多污染源作用下填埋场地下水微生物群落分析

为给填埋场地下水污染评价和自然衰减修复提供理论支撑,以四川省红层区某典型生活垃圾填埋场为例,采集了11组具有代表性的地下水水样,通过水化学分析和微生物16S rRNA基因测序,分析了红层区生活垃圾填埋场与其周围农业、生活污染源共同作用下,地下水中微生物的群落结构特征,以及不同污染源对微生物群落结构的影响.地下水水质评价结果表明,调查区地下水水质尚未超标;但相对于背景井,地下水已普遍受到不同污染源的影响,其中垃圾填埋场渗滤液扩散区地下水中（RDPD）的主要污染物为NO₃^-（Pi （背）=7.320）和Cl^-（Pi （背）=7.136）;农业区中（RDAS）的主要污染物为NO₃^-（Pi （背）=15.185）;农业生活混合区中（RDHP）的主要污染物为NO₃^-（Pi （背）=25.040）和SO₄^2-（Pi （背）=8.259）.微生物群落结构分析结果显示,Proteobacteria （43.6%~84.1%）为该研究区域地下水中的优势菌门.Bradyrhizobium和毛单胞菌科（Comamonadaceae）内一个未划分的属为农业区地下水中的优势菌属,甲基珠菌科（Methylococcaceae）内一个未划分的属、毛单胞菌科（Comamonadaceae）内一个未划分的属和sulfuritalea为农业生活混合区地下水中的优势菌,垃圾填埋场渗滤液扩散区无明显的优势菌属,但其群落丰度明显高于其他3组.受不同污染源的综合影响,不同区域地下水中的微生物群落结构复杂,RDPD、RDHP、RDAS地下水中的微生物群落结构组成与背景监测井（RDBJ）中的无显著差异,其中RDPD和RDHP地下水中的微生物群落结构组成较为相似.环境因子对水样品微生物群落影响程度依次为SO₄^2->Cl^-> NH₄⁺-N>NO₃^--N>ORP>pH值,因此,调查区生活垃圾填埋场地下水中的微生物群落结构主要受生活污染源和填埋场污染源的影响,其次为农业污染源,最后是自然因素的影响.     

多污染源作用下填埋场地下水微生物群落分析

为给填埋场地下水污染评价和自然衰减修复提供理论支撑,以四川省红层区某典型生活垃圾填埋场为例,采集了11组具有代表性的地下水水样,通过水化学分析和微生物16S rRNA基因测序,分析了红层区生活垃圾填埋场与其周围农业、生活污染源共同作用下,地下水中微生物的群落结构特征,以及不同污染源对微生物群落结构的影响.地下水水质评价结果表明,调查区地下水水质尚未超标;但相对于背景井,地下水已普遍受到不同污染源的影响,其中垃圾填埋场渗滤液扩散区地下水中（RDPD）的主要污染物为NO₃^-（Pi （背）=7.320）和Cl^-（Pi （背）=7.136）;农业区中（RDAS）的主要污染物为NO₃^-（Pi （背）=15.185）;农业生活混合区中（RDHP）的主要污染物为NO₃^-（Pi （背）=25.040）和SO₄^2-（Pi （背）=8.259）.微生物群落结构分析结果显示,Proteobacteria （43.6%~84.1%）为该研究区域地下水中的优势菌门.Bradyrhizobium和毛单胞菌科（Comamonadaceae）内一个未划分的属为农业区地下水中的优势菌属,甲基珠菌科（Methylococcaceae）内一个未划分的属、毛单胞菌科（Comamonadaceae）内一个未划分的属和sulfuritalea为农业生活混合区地下水中的优势菌,垃圾填埋场渗滤液扩散区无明显的优势菌属,但其群落丰度明显高于其他3组.受不同污染源的综合影响,不同区域地下水中的微生物群落结构复杂,RDPD、RDHP、RDAS地下水中的微生物群落结构组成与背景监测井（RDBJ）中的无显著差异,其中RDPD和RDHP地下水中的微生物群落结构组成较为相似.环境因子对水样品微生物群落影响程度依次为SO₄^2->Cl^-> NH₄⁺-N>NO₃^--N>ORP>pH值,因此,调查区生活垃圾填埋场地下水中的微生物群落结构主要受生活污染源和填埋场污染源的影响,其次为农业污染源,最后是自然因素的影响.     

