站提供的PM质量浓度资料,探讨了PM_(2.5)影响霾污染的关键尺度谱特征.结果表明,观测期间霾污染频发,且程度严重,重度霾占25.35%.相对湿度高于80%、风速小于1.5 m·s~(-1)是霾频繁发生的有利条件,特别是重霾;中度霾和轻度霾在相对湿度40%~80%、风速小于1.5 m·s~(-1)时也会频繁发生;轻微霾主要发生在相对湿度20%~40%,风速为1.25~2.55 m·s~(-1)时.霾天PM_(2.5)平均质量浓度为209.45μg·m~(-3),是非霾天气的3倍,且随着霾等级增加,PM_(2.5)质量浓度和PM_(2.5)/PM_(10)比值不断增加.低湿环境下PM_1是影响霾的关键粒子;高湿环境下PM_(0.5)是影响轻微霾、轻度霾和中度霾的关键粒子,而影响重度霾的关键粒子则是PM_1.高湿环境下表面积浓度对能见度的贡献率下降,但是气溶胶吸湿增长增大了粒子尺度,导致消光效率因子增大,从而弥补了表面积浓度的不足;粒子尺度参数的增加是高湿时PM_(2.5)影响霾污染的重要因素.     

南京北郊冬春季大气能见度影响因子贡献研究

为研究南京北郊气象要素以及气溶胶对大气能见度的影响,利用2014年1~5月的能见度、相对湿度、温度、颗粒物浓度及其化学成分等观测数据,探讨了气溶胶不同化学组分对消光系数的贡献,提出了该地区能见度基于不同参数的拟合方案.结果表明,观测期间平均能见度为(5.78±3.64)km,能见度与相对湿度、PM_(2.5)存在明显的负相关,相关系数分别为-0.66、-0.48.冬季平均消光系数为(398.72±219.88)Mm~(-1),Organic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为38.81%、27.81%、23.95%和7.15%;春季平均消光系数为(248.36±78.42)Mm~(-1),Orgamic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为31.59%、24.36%、32.63%和8.64%.对比不同的能见度拟合方案时,基于颗粒物成分的能见度拟合方案优于基于散射系数的.不同相对湿度区间内PM_(2.5)对能见度的影响程度不同,基于PM_(2.5)、相对湿度和温度的能见度拟合方案说明:低相对湿度的条件下,PM_(2.5)对能见度的影响较大;随相对湿度增大,相对湿度成为更为重要的影响因子.     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

南京2007年12月持续雾霾过程的大气消光特性

2007年南京冬季雾外场综合试验期间,雾、霾交替持续的最长时间达100 h以上。利用大气气溶胶粒子和雾滴数浓度尺度谱分布、能见度、相对湿度等同步观测资料,从Mie散射理论出发,研究了雾、霾不同阶段大气消光特征,重点分析了大气气溶胶粒子和雾滴在雾、霾持续和转化过程中的消光作用。结果表明,雾、霾过程不同阶段平均能见度的大小关系为：雾<湿霾<霾~轻雾。平均而言,雾阶段雾滴和气溶胶粒子的消光作用相当,其中,雾滴消光波动幅度大于气溶胶粒子消光,能见度的变化趋势主要由雾滴的消光决定。湿霾、霾和轻雾阶段的消光主要由气溶胶粒子造成。湿霾阶段的低能见度是由于大量积聚模态的气溶胶粒子在较高相对湿度环境中吸湿增长所致。霾阶段气溶胶粒子数浓度达到最大,核模态粒子占总数浓度的80%左右,是导致该阶段能见度较低的主要原因。轻雾阶段气溶胶粒子的消光系数最小,但雾滴可提供10%~15%的消光贡献,导致能见度与霾阶段相当。     

上海一次典型雾霾过程中不同天气现象的气溶胶光学特性及转化机制

以上海市2013年冬季一次持续雾霾过程为例,根据能见度和相对湿度的地面观测资料将雾霾过程划分为干霾、湿霾、雾3种不同天气现象,对不同天气现象的气溶胶光学特性垂直分布特征进行了研究,并初步分析不同天气现象的转化机制.结果表明,3种不同天气现象的发生顺序为湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾→湿霾,相对湿度对能见度的影响最大,温度次之,再次是风速,而PM_(2.5)对能见度的影响最小.CALIPSO(Cloud Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation)探测期间,存在2~3 km明显气溶胶层,且不同天气现象的气溶胶层厚度不同(雾湿霾干霾);雾霾发生期间,1.0 km以下高度气溶胶消光能力最大;在干霾、湿霾到雾的转化过程中,球形、大粒径气溶胶增多,非球形、小粒径气溶胶减少.     

