唐山上空CO2和CO浓度特征的飞机探测研究

为研究唐山城市上空CO₂与CO浓度时空分布,进一步定量其碳排放,于2018年11月~2019年3月,利用运十二飞机搭载高精度温室气体分析仪和相关辅助设备,对唐山市上空（200m~4600m）CO₂与CO浓度进行飞机探测.探测期间共取得6组CO₂和CO浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CO₂浓度变化范围406×10^-6~453×10^-6,CO浓度变化范围27×10^-9~1135×10^-9.夜间探测有明显的混合层存在时,CO₂与CO浓度分布在混合层内有向上聚集现象,且在混合层顶均达到最大值;白天探测无明显的混合层存在时,浓度整体随高度增加而减小.在探测期间整层的平均风力小于4级时,CO₂和CO浓度极显著相关,CO₂和CO浓度比变化范围32.2~43.9.以2019年2月23日白天的架次为案例进行分析,微风条件下空气团经过城市后,CO₂和CO浓度均有所增加,显示当日唐山是CO₂和CO的源,结合质量平衡法或大气反演模式可以进一步估算城市CO₂和CO排放量.     

河北省中南部二氧化碳浓度的飞机探测研究

为探究河北省中南部CO₂时空分布特征,利用空中国王350飞机搭载高精度CO₂分析仪和相关辅助设备,对石家庄、邢台城市上空(600～5600m)CO₂浓度进行飞机探测,探测期间共飞行4架次,取得7组CO₂浓度垂直廓线数据,探测期间CO₂浓度最小值为398.3×10^-6,最大值为414.6×10^-6,多架次垂直方向上平均浓度为(401.4～403.9)×10^-6.CO₂浓度随高度的增加,无明显规律性变化.边界层顶位于1000～2000m左右高度,在边界层顶以下受近地面排放源的影响较大.2500m高度上,其浓度随高度变化均存在一个短暂减小的趋势,高空基本不受近地面污染源的影响,CO₂浓度接近地面本底浓度.在同一高度上,白天CO₂浓度均略高于夜间.夜间CO₂在混合层聚集,混合层顶浓度达最大.邢台上空的CO₂与CH...     

我国中部地区大气CO2柱浓度时空分布

基于日本GOSAT及美国AIRS反演数据产品,对我国中部六省大气CO₂时空分布特征进行研究,结果表明：由GOSAT反演的中部地区2010~2013年大气CO₂年均柱浓度由389.36×10^-6增长到396.52×10^-6,年均绝对增长率达2.39×10^-6/a,呈现出冬春季高值、夏秋季低值的季节变化特征,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值均略低于长三角地区,高于京津冀和东三省地区;其CO₂柱浓度高值区集中在湖南、江西及周边一带,年均绝对增长率为2.01×10^-6,其柱浓度年均值及去长期趋势后的月均值与长三角地区相当,略低于京津冀和东三省地区,由于受地面源汇影响较小,其与GOSAT反演结果相反,可能是由于AIRS反映了对流层中层大气状况,而GOSAT则更多地反映了近地面层大气CO₂变化.     

基于压差的二氧化碳垂直采样分析技术

本研究开发了一套基于直接采样技术的二氧化碳（CO₂）垂直廓线采样分析系统,分析近地面至25km高空CO₂浓度的垂直分布.系统通过压差实现垂直方向连续采样,利用CRDS高精度分析技术对不同高度样品进行定量分析,计算得到采样区域CO₂浓度廓线.于2018年6月13~14日,在内蒙古锡林浩特国家气候观象台利用平流层探空气球平台进行了观测实验.实验室测试显示,CO₂分析准确度优于0.06×10^-6,精度优于0.08×10^-6.外场实验获得区域近地面至25km高空CO₂浓度的高分辨率垂直廓线,显示CO₂在不同高度的分层结构.考虑不同高度样品扩散作用,系统垂直分辨率在10km高度以下优于580m,在10~20km高度优于3.3km.研究表明：分析系统可搭载在合适探空平台上进行CO₂垂直观测,获取浓度廓线,可为传输模式提供数据,并为碳卫星遥感数据提供实测数据校验.     

