基于AOD数据和GWR模型估算京津冀地区PM2.5浓度

利用MODIS气溶胶光学厚度（AOD）数据针对不同土地覆盖类型的适用性,提出了一种基于土地覆盖类型的AOD融合方法,生成了一种新的3km AOD数据集.在此基础上,通过地理加权回归（GWR）模型估算了京津冀地区2016年PM_2.5浓度,并用交叉验证的方法对模型性能进行评价.结果表明：利用融合后的AOD数据建立的模型可解释PM_2.594.85%的浓度变化,交叉验证R²为0.94,RMSE为9.27μg/m³,MPE为6.72μg/m³,明显优于多元线性回归（MLR）模型;基于GWR模型估算的京津冀地区2016年年均PM_2.5浓度为58.57μg/m³,其中冬季PM_2.5浓度最高,春秋季次之,夏季浓度最低,PM_2.5月均浓度变化范围32.78~140.83μg/m³,8月份浓度最低,12月份浓度最高;空间分布南北差异显著,衡水市PM_2.5污染最为严重,张家口市PM_2.5浓度较低.利用此方法成功弥补了PM_2.5空间缺失,为城市尺度的健康效应和环境流行病学研究提供数据支持.     

基于GF-4卫星的长三角城市群PM2.5遥感反演

基于静止卫星高分四号（GF-4）遥感数据,利用6SV辐射传输模型与暗目标算法进行高空间分辨率气溶胶光学厚度（AOD）遥感反演;在此基础上,结合地面监测站大气细颗粒物（PM_2.5）浓度、气象资料等数据,采用物理订正方法及线性混合效应模型,实现长三角城市群区域大尺度空间连续的PM_2.5浓度遥感反演;最后利用十折交叉验证法对反演精度进行验证.结果表明：GF-4反演的AOD结果分辨率较高,空间连续性好,与AERONET地基监测相关性R达到0.82;利用GF-4 AOD的PM_2.5估算模型精度较高,模型估算PM_2.5浓度与地面实测数据拟合度R²为0.74;在分春夏秋冬4个季节建模情景下,交叉验证R²依次为0.67,0.59,0.63和0.72,平均绝对误差MAE为10.40,7.42,10.10,13.34μg/m³,表明GF-4卫星适用于区域PM_2.5浓度监测.     

基于混合效应模型的京津冀地区PM2.5日浓度估算

利用2016年182d的MODIS 3km AOD数据与地面监测数据,评估了混合效应模型不同参数组合的模拟性能,得出模型在解释AOD-PM_2.5关系时,对时间序列变异的解释能力要比空间差异更佳.在此基础上,利用混合效应模型建立京津冀地区每日的AOD-PM_2.5关系,模型拟合R²为0.92,交叉验证调整R²为0.85,均方根误差（RMSE）为12.30 μg/m³,平均绝对误差（MAE）为9.73 μg/m³,说明模型拟合精度较高.基于此模型估算的2016年京津冀地区年均PM_2.5浓度为42.98 μg/m³,暖季（4月1日~10月31日）为43.35 μg/m³,冷季（11月1日~3月31日）为38.52 μg/m³,与同时期的地面监测数据差值分别为0.59,0.7,5.29 μg/m³.空间上,京津冀地区的PM_2.5浓度呈现南高北低的特征,有一条明显的西南-东北走向的高值区.研究结果表明,基于每日混合效应模型可以准确评估京津冀地区的地面PM_2.5浓度,且模型估算的PM_2.5浓度分布状况为区域大气污染防治提供了基础的数据支撑.     