内江市大气细颗粒物化学组成及其消光特征

2012—2013年在内江市环境监测站楼顶采集了PM_(10)和PM_(2.5)样品,并分析了颗粒物中金属无机元素、水溶性离子和碳质组分的质量浓度,以研究颗粒物的污染水平及其消光特性.采样期间,内江市的PM_(10)和PM_(2.5)浓度分别为(116.3±54.7)μg·m~(-3)和(78.6±36.8)μg·m~(-3);颗粒物污染冬季较重,其次为秋季,春季和夏季污染水平相当.内江市PM_(2.5)中以二次无机离子(SNA,42.5%)和有机物(OM,35.0%)污染最为突出,其次为地壳元素(Soil,11.4%)、元素碳(EC,5.2%)和微量元素(Trace,0.3%).高相对湿度和细颗粒物浓度是导致内江灰霾频发的主要原因,10km能见度对应的PM_(2.5)浓度界值为72.2μg·m~(-3).采用IMPROVE模型计算,内江市PM_(2.5)的平均散射系数为(504.6±293.2)Mm-1,吸光系数平均为(41.0±20.6)Mm-1;PM_(2.5)中硫酸盐对消光系数贡献最大,占40.0%;其次为有机物和硝酸盐,贡献率分别是29.2%和15.3%;EC的贡献率为7.3%.PM_(2.5)质量浓度与散射系数呈现出较强的线性关系(r=0.88),通过回归方程得到PM_(2.5)的质量散射效率为4.2 m~2·g~(-1).     

能见度与PM2.5浓度关系及其分布特征

利用相对湿度、能见度和PM_(2.5)质量浓度观测数据,针对不同相对湿度下,建立了消光系数与PM_(2.5)质量浓度之间线性关系,并分析了相关关系的全国分布特征.结果表明,我国中东部大部分地区在一定相对湿度区间内均可建立线性相关关系,而且相关性较好,相对湿度40%～90%区间内的平均相关系数高于0. 75,其中北京相关系数高达0. 9.北京、长三角和四川等地的PM_(2.5)单位质量消光效率在同等相对湿度下明显大于其他地区.不同地区湿度对能见度影响程度不同,北京等地在相对湿度大于90%时相对湿度对能见度作用大于PM_(2.5),而广州在相对湿度大于80%时相对湿度的作用明显增强.利用能见度反算北京地区PM_(2.5)浓度可知,1980～1996年,PM_(2.5)浓度年际变化不大,受采暖方式影响冬季PM_(2.5)浓度显著较高; 1997～2009年呈现缓慢下降趋势; 2010～2012年呈现上升趋势. 1980年以来,全国的PM_(2.5)浓度整体呈上升的趋势,尤其是华北地区,PM_(2.5)浓度始终高于全国其他地区.     

2015年12月下旬嘉兴地区持续性雾-霾污染过程分析

利用FNL再分析资料、自动气象站和环境监测站的小时观测数据及基于WRF-CHEM化学模式的排放源敏感性对比试验和高分辨率输出结果对2015年12月21-25日影响嘉兴地区的一次持续性雾-霾污染过程进行分析,结果表明：污染期间对流层中高层维持较强的西南急流,南支锋区发展明显,北支槽位置偏高,冷空气势力较弱,大尺度环流形势有利于维持稳定的大气层结结构.PM_2.5浓度明显上升时,地面均为西北气流所控制,而浓度下降与地面东北风回流有关.此次雾-霾污染过程期间,本地污染平均贡献率为42%,江苏地区次之约占23%.大气层结稳定时本地污染物的贡献率可达60%左右.两次冷空气过程中外来污染物的输送通量和浓度平流的强度明显不同.近地面不同高度上PM_2.5浓度差变化与平流累积贡献量的变化表现出较好的一致性,高层垂直平流较低层明显.     

