活性炭物化性质对吸附天然水体中有机污染物的影响

研究了天然水体条件下2种合成有机污染物(SOC)甲基对硫磷(MP)和三氯乙烯(TCE)以及天然有机物(NOM)在5种粉末活性炭(PAC)上的吸附特性.在对活性炭的物化特性进行全面表征的基础上,利用相关分析方法揭示了PAC的物理和化学性质对天然水体中SOC类小分子有机污染物吸附的影响;并利用高效体积排阻色谱法(HPSEC...     

不同粒径粉末活性炭对水中天然有机物吸附性能的比较研究

以吸附去除微污染水中天然有机物(natural organic matter,NOM)为目标,考察了粉末活性炭(PAC)在10~100μm内的粒径变化对其吸附性能的影响,并探讨了PAC粒径变化对不同相对分子质量NOM组分的分级吸附特性.3种不同粒径的PAC由市售PAC经过研磨筛分获得,按照中值粒径(d50)从小到大依次为:PAC-1(19μm)、PAC-2(46μm)和PAC-3(76μm).吸附实验结果表明,无论对模拟水样还是实际微污染水体中的NOM,随着PAC粒径的减小,PAC对NOM的吸附容量和吸附速率都显著提高.小粒径PAC吸附速率的增加一方面是由于粒径减小导致的有效吸附位点的增加,另一方面粒径减小也使得吸附质分子到达活性炭表面吸附位点的距离减小;而吸附容量的增加主要是由于粒径较小的PAC具有更大的外层比表面积和中孔孔容,有效减弱了相对分子质量大的NOM对活性炭的孔阻塞效应.此外,PAC粒径减小能显著增强其对天然水体中相对分子质量大于2 000的有机物组分的吸附,而对相对分子质量小于800的有机物组分的吸附影响相对较小.     

碳基吸附剂对典型有机防晒剂二苯甲酮-3的吸附性能及热力学研究

针对环境水体中药物及个人护理用品(PPCPs)的污染问题,选择在环境水体中存在的有机紫外防晒剂二苯甲酮-3(BP-3)作为典型污染物,以颗粒活性炭(GAC)、粉末活性炭(PAC)和碳纳米管(CNT)作为吸附剂,考察吸附剂对BP-3的吸附性能、吸附特性和吸附热力学.结果表明:吸附性碳材料对BP-3具有良好的吸附性能,3种碳材料的最大吸附容量排列为:PACGACCNT,其中,PAC的单层最大吸附容量为450.36mg·g-1.Freundlich、Redlich-Peterson和Temkin吸附等温线方程能够较好地拟合吸附数据,Langmuir吸附等温线方程对PAC的吸附拟合效果较好,而对粒径较大的吸附剂(GAC、CNT)的拟合效果不理想.PAC、GAC的吸附过程可以采用一级动力学或者二级动力学模型拟合,而CNT适合采用一级动力学模型来描述.吸附热力学分析表明,PAC、GAC和CNT对BP-3的吸附过程都是自发进行的,其中,PAC和GAC的吸附过程是吸热的,升高温度有利于吸附反应的进行;而CNT的吸附过程是放热的.     

腐殖酸对粉末活性炭吸附微囊藻毒素的影响研究

在测定粉末活性炭(PAC)比表面性质和对微囊藻毒素(MCLR)吸附动力学的基础上,通过改变腐殖酸(HA)浓度、天然有机物(NOM)浓度和溶液pH值,研究HA对PAC吸附MCLR的影响及在NOM影响吸附过程中的作用。结果表明,PAC吸附MCLR的有效孔径容积约占16.7%,对MCLR的吸附在24h后可达平衡。当溶液中含有10.0mg/LHA时,PAC对MCLR的理论单层饱和吸附量qm从64.06μg/g降低至48.16μg/g。溶液中HA和NOM浓度为5mg/L时,平衡吸附量qe从38.47μg/g降至28.14μg/g和33.78μg/g,天然水体中,与其它结构的有机物相比,HA很可能是削弱PAC吸附MCLR能力的主要因素,且随HA和NOM浓度增大,qe降低较缓慢。当pH≥9时,HA对PAC吸附MCLR的影响开始逐渐减小。     