基于地基便携式FTIR的CO2与CH4柱浓度观测研究

地基傅里叶变换红外光谱技术(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)由于其具有高的时空分辨率、对地表大气浓度变化敏感等优点，已成为遥测温室气体柱浓度的重要技术。基于便携式的傅里叶变换红外光谱仪(EM27/SUN)采集的太阳光谱来反演北京市区CO₂与CH₄柱浓度。通过与高分辨率FTIR观测结果比对，验证了EM27/SUN观测的准确性和可靠性。同时利用正午观测的CO₂和CH₄柱浓度结果计算了CO₂与CH₄观测精度。其中CO₂的观测精度为0.16×10^-6,CH₄的观测精度为1.4×10^-9。最后，给出了CO₂与CH₄时间序列变化，CO₂与CH₄在观测期间的变化较为一致。该研究表明了便携式FTIR观测CO₂与CH     

基于机器学习的星载短波红外CO2柱浓度估算

利用OCO-2卫星遥感数据、全球碳柱总量观测网(TCCON)站观测数据、NDVI归一化植被指数数据、ERA5大气数据,采用决策树和集成学习(XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)对二CO₂平均柱浓度进行预测.通过相关性分析、特征选择与特征提取,建立模型预测CO₂平均柱浓度,再与TCCON站点的地基观测数据进行比对.通过分析不同模型(决策树、XGBoost、普通随机森林、极端随机森林、梯度提升)预测的结果,发现使用极端随机森林回归模型预测CO₂平均柱浓度的精度最高, R²、均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)、平均相对误差(MRE)分别为:0.953、0.492×10^-6、0.260×10^-6、0.063%,其余模型次之,因此对极端随机森林回归模型的预测性能随自身参数的影响进行了分析,结果表明,在误差允许的范围内(±2×10^-6),极端随机森林回归模型和梯度提升回归模型预测的准确率一样,都为98.10%.由于C...     

五台山大气CO2本底浓度及源汇特征

基于五台山站2017年1月~2020年12月的大气CO₂连续观测资料,采用平均移动过滤法（MAF）和后向轨迹分析方法,对五台山大气CO₂本底浓度及源汇特征进行研究.结果表明：五台山大气CO₂浓度受到区域或局地源汇的影响,筛分后的CO₂本底小时浓度振幅为44.9×10^-6,小于未经筛分的CO₂浓度振幅94.7×10^-6.2017~2020年CO₂本底浓度呈逐年上升趋势,但增幅放缓;抬升浓度占比有所下降,吸收浓度占比波动较小,表明人类活动对CO₂浓度的影响逐年减弱,而五台山周边地区陆地生态系统碳汇作用相对稳定.CO₂本底浓度夏季最低,秋冬季次之,春季最高;日变化夏季最明显,峰谷值分别出现在05：00和16：00,其他季节日振幅仅在0.7×10^-6~1.8×10^-6之间.与本底浓度相比,抬升浓度的差异值自10月至翌年3月明显增大,而吸收浓度的差异值在6~9月最显著,分别反映出人为活动排放源以及陆地生态系统吸收汇对CO₂本底浓度的影响.源汇浓度日变化均为单峰结构,抬升浓度白天高、夜间低,吸收浓度刚好相反.春、秋和冬季造成CO₂浓度明显抬升的地面风向主要为西南风,且随风速的增加CO₂浓度能够保持较高水平,而夏季主要为东北偏东风;春、夏季,2~4m/s的风速有利于进一步降低CO₂吸收浓度.后向轨迹分析表明,气团远距离输送对源汇浓度的影响除了取决于气团途径区域的CO₂排放情况,还与气团的空间垂直输送路径有关.     

高轨高时空分辨大气二氧化碳监测仪

与世界经济快速增长相伴的碳排放量增加导致了全球气候变暖加剧,已引起国际社会高度关注,减排的呼声高涨。卫星遥感具有宏观、快速、定量、准确等特点,是碳监测最可行、最有效的技术支撑手段之一。为解决现有低轨大气CO₂遥感探测中存在的时间分辨率低的问题,提出了一种地球静止轨道大气CO₂柱浓度探测的时空联合调制空间外差干涉成像光谱技术。基于该技术研制了高轨高时空分辨大气二氧化碳监测仪原理样机,具有O₂-A 0.76μm、CO₂弱吸收1.57μm和CO₂强吸收2.05μm 3个探测通道,空间分辨率优于3 km@36000 km,可实现CO₂探测精度优于2×10^-6,覆盖中国区域时间分辨率优于3.5 h的探测能力。基于原理样机开展了外场试验以及航飞试验,有效反演了不同目标区域的CO₂浓度信息,验证了高轨高时空分辨大气CO₂监测仪的技术可行性,为下一代碳监测载荷研制和数据应用提供技术基础。     

象山湾大气中CH4和CO2时空分布及其同位素组成特征

海湾区域的温室气体排放对于全球变暖具有重要影响,因此本研究选取中国东部典型海湾-象山湾作为研究对象,通过对CH₄和CO₂的浓度与同位素的时空变化特征分析来揭示海岸带对全球气候变化的影响.象山湾海域低层大气中CH₄浓度变化范围为(1.72～2.17)×10^-6,平均浓度为1.82×10^-6;δ¹³C_CH4的变化范围为-60.69‰～-41.10‰,平均值为-50.261‰;CO₂浓度变化范围为(410.3～640.3)×10^-6,平均浓度为433.294×10^-6;δ¹³C_CO2的变化范围为-16.79‰～-2.33‰,平均值为-6.83‰.CH₄含量整体上呈湾内大于湾外、从陆地向海方向逐渐减少的趋势,表明近浅海区域是大气甲烷的源;而CO₂含...     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

