中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应性质与地表反射率的关系

地表反射率是影响硫酸盐气溶胶直接辐射效应的重要参数.本研究在MODIS地表反射率数据和中国二氧化硫排放清单数据的基础上,应用CanMETOP模型和SBDART模型,模拟地表反射率、纬度和直接辐射效应之间的关系,并对中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应性质进行分析.结果表明,部分冬季积雪或终年冰雪覆盖的地区,其硫酸盐气溶胶直接辐射效应为正.该研究结果对硫酸盐气溶胶及其气候效应研究具有重要意义.     

大气中气态氨的分离及测定

测定大气中气态氨的时空分布,对了解大气中硫及氮氧化物气溶胶的形成、迁移、转化和清除速率是一关键性参数,氨是最难测量的一种大气中痕迹气体,但作为唯一的常见气态碱却又是非常重要。由于它的水溶性,故能与酸性气溶胶或雨水反应,肥料和生物腐化均是大气中氨的主要来源,是天然氮循环中的重要物质,虽然氨在大气中浓度很低,但对硫酸盐气溶胶的形成速率却起着重要作用。1969年McKay推测氨有可能限制硫酸盐的形成,并渗透入气溶胶及雨水中。     

用S/N值确定大气中酸性硫酸盐的存在

一般都认为,城市和郊区大气气溶胶中的主要物质是硫酸及其铵盐.但是由于硫酸铵[(NH_4)_2SO_4]和酸性硫酸镇(NH_4HSO_4)很难区分,并且在采样和分析过程中难免发生化学反应而引起组成变化,所以直接测定硫酸盐气溶胶的化学成分非常困难. 美国科研人员在1977年7月,于圣路易斯进行了为期六天的连续监测.他们通过测定大气气溶胶中硫     

国内外环境科技信息

碳粒子在气候变化中的作用全球气候模式是了解气候变化原因和趋势的有力工具,并且随着更多因素的考虑而更接近于实际观测结果.模式研究的结果表明过去100年全球气候变暖是由于大气中温室气体浓度增加,另外硫酸盐气溶胶则主要起冷却效应,因为它将太阳辐射反射到太空中.但是在模式模拟中没有明确考虑碳粒子气溶胶的作用,而它对全球辐射能量平衡可能会有重要作用,甚至会抵消硫酸盐气溶胶的冷却作用,因为它能吸收太阳辐射,从而使大气变热.最近发表在Geophys.Res.Lett杂志上的Jones等人的论文报道了他们对碳气溶胶、硫酸盐气溶胶和温室气体作用…     

气溶胶稳定硫同位素研究进展

稳定硫同位素可以用来示踪硫酸盐气溶胶的来源、迁移和转化的过程.本文首先介绍了目前气溶胶稳定硫同位素相关的分析测试方法,即EA-IRMS、MC-ICPMS和NanoSIMS.归纳了国内外气溶胶δ34S的时空组成特征,两极和沿海区域气溶胶δ34S值普遍高于内陆区域;冬季燃煤和夏季生物排放作用使得气溶胶δ34S值冬高夏低.同时,综述了硫酸盐气溶胶稳定硫同位素分馏特征,其质量分馏与SO2氧化途径有关,非质量分馏与SO2光化学反应、燃烧过程和矿物粉尘表面的非均相氧化有关.最后,探讨了稳定硫同位素在示踪气溶胶硫酸盐来源方面的应用,分析了人为成因硫和自然成因硫对气溶胶硫酸盐的贡献;并展望了稳定硫同位素在未来大气气溶胶溯源中的应用,以期为控制硫酸盐气溶胶的污染源提供科学依据.     