沙尘天气对兰州市大气污染物置换和叠加作用

本文分析了2014~2015年兰州市春季沙尘天气期间颗粒污染物PM₁₀、PM_2.5及气态污染物SO₂、NO₂、CO和O₃质量浓度的演变规律.结果表明,沙尘天气造成PM₁₀和PM_2.5浓度上升,而SO₂、NO₂和CO浓度表现为降低（置换型）或升高（叠加型）,O₃浓度受沙尘天气影响不明显.置换型的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为1086.9和286μg/m³,SO₂、NO₂和CO平均质量浓度分别为16.7、41.0和1.02×103μg/m³.叠加型的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为383.2和116.2μg/m³,SO₂、NO₂和CO平均质量浓度分别为24.5、49.1和1.19×103μg/m³.置换型的PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为叠加型的2.8和2.4倍,叠加型的SO₂、NO₂和CO平均质量浓度分别为置换型的1.47、1.2和1.17倍.置换型对应的气象条件为近地面东北方向大风、显著降温和高压,即强冷空气活动时,PM₁₀和PM_2.5浓度上升,而SO₂、NO₂和CO浓度显著减小,沙尘源地主要为塔克拉玛干沙漠和青藏高原北部地区,影响气流多为1500~6000m高空西北气流.叠加型则为近地面东北风向弱风,气温和气压无明显波动,即弱冷空气活动时,初期PM₁₀和PM_2.5浓度上升,同时SO₂、NO₂和CO浓度略下降,而后PM₁₀和PM_2.5维持高值时SO₂、NO₂和CO浓度亦上升,沙尘源地主要为巴丹吉林沙漠,影响气流多为1500m以下低空西北气流.     

基于XGBoost算法的近地面臭氧浓度遥感估算

本文采用XGBoost机器学习算法,融合臭氧浓度地面监测数据、欧洲中期天气预报中心的ERA5数据集、中国多尺度排放清单模型构建的排放清单数据集、高分辨率遥感影像（TROPOMI＿NO₂、OMI＿NO₂）以及人口数据和DEM数据,构建训练估算数据集,开展近地面臭氧浓度估算研究.模型构建采用递归式特征消除法进行特征变量的选择,并对其进行十折交叉和自建模验证,R²分别为0.871和0.955,RMSE分别为12.8μg·m^-3和7.514μg·m^-3.同时进行了高分辨率遥感影像对估算结果的贡献分析,结果表明引入TROPOMI＿NO₂因子参与建模可校正近地面臭氧浓度普遍被低估现象.模型模拟结果显示臭氧浓度回归估算结果层次更加分明、条带现象消失、连续性和平滑性明显改善.     

低成本大气颗粒物传感器的室外环境性能评测研究

对目前大气环境颗粒物监测中采用的基于光散射法的3种型号传感器进行了评测研究,其中A和B是用于室内环境监测,C用于室外环境监测.对3种型号颗粒物传感器与基于β射线方法的标准仪器MATONE BAM-1020对比,对传感器的变异性、时间序列、传感器与标准仪器的线性相关性、其他因素影响、数据质量五个方面开展了分析.结果表明：各型号颗粒物传感器之间有较强相关性（R²达到了0.95以上）;3种颗粒物传感器与标准仪器测量结果吻合度较高,R²分别为0.58,0.80,0.61,且在整个测试时间段内,传感器相对于标准仪器来说高估了PM_2.5;高的相对湿度（RH>50%）和PM_2.5/PM₁₀（ratio）会对传感器产生影响.A、B、C三种型号传感器PM_2.5数据平均绝对误差（MAE）分别为23.31,10.14,28.17μg/m³;归一化均方根误差（RMSE）分别为25.80,14.01,32.98μg/m³,准确性（A%）分别为51.39%,72.97%,46.51%.     

低成本大气颗粒物传感器的室外环境性能评测研究

对目前大气环境颗粒物监测中采用的基于光散射法的3种型号传感器进行了评测研究,其中A和B是用于室内环境监测,C用于室外环境监测.对3种型号颗粒物传感器与基于β射线方法的标准仪器MATONE BAM-1020对比,对传感器的变异性、时间序列、传感器与标准仪器的线性相关性、其他因素影响、数据质量五个方面开展了分析.结果表明：各型号颗粒物传感器之间有较强相关性（R²达到了0.95以上）;3种颗粒物传感器与标准仪器测量结果吻合度较高,R²分别为0.58,0.80,0.61,且在整个测试时间段内,传感器相对于标准仪器来说高估了PM_2.5;高的相对湿度（RH>50%）和PM_2.5/PM₁₀（ratio）会对传感器产生影响.A、B、C三种型号传感器PM_2.5数据平均绝对误差（MAE）分别为23.31,10.14,28.17μg/m³;归一化均方根误差（RMSE）分别为25.80,14.01,32.98μg/m³,准确性（A%）分别为51.39%,72.97%,46.51%.     

