基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析

以东莞市PM_(2.5)重污染月份为例,使用强力法(Brute Force)和RSM/CMAQ曲面响应模型法分别解析了珠三角地区人为源排放对东莞PM_(2.5)的贡献,以及区域传输的可控人为源SO_2、NO_x和一次颗粒物(PM)在不同控制比例下(25%、50%、75%和100%)对东莞PM_(2.5)的累积浓度贡献.强力法研究结果表明,2014年1月珠三角地区人为源二次转化对东莞市PM_(2.5)的贡献(约58.10%)大于一次PM排放贡献(约41.90%),其中,人为源NH_3排放贡献最大,约占总量的21.66%.RSM/CMAQ动态源贡献结果显示,东莞市PM_(2.5)的人为可控源排放贡献(SO_2、NO_x和一次PM)占比为82.17%,受本地排放影响较大,且叠加区域排放的影响;一次PM减排对PM_(2.5)环境浓度的贡献高于仅减排SO_2和NO_x.在减排比例较低时,一次PM减排可有效削减东莞市PM_(2.5)浓度;随控制比例加大,二次前体物(SO_2和NO_x)减排对东莞市PM_(2.5)浓度削减率的影响加大.进一步使用HYSPLIT模式和轨迹聚类分析方法研究了2014年1月东莞市PM_(2.5)污染传输过程.结果显示,该时段共有6条长、短距离污染传输路径,污染物主要来自东莞市东、东北及东南方向,途经其上风向区域(惠州、深圳和广州等)传输至东莞;惠州是各主导上风向出现频率最高的城市,因而其区域传输对东莞PM_(2.5)的贡献也较大,深圳次之.     

石家庄大气污染物输送通道及污染源区研究

为探索石家庄的区域输送规律,确定主要污染源区,利用HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrater Trajectory)后向轨迹模式和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2013—2016年从不同高度上抵达石家庄地区的逐日72 h气流后向轨迹进行聚类分析,并结合石家庄逐小时颗粒物污染物浓度数据,分析石家庄PM2.5的潜在源贡献因子(WPSCF)和浓度权重轨迹(WCWT).结果表明,(1)石家庄PM2.5浓度具有明显单峰谷日变化,秋冬季与春夏季峰谷值出现时间不同;(2)近地层大气污染输送路径以近距离,移速慢的轨迹为主,轨迹较短的路径所占比例在40%以上.除夏季外,近距离输送路径均存在螺旋转向,在后向48~36 h内轨迹端点到达河北省内,转为东向和南向输送.(3)大气污染输送通道的垂直分布特征表明,输送轨迹中低于500 m高度的轨迹点占28.7%,高于1000 m低于3000 m高度的轨迹点占36.1%,高于3000 m高度的轨迹点占25.3%.低层多以近距离输送为主,高度越高,近距离输送轨迹的频率越低.500 m高度输送通道仍以近距离输送为主,并存在螺旋转向,1500 m高度以上多远距离输送.(4)石家庄PM2.5的主要污染源区范围较小.途径河北中南部、河南北部、山东西部和山西中北部地区的轨迹对石家庄PM2.5的污染贡献最大.     

典型城市冬季PM_(2.5)水溶性离子污染特征与传输规律研究

选取北京和石家庄两个监测点,于2014年冬季进行了PM_(2.5)样品采集,分析研究了PM_(2.5)及水溶性离子组分污染特征,并应用WRF-CAMx模型对采样时段进行了模拟,分析了观测期间PM_(2.5)和二次离子组分区域传输贡献情况.结果表明,采样期间北京PM_(2.5)质量浓度为(116.6±87.0)μg/m~3.水溶性离子质量浓度为(45.3±40.6)μg/m~3.其中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+质量浓度分别为(13.3±13.6)μg/m~3、(14.8±15.1)μg/m~3和(9.1±7.2)μg/m~3;石家庄污染水平高于北京,PM_(2.5)浓度为(267.7±166.7)μg/m~3.总水溶性离子、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+质量浓度分别(111.8±104.3)μg/m~3、(36.6±36.5)μg/m~3、(28.5±29.3)μg/m~3和(25.5±29.8)μg/m~3.两处采样点SOR与NOR分别为0.12、0.10(北京)和0.11、0.14(石家庄),冬季大气氧化性相对较弱,非均相氧化是主要二次转化原理.数值模拟结果显示,北京、石家庄城区1月PM_(2.5)受区域传输贡献分别为28.1%和28.3%,高浓度时段外来源贡献有所上升.二次离子中两地NO_3~-传输作用均强于SO_4~(2-).     