杭州市PM2.5中水溶性离子的污染特征及其消光贡献

对杭州市2013年大气PM_(2.5)进行采样分析,探讨了其中水溶性离子的污染特征和消光贡献.杭州市PM_(2.5)中总水溶性离子的质量浓度为37.5μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的44.4%,二次离子SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)是水溶性离子的主要成分,共占到水溶性离子的83.4%.PM_(2.5)和主要水溶性离子的质量浓度都在冬季最大,夏季最低,夏秋季水溶性离子占PM_(2.5)的比值明显高于冬春季,而SNA在总水溶性离子中的比例4个季节非常接近.燃料燃烧和汽车尾气排放导致的二次离子生成,对杭州市PM_(2.5)贡献最大.SOR和NOR的年平均值分别为0.27和0.15,SO_2在大气中的转化率大于NO_x,SOR和NOR与相对湿度都呈现出明显正相关,非均相氧化过程对SO_4~(2-)和NO_3~-的生成具有重要贡献.气溶胶中[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的年平均值为0.63,主要受到燃煤排放的影响.霾天随着霾污染等级的逐渐加重,PM_(2.5)、水溶性离子和SNA的浓度都逐渐增大,SOR和NOR值也不断升高,霾天稳定的天气条件,能有效促进污染物的积累和二次转化.PM_(2.5)和SNA的质量浓度与大气消光系数都呈现出明显正相关,使用IMPROVE公式对不同化学组分消光系数的计算结果能够基本反映出气溶胶对大气散射的变化趋势,其结果显示SNA对大气总消光系数的贡献达60.8%.SNA的消光系数冬季最高,夏季最低,随着霾污染等级的加重,SNA的消光系数和对总消光的贡献比例也逐步增加.     

珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪模块,针对2013年1月珠三角区域的PM_(2.5)重污染过程输送特征进行了数值模拟研究.结果表明,污染气团首先形成于广州、佛山地区,并在弱偏北风的作用下南移加强,影响整个珠三角区域.重污染期间,广州(64.9%)、佛山(58.9%)的PM_(2.5)主要来自本地贡献,是区域输送最主要的来源地区;中山(51.9%)、珠海(66.2%)的PM_(2.5)主要来自外来贡献,是区域输送主要的受体地区.重污染期间,广州和佛山对中山的PM_(2.5)日均贡献率之和总体保持在25%以上,污染最重时达到40%.交通(26%)、工业(24%)、扬尘(16%)、火力发电(15%)和生物质燃烧(8%)是对中山贡献最大的5类源:工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当;交通和扬尘源以中山本地贡献为主,贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主,贡献率分别为56%和62%.各类排放源的外来输送中,以广州、佛山所占的比例最大.     

2013年1月宁波市PM_(2.5)污染的形成过程与传输规律

为了深入认识宁波市冬季细颗粒物(PM2.5)的污染特征和主要影响因素的作用规律,利用Models-3/CMAQ模式系统对2013年1月宁波市的PM2.5污染形成过程进行了模拟分析.结果表明,宁波市PM2.5的重点污染区主要分布在市区、北部地区及东部沿海,除了受到局地污染源排放的影响外,对比非污染的情况,大气输入和气溶胶生成作用的增强是引起PM2.5污染的主导因素,其中水平传输过程对PM2.5浓度升高的贡献最为突出.气溶胶过程的贡献在近地面(0~80 m)最显著,随着高度升高而逐渐减弱.硝酸盐在局地二次生产的细颗粒物中占主要份额(~70%).对于硫酸盐,局地二次生成所占的比例很低,主要来自宁波局地排放和宁波以外地区的大气传输(贡献比例分别为44%和40%).宁波市的PM2.5污染主要受到来自北向沿岸气团(占比54%)、西北向大陆气团(占比21%)和西向局地气团(占比25%)的传输影响.在西北方向短距离区域传输的作用下PM2.5浓度最高;在我国中东部大范围灰霾天气的影响下,西北向和北向的长距离传输作用也会导致宁波地区的PM2.5污染.     