城市微环境PM2.5浓度空间分异特征分析

以长沙市主城区为例,在203个地面点通过加密观测并获取PM_2.5浓度小时观测值,辅以同步常规稀疏国控点PM_2.5浓度观测数据,在点、面尺度对比分析加密、稀疏两种观测模式下城市微环境PM_2.5浓度空间分布的特征差异.结果表明：地面加密观测模式下PM_2.5浓度高值区主要集中在道路、地表扬尘、住宅小区、医院和工业园等人群、车辆活动的微环境场景;低值区主要出现在公园景区等高植被覆盖度区域.同一空间点位,地面加密观测PM_2.5浓度值均高于常规稀疏国控点PM_2.5浓度观测值,平均高出29.71μg/m³.反距离权重空间插值制图揭示地面加密观测模式下的PM_2.5浓度呈现明显的西北部高（>75μg/m³）、中部和南部居中（65~75μg/m³）、东部低（<55μg/m³）的三级阶梯式异质特征,剖面分析各向波动较大.相比,稀疏国控观测模式空间分布图仅能反映主城区PM_2.5浓度整体较低（<55μg/m³）、除北-南向之外各向剖面PM_2.5浓度相对无明显变化的格局.与此同时,稀疏国控观测模式在地面加密观测点估算的PM_2.5浓度同样显著低于实际观测值,所揭示的研究区高值PM_2.5浓度微环境为道路、地表扬尘、汽车站.研究结果证实,出于环境保护目标建立的空气质量国控监测点难以精确反映同点位近地面PM_2.5浓度,所识别的城市高低PM_2.5浓度值微环境与真实情景存在偏差,空气质量越优等级下偏差越大.     

中国地表臭氧浓度估算及健康影响评估

在PM_2.5浓度逐年下降的背景下,臭氧浓度不降反升,臭氧已成为中国暖季的主要污染物之一.基于大数据关联分析思路,构建并开发了极限梯度提升（XGBoost）臭氧浓度估算模型,用以估算2019年中国每日最大8 h平均臭氧浓度（O₃＿8h）,用于人类暴露评估.该模型输入地面监测站点数据、高分辨率遥感卫星数据、气象数据、排放清单数据、数字高程模型（DEM）数据和人口数据,捕捉O₃＿8h的时空变化.本研究采用十折交叉验证的方式评估模型的估算性能(R²为0.871,RMSE为11.7μg·m^-3),与随机森林模型（RF）和核岭回归模型（KRR）相比,由于算法本身的提升和并行处理的推进,使得XGBoost模型估算结果表现出更高的准确性(RF:R²为0.864,RMSE为12.387μg·m^-3; KRR:R²为0.582, RMSE为23.1μg·m^-3)且模型运算效率明显提升.同时对中国各省市人口臭氧暴...     

东海PM2.5和PM10中水溶性离子的组成与化学特性

2014年5~6月在东海海域采集PM_2.5和PM₁₀气溶胶样品,通过离子色谱法对样品中主要水溶性阳离子（Na⁺、K⁺、NH₄⁺、Mg²⁺、Ca²⁺）和阴离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、MSA）的浓度进行测定,并结合相关数理统计方法探讨了其主要来源.结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中主要水溶性离子的总浓度范围分别为7.9~23.7μg/m³和10.4~47.9μg/m³,平均值分别为（14.9±5.8）μg/m³和（21.3±10.7）μg/m³.二次离子（nss-SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）浓度最高,分别占测定离子总浓度的80.8%和73.3%,其中SO₄^2-和NH₄⁺主要富集在细颗粒物（PM_2.5）中,NO₃^-主要富集在粗颗粒物（PM₁₀）中.富集因子及相关性分析表明K⁺主要来自陆源,Mg²⁺受海源和陆源双重输入影响.阴阳离子浓度平衡计算结果表明,细颗粒物样品呈弱碱性;粗颗粒物样品酸碱基本中和.两种样品中NH₄⁺的主要结合方式均为（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃.来源分析结果表明,PM_2.5和PM₁₀样品中生源硫化物对nss-SO₄^2-的贡献率分别为13.7%和8.7%.根据估算的干沉降通量结果,NH₄⁺对氮沉降的贡献程度小于NO₃^-.     