雨,雾,雪,中有机酸的离子色谱分析及对阴离子的贡献

用 HPICE 法测定了降水,雾水、雪水中的有机酸,最佳分析条件为淋洗液中 H_3BO_3浓度大于0.2M,HNO_3浓度在0.1mM～0.2mM 范围。分析结果用 I％D 计算法计算离子平衡。有机酸对离子平衡情况有所改善。考察了有机酸的稳定性。     

河北与京津地区非采暖期大气中的PAHs污染特征

对河北与京津地区42个样点非采暖期大气中多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)的研究表明,该区域大气中的PAHs浓度水平较高.2～3环PAHs主要分布在气相当中,颗粒相(大气可吸入颗粒物,PM10)中PAHs以4～6环为主.PAHs的高浓度样点在石家庄、唐山和邯郸地区分布最为集中.县城样点与城市样点的PM10和PAHs污染水平相近.临近区域广泛存在的大气污染很可能对北京市的大气环境造成影响.     

影响中国近地面γ-HCH浓度和沉积量的贡献源评估

采用CanMETOP模犁,模拟了2005年欧洲(去除前苏联所占区域)、印度、中国和前苏联4个主要的FHCH土壤残留区域的γ-HCH通过挥发、大气传输和沉积对中国环境的影响.结果表明,中国东部和西部地区近地面的年均浓度分别为10～100pg/m3和1～10pg/m3.中国本地源对东中部和东北部的浓度贡献在90%以上,对东南部地区的贡献为30%～80%,印度源对该地区的贡献为10%～30%;印度源对西部的近地面浓度贡献在50%以上;欧洲源和前苏联源主要影响两北地区,贡献比例均在10%左右.中国本地源对东北区域的总沉积贡献最大(75%),西北区域和南部区域的总沉积均以印度源贞献为主,贡献比例分别为63%和67%.整个中国,年总沉积量为691t,贡献比例依次为印度源(55.1%),中国源(31.6%),欧洲源(3.6%),前苏联源(2.5%).     

APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

典型输送通道城市冬季PM2.5污染与传输变化特征

以京津冀典型输送通道上的河北西南4个城市邯郸、邢台、衡水和沧州为例,分析了2019～2021年冬季3 a气象条件与PM_2.5浓度变化特征,运用潜在源贡献分析(PSCF)和浓度权重分析(CWT)识别了研究期内4个城市PM_2.5输送特征,基于气象-空气质量模型(WRF-CMAQ)传输矩阵法和传输通量法量化评估了邯郸、邢台、衡水和沧州与周边地区之间的PM_2.5传输贡献,揭示了PM_2.5传输净通量的垂直分布变化特征,并进一步识别4个城市两条PM_2.5污染主要传输路径.结果表明,在研究期间,4个城市PM_2.5浓度呈下降趋势,下降比例分别为45.85%、 49.45%、 42.40%和31.65%;邯郸和邢台潜在源贡献较大的区域主要分布在山西中南部(临汾、长治和晋中)和河南北部(新乡、开封和郑州)以及少部分内蒙古部分地区(PSCF> 0.9),衡水和沧州潜在贡献较大的区域主要集中在河北南部(邯郸、石家庄)、山西中部(太原、阳泉)和部分山东地区(PSCF> ...     