北京地区冬夏季持续性雾-霾发生的环境气象条件对比分析

在北京地区,除冬季供暖期外盛夏也是雾-霾天气的高发季节,与我国南方不同.使用微波辐射仪、风廓线和常规气象探测资料、NCEP再分析资料以及大气成分观测结果,通过对比分析揭示了冬、夏季持续6 d的2个雾-霾过程形成和维持机制的异同.冬季雾-霾过程出现在高空西北气流、低层多短波活动的背景下,其形成和维持的主要机制是边界层内始终有逆温层、地面弱风场、底层湿度逐渐增大.逆温层昼高夜低、湿度昼小夜大是影响PM2.5质量浓度和能见度日变化的重要环境因子.在雾-霾天气持续期间地面弱风场能够维持主要源于冷空气势力弱、常不能影响到地面.此外,入夜后地面迅速辐射降温、边界层上层有暖平流以及空气过山后下沉增温在逆温层的形成中起了关键作用.然而,对于夏季持续性雾-霾天气,气溶胶区域输送、环境大气保持对流性稳定、空气的高饱和度是其发生的重要条件.在副热带高压长时间控制下对流层低层盛行偏南风,北京的PM2.5质量浓度随着偏南风风速增大升高.对流层底层系统性偏南风与北京附近的山谷风共同构成了从北京以南气溶胶累积地向北输送的机制.夏季雾-霾过程低层没有逆温,但是北京上空一直维持超过200 J·kG-1的对流抑制能量,它同样限制了污染物的垂直扩散.夏季自由对流高度也存在昼夜变化,其对PM2.5浓度和能见度的作用与逆温层高度升降相同.因此,冬、夏个例分别代表了2种不同类型的持续性雾-霾过程,导致差异的根本原因在于大气环流型.     

基于WRF-RTIM的上海地区霾预报MOS方法研究

应用基于系统辨识理论的实时迭代模式(real-time iterative model,RTIM)对WRF模式预报结果进行后处理,建立了上海地区霾天气的模式输出-统计(model output statistics,MOS)方法.首先,根据WRF模式的气象输出资料,结合大气污染观测数据,筛选出霾事件的预报因子;其次,运用系统辨识实时迭代模型,建立依据MOS预报方法的PM2.5、PM10和能见度预报模式;最后根据霾事件的判别标准,对上海2012年11月—2013年1月的霾日进行24 h和48 h预报.结果表明,PM2.5模式预报成功率为75.0%~63.9%,PM10模式预报成功率为87.5%~81.8%,能见度模式预报成功率为71.0%~74.2%,霾日预报成功率为73.7%~72.7%.分析表明,研究期间上海的气溶胶以细颗粒物为主,低能见度主要由导致霾现象的PM2.5引起.该方法能较准确地预报霾日的发生,可为我国城市大气环境业务预报提供参考依据.     

Evolutionary processes and sources of high-nitrate haze episodes over Beijing, Spring

Rare and consecutive high-nitrate haze pollution episodes were observed in Beijing in spring2012. We present detailed characterization of the sources and evolutionary mechanisms of this haze pollution, and focus on an episode that occurred between 15 and 26 April. Submicron aerosol species were found to be substantially elevated during haze episodes, and nitrates showed the largest increase and occupation(average: 32.2%) in non-refractory submicron particles(NR-PM_1), which did not occur in other seasons as previously reported. The haze episode(HE) was divided into three sub-episodes, HEa, HEb, and HEc. During HEa and HEc, a shallow boundary layer, stagnant meteorological conditions, and high humidity favored the formation of high-nitrate concentrations, which were mainly produced by three different processes —daytime photochemical production, gas-particle partitioning, and nighttime heterogeneous reactions — and the decline in visibility was mainly induced by NR-PM_1.However, unlike HEa and HEc, during HEb, the contribution of high nitrates was partly from the transport of haze from the southeast of Beijing — the transport pathway was observed at ~800–1000 m by aerosol Lidar —and the decline in visibility during HEb was primarily caused by PM_(2.5). Our results provide useful information for air quality improvement strategies in Beijing during Spring.     