中国能源金三角NO2时空格局及其驱动因子

利用臭氧监测仪(OMI)提供的大气污染监测数据,结合产业结构、汽车保有量、国家政策措施等,通过城乡NO₂浓度差异的排放源分析方法提取能源金三角(EGT)地区2005~2019年对流层NO₂垂直柱浓度时空变化特征并探讨影响区域大气NO₂浓度驱动因素.结果表明,EGT煤炭化工源NO₂浓度与第二产业产值增速的相关系数为0.71(P<0.05),说明本文方法所提取的长时序煤炭化工源NO₂浓度能有效地指示产业结构调整和政策措施变化.NO₂浓度从2005~2011年的90.56molc/m²增加至2012~2015年的720.77molc/m²,再下降至2016~2019年的247.36molc/m²,反映EGT经济发展模式经历了从小规模、中污染的点模式逐步发展成大范围、重污染的粗放模式,再到大范围、低污染的精工模式.与京津冀、华中、长三角等地区相比,EGT交通和工业排放对城市源NO₂污染贡献的变化特征进一步反映城镇化水平的发展和产业结构的优化.与OMI相比,高分辨率对流层观测仪(TROPOMI)能在短时序上提供丰富的影像细节信息,且随着观测时长的增加,有望增强长时序大气NO₂污染的精准监测.     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

不同季节人为氯排放对二次气溶胶影响的数值模拟

利用WRF-CMAQ模式对比有无人为氯排放的模拟试验,定量分析了不同季节人为氯排放对二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的影响.结果表明,人为氯排放对硫酸盐的影响较小,而硝酸盐对人为氯排放较为敏感,Cl^-颗粒物与HNO₃、N₂O₅、NO₃和NO₂均可发生反应生成硝酸盐,同时NH₃也会转化为铵盐.人为氯排放使冬、春、夏、秋季硝酸盐月均浓度分别最高增加9.8 μg/m³(34.3%)、1.5μg/m³(11.4%)、1.3μg/m³(9.1%)和2.6μg/m³(10.3%),铵盐月均浓度分别最高增加3.0μg/m³(30.7%)、0.6μg/m³(10.3%)、0.5μg/m³(6.5%)和1.1μg/m³(8.0%),冬季影响最大,夏季影响最小.人为氯排放增强了Cl原子和OH自由基对VOCs的降解作用,不同种类的SOA浓度略有上升,人为氯排放对SOA浓度影响最大约为6%.二次无机气溶胶和二次有机气溶胶的增加导致了颗粒物总量的增加,人为氯排放使冬、春、夏、秋季PM₁₀月均浓度分别最高增加14.0μg/m³(18.3%)、2.5μg/m³(3.0%)、1.9μg/m³(2.8%)和4.5μg/m³(4.3%),PM_2.5月均浓度分别最高增加15.0μg/m³(24.4%)、2.1μg/m³(3.5%)、1.2μg/m³(3.2%)和3.9μg/m³(4.4%).人为氯排放的季节性影响从大到小分别为冬、秋、春、夏季,内陆的影响比沿海大.     