均相表面扩散模型(HSDM)在活性炭吸附去除水中典型嗅味物质中的应用

水厂中投加粉末活性炭时,由于反应时间非常短,其吸附动力学行为的确定非常重要.利用均相表面扩散模型(HSDM)对粉末活性炭吸附水中2-甲基异莰醇(MIB)及土臭素(geosmin)时的动力学过程进行了模拟.结果表明,只要通过1组吸附动力学实验取得相应的数据,就可以利用均相表面扩散模型HSDM对不同投量下粉末活性炭的吸附动力学过程进行有效的预测,并结合原水中MIB或geosmin的初始浓度、需要处理达到的目标浓度以及粉末活性炭接触时间,确定粉末活性炭的投加量.     

PAC对再生水中典型有机物吸附动力学和热力学研究

通过粉末活性炭(PAC)吸附再生水中3类典型有机物(腐殖酸、多糖和蛋白质)进行等温线吸附、动力学吸附及吸附前后其粒径变化试验,研究PAC吸附不同有机物的热力学和动力学特性。结果表明,吸附等温线中Freundlich方程拟合结果最好,吸附过程为单分子层吸附,PAC对腐殖酸的吸附效果最好,对多糖的吸附效果最差;热力学研究发现,PAC对3类有机物的吸附过程为自发放热过程。吸附动力学研究发现,PAC吸附3种有机物的最佳接触时间均为12 h;准二级动力学方程更适合描述PAC的吸附过程,其对有机物的吸附由液膜扩散和颗粒内扩散联合作用;PAC吸附腐殖酸的扩散速率最快,吸附量也最大。PAC吸附有机物后的粒径均不同程度地增大,吸附多糖时增加最多,吸附腐殖酸时增加最小。     

粉末活性炭吸附工艺处理苯酚污染水试验

采用含苯酚的试验水样模拟城市取水水源发生苯酚水污染事故,测定粉末活性炭(PAC)对水样中苯酚的吸附性能,考察PAC炭种、吸附时间、苯酚初始浓度和PAC投加量等因素对苯酚的吸附量和脱除率的影响。试验结果表明:应急处理一般的苯酚水污染事故,PAC吸附苯酚的最佳条件为:吸附时间60 min,PAC投加量为80～100 mg.L-1;PAC对苯酚的吸附过程符合Langmuir等温式。     

羊粪生物炭对水体氨氮吸附特性研究

以山羊粪便为原料,在300℃和700℃缺氧热解条件下制备生物炭,分别记为D300和D700。使用扫描电镜表征生物炭结构特征,运用比表面积仪测定其比表面积和孔径大小,以此探究不同热解温度条件下羊粪生物炭的内部结构及比表面积特征。以水体氨氮(20 mol/L)为目标污染物,以D300和D700为吸附剂,研究不同氨氮浓度、温度、pH以及吸附剂投加量等因素对水体氨氮吸附的影响以及吸附特性。结果表明:热解温度从300℃上升到700℃,生物炭的比表面积、总孔容随之增大,平均孔径反之减小,吸附效率从15.72%提升到24.73%。羊粪生物炭吸附水体氨氮的最佳pH在6～8;通过对动力学数据进行分析,发现准二级动力学方程(R~2=0.999 1)比准一级动力学方程(R~2=0.663 3)能更好地拟合动力学数据。吸附等温曲线拟合发现Langmuir方程(R~2=0.842 74)能更好地描述氨氮在羊粪生物炭上的吸附行为。吉布斯自由能变化、焓变和熵变的计算结果表明:羊粪生物炭对氨氮的吸附过程是自发的吸热过程。700℃条件下制备的羊粪生物炭比D300拥有更好的吸附性能。     