镇江老城区古运河沉积物氮及有机质垂向分布及污染评价

为揭示镇江老城区古运河沉积物中氮及有机质的垂向分布特征及污染状况,分别采集古运河老城区上游电力路桥(D)和下游南水桥(B)两个沉积物柱状样,分析其总氮(TN)、有机氮(Org-N)、氨氮(NH+4-N)、硝氮(NO-3-N)及有机质(O.M)含量、C/N比的垂向分布特征,并通过富集系数及污染物的综合评价,揭示古运河沉积物中污染物的演化规律和污染状况.结果表明:①D点TN、Org-N、NH+4-N、NO-3-N以及O.M的平均值分别为366.33 mg·kg-1、348.02 mg·kg-1、89.47 mg·kg-1、13.51 mg·kg-1、0.43%,B点则分别为940.23 mg·kg-1、893.22 mg·kg-1、169.48 mg·kg-1、15.19 mg·kg-1、0.76%,以上指标均表现为D0.05),表明以上两个采样点沉积物对营养元素的富集过程相似;④D和B两点沉积物TN与O.M均无显著性相关,判断以上两点沉积物TN可能主要来自于外源污染;⑤有机指数评价结果显示,D和B两点有机污染呈现出清洁状态,有机氮则在较清洁、尚清洁范围.     

珠江三角洲秋季生物质燃烧对有机气溶胶的贡献

本研究基于2018年和2019年秋季在珠江三角洲地区的两次外场观测,应用热脱附-化学电离飞行时间质谱(FIGAERO-ToF-CIMS)获取了高时间分辨率(每小时)的生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度数据,并估算出生物质燃烧对有机气溶胶(OA)的贡献值.结果表明,秋季珠江三角洲地区城市站点和区域站点的左旋葡聚糖平均浓度分别为(0.07±0.08)和(0.14±0.12)μg/m³,呈现区域站点高于城市站点的空间分布特征以及早晨和夜间出现峰值的日变化特征.观察到两个站点的左旋葡聚糖与CO和乙腈之间相关性较低,但与OA之间呈现显著正相关关系.进一步基于受体示踪物法估算出生物质燃烧对OA的平均贡献分别为7.4%(城市站点)和11.4%(区域站点),且两个站点均显示出生物质燃烧对OA的贡献在夜间明显高于白天.     

北京、石家庄2017—2018年PM2.5与SNA组分特征及典型重污染分析

基于北京、石家庄2017、2018年的1月和7月PM_2.5样品采集,研究两地采暖期、非采暖期及典型重污染过程的PM_2.5、SNA污染特征及二次转化特征.应用TrajStat模型,结合浓度权重轨迹分析法（CWT）,分析两地PM_2.5气流输送路径以及潜在源区.利用WRF-CAMx模式定量分析两地重污染月份（2017年1月）PM_2.5、硫酸盐及硝酸盐的区域传输贡献.结果表明, 2017年1月北京和石家庄均存在重污染过程,两年1月石家庄市PM_2.5浓度均高于北京; SNA占PM_2.5所有组分的34.11%~51.68%,对PM_2.5浓度有重要贡献,其中北京NO₃^-浓度最高,石家庄SO₄^2-浓度最高, SO₄^2-/NO₃^-夏季高于冬季;北京SOR高于石家庄,石家庄NOR高于北京,重污染期间两城市硫酸盐、硝酸盐、铵盐质量浓度、SOR与NOR明显升高;两地冬季气流主要受俄罗斯、蒙古、内蒙戈壁等地区的西北方向远距离输送影响,另外北京两年冬季均存在西南传输通道,石家庄重污染期间受冀南和鲁西北重工业城市群潜在贡献较高,两市夏季受东南季风影响,污染轨迹多来自渤海湾和山东等地区; 2017年1月,北京、石家庄PM_2.5受周边区域传输贡献分别为33.80%、22.54%,其中河北南部分别贡献14.86%, 17.21%,二次离子中NO₃^-的传输作用比SO₄^2-更加突出.从PM_2.5本地源来看,北京主要来源为移动源和扬尘源,分别占比43.30%、20.10%,石家庄为工业、燃煤和扬尘,分别占比26.40%、24.82%、22.50%.     