北京大气中硫酸盐及烟炱的研究

在1983—1984年间对北京大气中气溶胶进行了研究。研究结果表明,大气中含碳化合物气溶胶主要来自燃煤,冬、夏季二氧化硫氧化过程有所不同,冬季大气中的硫酸盐可能来自局地污染,并与非完全燃烧的产物有关。     

中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应数值模拟

硫酸盐气溶胶对地球系统能量收支平衡和全球气候变化有重要影响.本研究基于中国2007年二氧化硫排放清单,应用Can METOP、OPAC和SBDART模型,对中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应及其空间分布和时间变化进行分析.结果表明,2007年中国硫酸盐气溶胶直接辐射效应全年波动范围在-9.1~0.0008 W·m~(-2)之间,全国年均值为-1.372 W·m~(-2),低于全球均值(-0.35 W·m~(-2)),其中华东地区最强为-5.017 W·m~(-2),西北地区最弱仅为-0.22 W·m~(-2),该空间分布主要受SO_2排放的空间差异及西风导致的向东溢出效应影响.同时,除华南之外的绝大多数地区夏季辐射效应最强、冬季最弱,这主要由SO_2向硫酸盐的转化率及相对湿度的季节差异决定.本研究有助于了解中国硫酸盐气溶胶及其气候效应的时空差异,对评估硫酸盐气溶胶的气候效应有重要意义.     

平流层硫酸盐气溶胶辐射效应的模拟研究

平流层中的硫酸盐气溶胶在地球能量循环和全球气候变化中发挥着关键性作用.基于自主开发的矢量辐射传输模型,重点研究对流层气溶胶类型、平流层气溶胶光学厚度（AOD）、太阳天顶角（SZA）和地表反照率等对平流层硫酸盐气溶胶辐射强迫和大气加热速率等辐射效应的影响.结果表明,对流层无气溶胶时,平流层气溶胶在大气顶层（TOA）的辐射强迫为-15.80 W·m^-2,地气系统的冷却效应最大.对流层气溶胶为黑碳时,平流层气溶胶在大气底层（BOT）的辐射强迫最小,为-47.53 W·m^-2,地表冷却最大.同时,平流层硫酸盐的辐射强迫导致对流层 降温,平流层升温,在模拟条件下,最大升温可达0.6 K·d^-1.此外,结果还表明,平流层硫酸盐辐射强迫对AOD、SZA和地表反照率均具有很高的敏感性.平流层气溶胶在TOA和BOT的辐射强迫随AOD的增大呈线性减小趋势,但随地表反照率的增大呈线性增大趋势.AOD和SZA的增大会强化辐射强迫的作用效果,但地表反照率的增大可能会改变辐射强迫的正负,导致平流层硫酸盐对地气系统的作用效果从冷却变为加热.     

大气气溶胶酸式硫酸盐的FTIR研究

在详细分析了硫酸盐和酸式硫酸盐的红外光谱特征的基础上,利用傅利叶变换红外光谱仪,ＫＢｒ压片的制样方式,选择７５０－５００ｃｍ＾－１作为定量范围,对１９９４年春,夏、冬和１９９５年春季北京中关村地区气溶胶样品中的ＳＯ４＾２－和ＨＳＯ４＾－进行了定量测定,ＳＯ４＾２－和ＨＳＯ４＾－在大气中的含量分别为２．５６至６０．４μｇ＝ｍ＾３和未检出至５．７μｇ／ｍ＾３,从而建立了直接测定大气气溶胶中酸式硫酸盐的     

大气气溶胶中二氧化硫氧化成为硫酸盐的研究

本文描述了对大气中二氧化硫氧化作用的调研成果。作者应用气相化学、气溶胶热力学和气溶胶化学的复杂模型,对大气中硫酸盐的形成进行模拟。计算的结果指出:除了气相中氢氧基(OH)的氧化作用外,液态气溶胶中二氧化硫的氧化也十分重要;其主要机制是在Fe~(3+)和Mn~(2+)的催化作用下,H_2O_2和O_2使二氧化硫氧化成为硫酸盐。这确证了前此借气溶胶数据定性分析所得的结论;     

太平洋上空硫酸盐的分布和来源

我国首次南极考察(1984年11月—1985年3月)在太平洋和南极半岛周围海域收集了31个海洋气溶胶样品。采用离子色谱法分析气溶胶中硫酸盐、火焰原子吸收法分析钠离子,结果表明,太平洋海洋气溶胶中非海盐源硫酸盐含量自北纬向南纬明显降低。在北太平洋主要是由于陆源污染源的硫酸盐在风系作用下经长距离传输而进入海洋上空;而在南太平洋,特别是南极半岛海域大气中非海盐源硫酸盐,可能主要来自海洋生物活动的产物。利用通量计算模式,估算了南极半岛海域生物源输入大气的硫通量为0.065gS/m~2·a。     