北京雾霾天大气颗粒物中微生物气溶胶的浓度及粒谱特征

于2013年1月8日~2013年2月4日雾霾频繁暴发期间,使用定量空气微生物采样器和气溶胶粒谱测试仪测试并比较了雾霾天和之后的清朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度变化、粒谱分布及不同粒径大小颗粒物的数量浓度差异和粒谱分布特征.结果表明,采样周期内真菌气溶胶小于5μm的粒子(可吸入肺粒子)所占百分比显著高于细菌气溶胶小于5μm的粒子百分比.雾霾过后的晴朗天气下细菌、真菌气溶胶浓度高于雾霾天气时的浓度,而颗粒物浓度则相反.无论雾霾天或晴朗天微生物气溶胶的粒谱分布无显著差别,空气中的颗粒物以PM1.0占绝大多数.     

中山市2000~2014年霾天气特征及气象影响因子

利用中山市2000~2014年气象资料及2013~2014年环境监测站资料,分析中山市霾特征及气象影响因子,结果表明,中山市霾日数年际变化明显,最少为11d,出现在2005年;最多为134d,出现在2008年.霾天气主要发生在秋冬季节,霾日数最多的月份是1月,平均为10.5d.霾日PM_2.5的平均浓度是非霾日的2.26倍,PM_2.5是霾天气的重要污染物.中山市霾日典型天气形势有7种:大陆高压型、海上高压型、均压场型、冷锋前部型、台风外围下沉气流型、槽前脊后型、低压槽型.其中以大陆高压型占比例最高,为52.03%,冷锋前部型造成的能见度最低.气流轨迹聚类分析表明,影响中山的气流轨迹有7类,主要来源于东北方向的大陆和偏东方向的沿海;在东北方向气流轨迹影响下,污染物浓度较高;在东部沿海的气流轨迹下,能见度较低,表明中山市的霾天气受区域传输影响显著.     

南京冬季一次重霾污染事件PM2.5区域传输收支分析

利用WRF-Chem模式对2015年12月21—23日南京一次重霾污染过程进行模拟.基于合理的模拟评估,采用大气传输通量计算法,着重分析了此次霾污染过程中模拟的南京地区PM_(2.5)的传输收支特征,以及周边地区大气污染物传输对南京市PM_(2.5)变化的贡献.结果表明,此次霾污染过程中,本地源与外来源区域传输共同影响着南京市的空气质量.PM_(2.5)的跨区域传输是此次重霾污染发生和消亡的重要因素.在霾污染事件的形成维持阶段,南京地区是作为周边地区PM_(2.5)的接收区,大气污染物主要由南京的西边界输入,大气污染物的外源输入是南京PM_(2.5)污染的主要贡献来源,占南京PM_(2.5)污染的84%.在霾污染事件的消亡阶段,南京地区则是作为周边地区PM_(2.5)的源,大气污染物主要由南京的东边界持续向外输出.     

基于K-means聚类分析法的肇庆市干季PM2.5污染天气分型研究

通过分析肇庆市2013—2018年国控大气环境监测站的PM_(2.5)连续监测数据,发现肇庆市区PM_(2.5)浓度在干季(10月—次年4月)明显高于其余月份,轻度以上污染基本发生在干季,且PM_(2.5)浓度对年总浓度贡献达70.8%.基于Era-interim再分析资料采用K-means聚类分析法对2013—2018年干季逐日的海平面气压和10 m水平风进行分型,揭示了肇庆市易出现PM_(2.5)污染的6种大气环流形势,包括冷锋前部(CF)、变性高压脊(THR)、脊后槽前型(BRFT)、高压底后部(HSW)、弱冷高压脊(HR)和台风外围型(TP).2013—2016年易污染天气型影响天数呈明显减少趋势,2017—2018年呈增加趋势.不同天气型PM_(2.5)浓度与局地气象要素相关性不一致,其中CF、HR、HSW、TP天气型与湿度相关性最好,THR与风速、BRFT与气压相关性最好.PM_(2.5)污染除BRFT天气型主要以本地排放累积影响为主,其余易污染天气型存在不同尺度的外来输送影响,HSW、HR主要来自广州、清远、韶关, CF主要来自佛山、中山,THR来自广州、清远、佛山.同一污染天气型在不同月份的污染影响差异较大,其中HSW、THR污染型主要影响1月和10月,CF为1月和12月,HR为2月和12月,TP为10月,BRFT为1月和10—11月.不同年份的同一月份造成不同程度的PM_(2.5)污染除了排放影响,还与天气环流类型和同一天气型下的局地气象要素密切相关.