2013年12月上海市PM2.5重污染过程数值模拟研究

基于2013年11月30日-12月13日上海一次PM_2.5重污染过程,利用Model-3/CMAQ模式及过程分析技术,定量评估不同时段各大气过程对上海PM_2.5浓度变化的影响.结果表明:Model-3/CMAQ模式系统能较好的模拟出实况PM_2.5的浓度变化趋势与特点.研究期间,白天源排放的增强和大气传输的影响、加上较强的气溶胶和云过程生成贡献,是造成上海PM_2.5浓度上升至重污染的主要原因.不同污染时段对PM_2.5浓度上升贡献率最大的过程均为输送,其中,西北部点位(青浦淀山湖和虹口凉城输送)的贡献率最大,且重污染时段输送的贡献率明显高于非重污染时段.     

基于KZ滤波法的河北省PM2.5和O3浓度不同时间尺度分析研究

大气细粒子和臭氧是影响我国城市空气质量的主要污染物质,其浓度的大小不仅与污染源的排放量有关,气象条件也是影响其浓度分布特征的重要因素.要评估污染物减排措施的效果,有必要将气象条件的影响剥离出来,仅评估排放量的降低对污染物浓度长期变化趋势的影响.本文使用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波方法对河北省石家庄、保定、张家口三市2013—2017年PM_(2.5)和O_3逐日浓度时间序列进行分解,并使用同期地面气象观测数据对各时间序列进行逐步回归分析,将经过KZ滤波后的长期序列与经逐步回归后的结果的差值再次进行滤波处理,得到去除气象影响的污染物浓度长期变化趋势,该浓度仅与污染物的排放量有关.结果表明,因污染源排放的影响,河北省三市大气PM_(2.5)浓度在研究年内除在2017年初略有上升以外,其余季节均呈下降趋势.河北省三市大气O_3浓度在研究年内均有波动上升趋势.气象条件对PM_(2.5)浓度长期变化趋势的影响大于O_3.     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

重污染天气下电力行业排放对京津冀地区PM2.5的贡献

利用CAMx(区域空气质量模型)中的PSAT(颗粒物源示踪技术),分析了重污染天气下分区域、分行业的污染物排放对京津冀地区PM_2.5的贡献,设计了分行业排放的环境影响效率系数(EESCR)计算方法,并对“电能替代”(以电力行业产能替代民用能源消耗)情景方案下的排放进行模拟分析. 结果表明:在重污染天气背景下,电力行业排放对京津冀地区ρ(PM_2.5)的贡献率较低,各地均低于10%,并且区域排放的贡献次序为京津冀以外地区>京津冀其他城市>当地,这与电力行业高架源排放的特征有关,而工业和民用行业对区域排放的贡献次序相反. PM_2.5主要组分和前体物的分行业EESCR计算结果表明,电力行业ESSCR值均在y=1/2x趋势线之下,远低于其他行业,因此优先控制其他行业排放才是改善京津冀地区空气质量的关键.电能替代的情景模拟结果表明,电能替代是有效降低京津冀地区ρ(PM_2.5)的可行方式. 研究显示,充分利用电力行业高架源排放的特点和便于集中处理的行业优势,尽力降低因产能增长带来的排放增量,实施电能替代可成为改善区域空气质量的有效途径之一.      

京津冀区域PM2.5污染相互输送特征

基于CAMx-PSAT空气质量模型,对2015年京津冀区域PM_(2.5)污染及相互输送特征进行定量模拟,建立了京津冀13个城市的PM_(2.5)传输矩阵.结果表明,在年均尺度上京津冀区域PM_(2.5)以本地污染源贡献为主(21.49%~68.74%),传输贡献为辅,其中区域内传输贡献约为13.31%~54.62%,区外贡献约为13.32%~45.02%.PM_(2.5)传输特征呈现显著的时空差异性,区域中部城市唐山、北京、天津、保定和石家庄PM_(2.5)受本地贡献主导,在冬季尤其明显,而受传输影响较大的城市多分布在区域边界且在南部集中.区内作为汇的城市有廊坊、衡水、承德、秦皇岛和邢台,作为源的城市有天津、沧州、唐山、北京、石家庄和邯郸,张家口和保定对区内城市输出和受区内输入基本持平.典型城市分析证明城市间PM_(2.5)污染交互影响,北京与廊坊、保定、承德、天津和沧州等城市之间,天津与廊坊、唐山、北京、沧州和保定等城市之间,石家庄与邢台、衡水、保定、邯郸和廊坊之间均存在显著的PM_(2.5)相互输送.     