基于硫氧同位素研究南京北郊夏季大气中硫酸盐来源及氧化途径

采用EA-IRMS联用技术对2014年夏季南京北郊大气PM_(2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,计算了SO_2氧化为硫酸盐的异相和均相氧化过程的贡献率以及一次、二次硫酸盐的比例.结果表明,2014年夏季南京北郊大气中硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ~(34)S)范围为1.7‰~4.8‰,平均值为3.2‰±1.0‰(n=15);氧同位素组成(δ~(18)O)值范围为7.5‰~12.9‰,平均值为9.3‰±1.7‰(n=15).通过比较气溶胶硫酸盐及可能污染源的δ~(34)S,该研究区域夏季大气中的硫源主要来自当地燃煤与尾气排放.大气气溶胶中的硫酸盐主要为二次硫酸盐,且SO_2的氧化途径以均相氧化为主,比例为59.3%.夏季大气中SO_2的异相氧化以过量O_2下的Fe~(3+)催化氧化为主,均相氧化的主要机制包括O_3氧化反应及NO_2氧化反应.     

气溶胶的辐射强迫作用研究进展

人类活动向大气中排放气溶胶,人为气溶胶增强了对太阳辐射吸收和散射直接改变地气系统的辐射平衡,又可以通过作为云凝结核或冰核改变云的微物理特性和停留时间、地表反照率等途径间接影响气候的辐射强迫。综合以往研究,文章主要总结了2种影响气候辐射强迫性质相反的黑碳气溶胶和硫酸盐气溶胶以及相对湿度和黑碳的混合状态对气溶胶辐射强迫效应的影响。完善对大气气溶胶,尤其是人类活动产生的气溶胶的气候强迫机制及对地气系统影响的认识。     

上海地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶时空分布特征研究

基于Aura/OMI卫星资料,分析了上海地区2007—2016年近十年对流层低层O_3浓度(0~3 km)、SO_2柱浓度和硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2 km)时空演变特征.结果表明,近十年来上海地区臭氧浓度总体呈现上升的趋势,最低值在2008年,为31.57μg·m~(-3),最高值在2016年,浓度为40.72μg·m~(-3);O_3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低.十年来,硫酸盐气溶胶污染先减少后增加,2007年硫酸盐气溶胶(AOD=0.81)污染最为严重,占近十年硫酸盐气溶胶发生频率的16.41%,2010年污染最轻(AOD=0.68),比2007年下降了16.12%,且硫酸盐气溶胶污染频率为7.68%,但在2013年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;污染季节特征与O_3相同,这主要是因为夏季阳光充足有利于大气光化学反应的进行,从而使O_3和硫酸盐气溶胶等光化学产物的浓度升高.SO_2浓度在2007—2014年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最低值(2014年)比最高值(2007年)降低了52.76%,但在2014年后SO_2浓度略有反弹;SO_2污染主要集中在冬季.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

基于机器学习算法对二次无机气溶胶模拟进行偏差订正

采用机器学习算法随机森林结合空气质量模型NAQPMS，利用华北地区模式模拟结果及硫酸盐、硝酸盐和铵盐的观测结果，构建了二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型.结果表明：基于随机森林算法融合空气质量模型建立的二次无机气溶胶模拟偏差订正模型可以显著改善二次无机气溶胶的模拟效果，更细致地再现出二次无机气溶胶的时空分布特征.对于训练站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低89.6%、16.7%和98.0%；对于验证站点，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟偏差可降低68.3%、60.0%和81.3%，相关系数均有显著提高.特征因子敏感性试验表明，硫酸盐、硝酸盐和铵盐的模拟浓度是构建二次无机气溶胶模拟的偏差订正模型的重要特征因子，潜在地考虑了二次无机气溶胶物理化学生成过程.本文揭示了融合了深度学习方法和传统数值模式方法在改善区域二次无机气溶胶模拟上的巨大潜力.     