氧化镁基生物质炭高效去除水体中磷的特性

利用花生壳为前驱体,在高温限氧条件下,将氧化镁(MgO)负载于生物质炭(BC)表面制备出氧化镁基生物质炭(MgOBC)复合材料.系统研究了MgO-BC对水体中P的吸附特性,并探讨了溶液pH值、接触时间、竞争离子等因素对P的吸附效果的影响.结果表明,P的最佳吸附初始pH为7~9,过酸过碱的环境均不利于P的吸附;P的吸附过程可在540 min内达到平衡,且动力学曲线较好地符合伪一级和伪二级动力学模型,拟合系数可达97.3%和99.0%;当Cl~-、HCO_3~-、NO_3~-等共存离子的量浓度达到P的10倍时,MgO-BC对P仍具有较强的吸附能力;P的吸附过程较好地符合Langmuir等温模型,拟合系数达99%,理论最大吸附容量为138.07 mg·g~(-1),远高于其它未经改性或改性的生物质炭和几种典型P吸附剂的吸附容量.此外,吸附P后的复合材料可作为肥料施入土壤,可有效实现P的再利用.综上所述,该MgO-BC复合材料在净化实际P污染水体中有着广阔的应用前景.     

两种木材生物炭对铜离子的吸附特性及其机制

为探索高效利用废弃生物质资源制备生物炭去除水体和土壤中Cu~(2+)污染的可行性,本文以常见的农林废弃物苹果树枝和梧桐木锯末为原料,采用450℃限氧热裂解法制备生物炭,通过两种生物炭对Cu~(2+)的批量吸附试验,利用4种等温吸附模型(Langmuir、Freundlich模型、Temkim、D-R模型)和4种吸附动力学模型(准一级动力学、准二级动力学、Elovich模型、颗粒内扩散模型)研究了苹果枝和锯末生物炭对Cu~(2+)的吸附行为.同时,使用FTIR红外、SEM和BET比表面积及孔径分析等技术表征了生物炭的理化性质,研究了两种生物炭对Cu~(2+)吸附机制,分析了两种生物炭之间的吸附特性差异及其影响因素.结果表明:(1)苹果枝生物炭在3 h达到吸附平衡,理论最大吸附量为15.85 mg·g~(-1),锯末生物炭在6h达到吸附平衡,理论最大吸附量为17.44 mg·g~(-1),与其他研究相比,这两种生物炭体现了较高的Cu~(2+)吸附性能;(2)两种生物炭对Cu~(2+)的热力学吸附均较好地符合Langmuir模型,表明吸附过程主要是近似单分子层的有益吸附;动力学吸附均符合准二级吸附动力学模型,表明其对Cu~(2+)的吸附包括表面吸附、颗粒内扩散和液膜扩散等多种过程;(3)吸附机制主要包括静电吸附,配体(酚羟基)/离子(H+)交换和阳离子—π键作用.     

Powdered activated carbon adsorption of two fishy odorants in water: Trans,trans-2,4-heptadienal and trans,trans-2,4-decadienal

Powdered activated carbon (PAC) adsorption of two fishy odorants, trans,trans-2,4-heptadienal (HDE) and trans,trans-2,4-decadienal (DDE), was investigated. Both the pseudo first-order and the pseudo second-order kinetic models well described the kinetics curves, and DDE was more readily removed by PAC. In isotherm tests, both Freundlich and Modified Freundlich isotherms fitted the experimental data well. PAC exhibited a higher adsorption capacity for DDE than for HDE, which could be ascribed to the difference in their hydrophobicity. The calculated thermodynamic parameters (ΔG⁰, ΔH⁰, and ΔS⁰) indicated an exothermic and spontaneous adsorption process. PAC dosage, pH, and natural organic matter (NOM) presence were found to influence the adsorption process. With increasing PAC dosage, the pseudo first-order and pseudo second-order rate constants both increased. The value of pH had little influence on HDE or DDE molecules but altered the surface charge of PAC, and the maximum adsorption capacity occurred at pH 9. The presence of NOM, especially the fraction with molecular weight less than 1 k Dalton, hindered the adsorption. The study showed that preloaded NOM impaired the adsorption capacity of HDE or DDE more severely than simultaneously fed NOM did.     