苏锡常地区PM2.5污染特征及其潜在源区分析

利用2014年12月—2015年11月苏锡常地区国控大气环境质量监测站发布的逐时数据,分析了研究区PM_(2.5)浓度的季节变化和空间分布特征,并利用HYSPLIT模型分析了大气污染物的输送路径及苏锡常地区PM_(2.5)的潜在源区.结果表明,苏锡常地区PM_(2.5)浓度日均值变化趋势基本一致,均呈现冬季高、夏季低的规律.PM_(2.5)浓度四季空间差异显著,不同监测站之间的差异较小.四季PM_(2.5)浓度与其它污染物之间相关性显著.单位面积污染物排放量与空气质量分布的空间错位,表明该地区PM_(2.5)污染与区域性污染物迁移有较大关系.苏锡常地区气流后向轨迹季节变化特征明显,冬、春、秋季的气流主要来自西北内陆地区,夏季气流以东南和西南方向输入居多.聚类分析表明,来自内陆的污染气流和来自海洋的清洁气流是苏锡常地区两种主要输送类型,外源污染气流不仅直接输送颗粒物,还贡献了大量的气态污染物.山东南部、江苏西部、安徽东部、浙江北部及江西西北地区对苏锡常冬季PM_(2.5)浓度贡献较大,春、夏、秋季的潜在源区主要分布在苏锡常本地和周边城市.     

不利风向条件下北部湾人为源对海口市PM2.5浓度影响的模拟研究

通过分析2013—2017年海口市风向频率、地面PM_(2.5)浓度及海口市所处北部湾地理位置,确定12月为北部湾对海口市最不利风向时间段.利用中尺度气象模式(WRF,Weather Research Forecast)驱动空气质量模型(CMAQ,Community Multi-scale Air Quality),设置一系列数值模拟情景,深入分析北部湾人为源对海口市PM_(2.5)浓度影响.结果表明:WRF/CMAQ能很好地再现北部湾气象场和PM_(2.5)浓度的时空分布.2013年12月,北部湾人为源对海口市PM_(2.5)平均贡献率约为45.4%,其中约有90%来源于海口市自身人为源,约有10%来源于广东广西片区,海南片区除海口外其余市县贡献可忽略不计.污染时段,北部湾和海口市自身贡献率均下降,平均贡献率分别为40%和36%,表明污染时段海口市PM_(2.5)主要源区不仅来自北部湾.通过分析后向轨迹,发现污染时段均会经过一个关键区——珠三角区域,表明珠三角区域很有可能也是造成2013年12月海口市PM_(2.5)污染的主要源区.清洁时段,北部湾和海口市自身贡献率均上升,平均贡献率分别为52%和48%,表明北部湾对海口市PM_(2.5)浓度影响在清洁时段更显著.因此,北部湾未来产业规划值得关注,因为这些产业很有可能使目前海口市清洁时段变为污染时段,导致空气质量下降.     

2014—2016年海口市空气质量概况及预报效果检验

本文主要基于CUACE模式在海口市的预报产品,结合2014年3月—2017年2月海口市AQI、PM_2.5、PM₁₀和O₃的实况资料进行预报效果检验.结果表明,①近3年海口市空气质量等级主要以优和良为主,但仍有少部分天数以PM₁₀、PM_2.5和O₃为首要污染物,分别占所有首要污染物天数的27.6%、29.5%和42.9%,其中O₃上升幅度较快.②CUACE模式能较好的模拟出AQI和3类污染物浓度的变化特征,其中PM_2.5的预报值与实测值最为接近,而PM₁₀和O₃普遍偏低.③日平均浓度的预报效果检验表明,PM_2.5的标准误差（RMSE）最小,AQI和PM₁₀次之,O₃最大.3个时次预报平均偏差（MB）和归一化偏差（MNB）均为负值,表明CUACE模式预报的污染要素浓度均偏低于实测值.④海口市空气质量为优等级时,TS评分最高;无首要污染物时,首要污染物预报的TS评分最高,但首要污染物为PM_2.5、PM₁₀或O₃时,TS评分均偏低.