大阅兵期间北京市大气质量改善效果评估

为了评估抗战纪念活动期间污染物减排措施对北京市空气质量的影响,利用2015年8月1日~2015年9月18日北京市大气污染物浓度数据,以及2014年同期监测数据进行对比分析.结果表明：减排期间（2015年8月20日~2015年9月3日）北京市PM_2.5,SO₂,NO₂和CO浓度均值为17.05mg/m³,2.35mg/m³,21.04mg/m³和0.56mg/m³,对比减排前期,各污染物分别下降了71.26%,36.49%,37.92%和37.78%,减排后期,随着减排措施的取消,大气污染物反弹上升.与2014年同期相比,减排期间污染物浓度分别下降了73.59%,56.64%,52.39%和38.46%,大气质量改善效果显著.3个时段（减排期间,活动当天和2014年同期）污染物浓度日变化特征相似,整体上呈现2014年同期>减排期间>活动当天的特征.空间分布上,各站点污染物浓度均远低于2014年同期水平,其中PM_2.5降幅大且空间差异较小,SO₂在空间上差异最为明显,不同站点的PM_2.5降幅在68.91%~77.63%之间,SO₂降幅在7.43%~74.75%之间,NO₂降幅在34.60%~72.28%之间,CO降幅在24.98%~63.73%之间.减排期间北京市PM_2.5,SO₂,NO₂和CO浓度分别比周边城市均值低24.66%,81.00%,27.30%和36.36%,也从另一方面反映出减排措施的明显效果.     

粤港澳大湾区NO2污染的时空特征及影响因素分析

利用Aura卫星搭载的臭氧观测仪（OMI）反演的对流层NO₂柱密度数据,分析了自2005年以来粤港澳大湾区（GBA）对流层NO₂柱密度的空间分布特征、时间变化趋势及其影响因素.研究结果表明GBA对流层NO₂柱密度从2005~2018年呈减少的趋势,每年递减约为2.8%.小波系数显示时间演化过程中存在9个月的主振荡周期,冬季浓度较高,夏季较低.人为排放和各种自然因素,导致了GBA对流层NO₂柱浓度月变化在时间和空间上存在明显差异,最小值和最大值分别出现在6和12月,多年平均值分别为3.9665×10¹⁵和12.3423×10¹⁵molec/cm².NO₂在空间分布上呈现明显的空间分异特征,冬季12月最明显.NO₂污染严重的高值区主要出现在中部地区,如广州市、佛山市和中山市,最大的对流层NO₂柱密度可达18.8306×10¹⁵molec/cm²,大约是周边地区的3 倍,且高污染区域向四周逐渐扩散,连成一片.低值区主要在北部的肇庆市和东部的惠州市,多年平均的对流层NO₂柱密度约为7.1400×10¹⁵molec/cm².对流层NO₂柱密度的增长率在不同区域的变化趋势呈现明显的差异,变化范围为-15×10¹⁵~6×10¹⁵molec/cm²,增长率百分比范围为-65%~65%.出现增长的地区主要是肇庆市北部和惠州市东部的低值区;对流层NO₂出现明显减少的区域集中在中部的高值区,减少量最大的地区为广州市、佛山市和中山市交界处.     

上海市典型交通环境空气污染特征

基于2018年上海市3种类型的交通环境空气监测站（路边站,港口站和机场站）的在线监测数据,探讨了3种交通站污染物的浓度水平和昼夜分布特征,比较分析了同期上海市环境空气污染物浓度,并揭示了工作日和非工作日对交通环境空气的影响.结果显示,上海市交通环境空气,尤其是港口环境空气中NO_x,NO₂和NO年小时平均浓度显著高于上海市年小时平均浓度;其中NO高出上海市年小时平均浓度比例最高,港口,路边和机场环境空气NO浓度分别为68,36和17μg/m³,分别高出上海市年小时平均浓度871%,414%和143%;交通环境空气中的O₃平均浓度范围为42~65μg/m³,均低于上海市平均浓度.NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,CO和BC（黑炭）昼夜浓度主要呈现双峰分布特征,且峰值出现时间与交通活动高峰时间较为吻合;O₃的峰值大多出现在13：00,且机场环境空气浓度中O₃浓度最高,峰值浓度为108μg/m³.非参数检验结果显示,上海市路边环境空气中SO₂,NO_x,NO₂,NO,PM₁₀,PM_2.5,O₃,CO和BC在周一~周日无明显差异（P>0.05）.     

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

为了研究太原市大气PM_2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）.结果表明,太原市PM_2.5的质量浓度在季节上呈现冬季（77.56μg/m³） > 秋季（69.89μg/m³） > 春季（63.78μg/m³） > 夏季（45.51μg/m³）的变化趋势.PM_2.5与SO₂、NO₂和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM_2.5潜在源区季节变化明显：夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.