挥发性氯代烃在湿润土壤中的平衡吸附研究

吸附是挥发性氯代烃(volatile chlorinated hydrocarbons,VCHs)赋存于土壤的主要机制之一.开展动态吸附实验,研究了4种常见VCHs污染物在我国8种典型土壤中的吸附平衡关系.结果表明,土壤在干燥条件下对VCHs气体的吸附能力要远大于湿润条件,且随含水率的升高吸附能力急剧下降,在含水率达到10%以后土壤吸附量趋于稳定.湿润土壤对三氯乙烯(TCE)、四氯乙烯(PCE)、1,1,1-三氯乙烷(MC)气体的吸附等温线符合Henry型吸附等温式,而1,1,2-三氯乙烷(1,1,2-TCA)符合Freundlich模型.VCHs在湿润土壤中的吸附量总体上与土壤有机碳(soil organic carbon,SOC)含量呈正相关,且受SOC类型和化合物极性影响较大.弱极性的TCE、PCE在土壤中的吸附能力与SOC含量呈严格正相关,而极性的MC、1,1,2-TCA在黑土等高碳土壤中不仅与SOC含量有关,还受到SOC物质组成的影响.建立了TCE和PCE在湿润土壤中的平衡吸附量预测模型,预测值与实测值相关性良好(n=80,R2=0.98).     

Membrane flux dynamics in the submerged ultrafiltration hybrid treatment process during particle and natural organic matter removal

Exponential relationship was developed to quantify the normalized membrane flux dynamics during the filtration period and fitted the results well.     

2种孔径沸石分子筛对水中土霉素的去除研究

选择2种不同孔径的亲水性沸石分子筛5A和13X作为吸附材料,对水中的土霉素(OTC)进行吸附和脱附实验,重点考察pH、温度对吸附的影响,进行吸附动力学和热力学的计算,分析亲水性沸石分子筛的吸附机制.结果表明,2种分子筛对OTC均有较大的吸附量,吸附过程可用单层吸附模型拟合,在温度为298K、pH=7.0条件下5A和13X的饱和吸附量分别为667mg/g和1429mg/g;同一温度下13X的吸附量明显大于5A;二级动力学方程能较好地描述2种分子筛对OTC的吸附动力学,在解吸时,5A和13X分别得到91%和95%的OTC脱附率;溶液pH值对吸附影响较大,中性条件下分子筛对OTC的吸附量达到最大;热力学计算显示2种分子筛对OTC的吸附均属于自发的吸热反应,综合表观为化学氢键力占主导作用.     

污水厂出水DOM的分级及三卤甲烷生成势研究

研究目的在于调查寒冷季节城市污水处理厂出水中天然有机物化学组分分级,探讨各分级组分与消毒副产物生成潜能间之关系。采集污水厂二级出水,以三种不同树脂把污水厂出水中有机物分离成六类不同组分,其中A水厂含量最高的物质为亲水酸性物质(33%)而B水厂的疏水性中性物质含量最多约占总有机物的64%。从总体来看两水厂的疏水性物质含量大于亲水性物质含量,疏水性物质的三卤甲烷生成势也较大,是水体中消毒副产物的主要前驱物质。疏水性有机物质较多,代表受生活污水污染严重,得知该城市污水主要受民生污染较多。     

氧化物涂层砂对天然水中有机物的去除

氧化物涂层砂,比表面积增加,吸附容量增大,使石英砂表面电荷的带电性质改变,有利于水中天然有机物的去除。对3种不同氧化物涂层砂和未涂层砂对天然有机物的去除性能进行了比较实验,证明涂铝砂和B型涂铁砂对水中天然有机物的去除效果优于A型涂铁砂;而3种涂层砂均优于未涂层砂。     

三氯乙烯在不同土壤中的吸附特性及其影响因素研究

吸附作用是影响三氯乙烯(TCE)在土壤环境中迁移、归趋的主要过程.采用有机碳含量不同的2种天然土壤以及用H2O2去除低聚合"软碳"和高温灼烧去除全部有机碳后所得到的4种土壤为吸附剂,考察了有机碳含量及组成、矿物质、TCE初始浓度、溶液pH、土壤含水率、离子强度等因素对吸附TCE的影响.结果表明,TCE在6种土壤上的吸附等温线呈非线性,随有机碳含量增加,土壤对TCE的吸附量增加;但矿物质的吸附贡献率却减小.土壤对TCE的吸附是土壤中有机碳和矿物质的共同作用,以有机碳为主,但矿物质的作用不可忽略;且TCE初始浓度越高,矿物质的贡献率相对越低.土壤中"软碳"的吸附等温线线性较好;而"硬碳"的吸附等温线为非线性.此外,增大离子强度对吸附具有促进作用,而pH和含水率对吸附几乎没有影响.