冬季黄海西部海域气溶胶中主要水溶性离子的化学组成与特性研究

基于2012年初冬采集的黄海西部海域大气总悬浮颗粒物样品（TSP）,分析其中主要水溶性离子（Cl-、NO₃-、SO₄2-、Na+、K+、NH₄+、Mg2+、Ca2+）及甲基磺酸盐（CH₃SO₃-,MSA）的浓度水平及化学特性,并探讨人为活动对近海大气气溶胶组成的影响。分析结果显示,气溶胶中二次离子（非海盐硫酸盐nss-SO₄2-、NO₃-和NH₄+）浓度最高,占到总测定离子浓度的69.4%。同时发现Cl-由于受人为活动的影响表现出一定程度的富集,富集因子平均值为34.6%。气溶胶样品中的MSA浓度水平较低,平均值仅为0.014±0.012 μg/m3。来源分析结果表明,海盐硫酸盐（ss-SO₄2-）对总SO₄2-的贡献率仅为7.3%,生源硫酸盐对nss-SO₄2-的贡献率为5.0%,说明人为活动输入是中国黄海大气气溶胶中SO₄2-的主要来源。另外,气溶胶中NO₃-占无机氮的比例为62.56%～83.03%。     

秋季渤海、北黄海大气气溶胶中水溶性离子组成特性与来源分析

于2010年秋季在渤海、北黄海海域采集大气气溶胶总悬浮颗粒物(TSP)样品,运用离子色谱法测定了主要水溶性阳离子(Na+、K+、NH+4、Mg2+、Ca2+)和阴离子[Cl-、NO-3、SO2-4、CH3SO-3(MSA)]的浓度,并结合富集因子、相关性因子分析等方法探讨了其来源.结果表明,渤海、北黄海气溶胶样品中主要水溶性离子总浓度分别为30.9~58.8μg·m-3和5.03~39.8μg·m-3,平均值分别为(40.3±10.1)μg·m-3和(19.2±11.8)μg·m-3.二次离子(非海盐硫酸盐nss-SO2-4、NO-3和NH+4)浓度最高,分别占测定离子总浓度的87.5%和62.8%.富集因子分析表明,Mg2+、Cl-主要来自海源,K+主要来自地壳源.来源分析结果表明,渤海、北黄海TSP中海盐硫酸盐分别占总SO2-4浓度的1.2%和12.1%,生源硫酸盐(SO2-4 bio)对nssSO2-4的平均贡献分别为5.0%和14.6%,说明人为活动输入仍是气溶胶中SO2-4的主要来源.     

人为排放气溶胶引起的辐射强迫研究

利用建立的大气气溶胶辐射强迫模式,对我国历年大气气溶胶(TSP和硫酸盐气溶胶)引起的直接辐射强迫进行了计算,并给出其全国分布。得到了一些有意义的结果:我国大气气溶胶引起的辐射强迫与我国能源,特别是燃煤的消耗量密切相关,随着消耗量的增加,大气气溶胶(TSP和硫酸盐气溶胶粒子)引起的辐射强迫也增加;指出在利用辐射模式讨论大气气溶胶引起的直接辐射强迫时,不能忽视扬尘和沙尘的作用;我国由于大气气溶胶引起的直接辐射强迫主要集中在工业比较发达的城市或地区,四川盆地由于其特殊的地理位置和气候条件,在该地区因大气气溶胶产生的辐射强迫始终比较大。      

城市灰霾数值预报模式的建立与应用

建立了城市灰霾的数值预报模式,可模拟PM2.5中主要成分硫酸盐、有机碳、黑碳、硝酸盐和土壤尘等气溶胶的浓度分布,根据气溶胶浓度分布计算城市大气能见度,从而预测城市灰霾天气. 利用城市灰霾的数值预报模式进行了冬、夏2个算例的模拟. 结果表明:在PM2.5中,夏季硫酸盐的贡献率(26.6%)略高于冬季(24.0%),夏季和冬季有机气溶胶(OM)贡献率分别为35.4%和33.3%, 黑碳贡献率分别为9.5%和7.1%;南京地区颗粒物的消光系数占总消光系数的95%以上,是能见度下降最主要的贡献者,其中,硫酸盐和有机物对能见度贡献最大,其次为黑碳、硝酸盐、粗粒子、土壤尘和NO2.