团絮状双效催化聚苯硫醚滤料反应参数及机理

以N-油酰基多肽表面活化聚苯硫醚滤料,以酸性KMnO₄在60~80℃操作温度下正向滴定,在氧化作用下实现活性组分氧化.实验研究了催化滤料的低温NO还原和Hg⁰氧化性能,并通过SEM、EDX及TPD表征手段对催化滤料物化结构进行分析.分别考察了（0.9）Mn-Ce-Fe-Co-O_x/PPS反应体系温度、气相O₂浓度、初始NO浓度、氨氮比（NSR）、入口SO₂浓度的最佳反应参数.结果表明,有效组分MnO_x、CeO_x、CoO_x、Fe₂O₃以团絮状均匀分散在纤维表面;在反应温度170℃、O₂≥5%、NO≤500×10^-6、氨氮比1.0、SO₂≤100 500×10^-6条件下,催化滤料对NO还原及Hg⁰氧化效率基本达到80%左右;程序升温脱附实验Hg-TPD结果表明SO₂的Hg⁰氧化促进作用机理于SO₃与Hg⁰非均相反应优于SO₂硫酸化反应,而NO-TPD结果则表明NO与O₂在PPS表面相互作用类型以吸附态亚硝酸盐为主,吸附态NO₂次之.     

深圳市不同区域大气CO2变化特征与来源分析

于2020年12月1日~2021年12月1日分别在深圳市大学城和路边站两点位对大气CO₂和CO浓度进行了为期1a的观测.本次观测期间内两点位大气CO₂平均浓度分别为432×10^-6和439×10^-6,均呈现了“秋冬季高、春夏季低”的季节变化特征与“昼低夜高”日变化特征,且日变化特征在早晚高峰期受到交通源排放的显著影响.此外,通过引入CO₂和CO的净变化值得到大学城和路边站两点位的ΔCO₂/ΔCO值分别为136.8~184.8、59.0~119.3,结果表明机动车排放对深圳市大气CO₂贡献突出.     

金属阳离子对高硅分子筛催化氧化NO的影响

采用离子交换法制备了Na-、K-、Co-、NiZSM-5分子筛催化剂.测试了它们催化氧化NO的性能并通过XRD、BET、ICP-MS和Py-IR等表征,结果表明,CoZSM-5分子筛对NO催化氧化具有最高的活性,氧化率达到47%,主要是引入Co离子的ZSM-5表面酸性最适宜NO氧化.同时,在湿度100%条件下,考察了氧气浓度（5%~20%）,空速与二氧化硫浓度（0~200×10^-6）等对CoZSM-5分子筛催化氧化NO性能的影响.实验结果表明,在30℃、空速14400h^-1和相对湿度100%条件下,SO₂浓度在200×10^-6以下对催化氧化NO基本无影响.56h催化剂稳定性实验结果表明,在30℃、NO进口浓度600×10^-6、空速18000h^-1和饱和水汽（RH：100%）条件下,CoZSM-5分子筛催化剂对NO的氧化率可维持在40%左右.因此CoZSM-5分子筛催化剂具有良好的NO氧化稳定性、抗水性和一定的抗硫性.     

深圳市道路交通源温室气体排放特征分析

于2019年9月～2020年7月对深圳市福田区路边的大气CO2、CH4、N2O和CO浓度进行了观测分析.结果显示,其观测时段平均浓度分别为(430.8±6.1)×10-6、(2318.5±137.9)×10-9、(332.6±1.6)×10-9和(333.4±121.2)×10-9.CO2与CO浓度的季节变化表现为冬季...     

基于支持向量机回归和小波变换的O3预报方法

使用南京工业区2016年6月1日~8月15日的臭氧（O₃）、O₃前体物及常规气象数据，结合多元线性回归（MLR）方法和小波变换（WT）改进支持向量机回归（SVR）对O₃小时浓度的预报精度.结果表明，通过WT方法将一个高变异性的序列转化为多个低变异性的序列后再处理可提高预报精度，M-WT-SVR预报的决定系数（R²）达到0.90，平均绝对误差（MAE）、平均绝对百分误差（MAPE）和均方根误差（RMSE）分别为3.86×10^-9、28.26%和5.57×10^-9，优于M-SVR和SVR.低层细节序列主要与NO、NO₂和芳香烃有关，而更高层的近似序列受到气象条件、前体物和O₃前期浓度共同影响.与经典的MLR方法相比，M-WT-SVR对O₃小时浓度的预报有明显优势.