升流式污泥床对无机废水中氮硫转化及相互影响

采用无机含氨和硫酸盐(SO₄^2-)废水作为升流式污泥床(USB)反应器进水,研究了其对铵(NH₄⁺)和SO₄^2-的去除以及不同高度污泥层含氮、硫元素的转化途径.结果表明在反应器进水口处由于进水自含氧(外源性氧)和兼性厌氧菌受到氧化应激产生过氧化氢(内源性氧),两种“氧”共同存在下,反应器内生物脱氨量(以氮计)最高达40mg/L左右,且在USB反应器不同高度污泥层含氮化合物和含硫化合物的转化途径不同.在反应器底部污泥层,颗粒污泥表面氨氧化菌利用O₂将氨(NH₄⁺)氧化成亚硝酸盐(NO₂^-),在颗粒污泥内部厌氧氨氧化菌利用NH₄⁺和NO₂^-生成氮气(N₂)和硝酸盐(NO₃^-);同时,O₂的存在使得反应器底部污泥层部分厌氧颗粒污泥裂解,产生少量有机物,在颗粒污泥内部硫酸盐还原菌利用有机物将SO₄^2-还原生成硫离子(S^2-);硫自养反硝化菌利用NO₂^-/ NO₃^-将S^2-重新氧化为SO₄^2-.在反应器上部污泥层,由于只有少量内源性氧的存在,硫自养反硝化菌只能利用少量NO₂^-/ NO₃^-将S^2-氧化为硫单质(S₀);在USB反应器底部污泥层实现NH₄⁺的去除和SO₄^2-的循环,在上部污泥层实现了SO₄^2-的去除.     

燃煤电厂烟囱排口可凝结颗粒物气-粒转化规律模拟研究

随着燃煤电厂超低排放改造的实行,可凝结颗粒物(CPM)成为烟气治理难点.本文通过烟雾箱系统,系统考察了烟气组分以及相对湿度、紫外线强度等环境因素对SO₂、NO₂和NH₃转化为硫酸根离子(SO₄^2-)和硝酸根离子(NO₃^-)过程的影响.结果表明：(1)NH₃是体系中SO₄^2-和NO₃^-浓度增长的重要因素,SO₂和NO₂可以共同促进SO₄^2-和NO₃^-浓度增长.(2)通过对萃取液中和滤膜上颗粒物的微观分析发现,NH₃在颗粒物成核过程中起关键作用;颗粒物中主要元素为N和S,硫酸盐和硝酸盐是颗粒物主要成分.(3)相对湿度对SO₄^2-和NO<...     

基于水化学和氢氧同位素的泰安城区岩溶地下水补给来源及演化过程

泰安市城区岩溶地下水较丰富,是重要的地下水供水水源地.基于泰安城区岩溶水和地表水的水化学和氢氧同位素(δD、δ¹⁸O和³H)特征,结合Gibbs图解、主要离子比值,揭示岩溶地下水补给来源、补给年代、循环更新能力及主要的水-岩作用演化过程.结果表明,区内岩溶地下水阳离子以Ca²⁺和Na⁺为主,阴离子以HCO₃^-和SO₄^2-为主,K⁺、NO₃^-、Cl^-、Na⁺和SO₄^2-的变异系数较大,空间差异性较强,Ca²⁺和HCO₃^-的含量较稳定.水化学类型复杂多变,主要为HCO₃·SO₄-Ca型、HCO₃·Cl-Ca型和HCO₃     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

杭州G20减排措施对大气水溶性离子特征的影响

利用2016年颗粒物及水溶性离子采样数据,研究了杭州G20峰会减排措施对大气中无机水溶性离子特征的影响.结果表明,杭州G20峰会减排措施对大气水溶性离子的质量浓度、组成结构、酸碱性等皆存在明显影响.减排措施实施使大气颗粒物和水溶性离子质量浓度下降,受影响的离子主要是NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺、NO₂^-,其中NO₃^-、SO₄^2-质量浓度的下降使NH₄⁺、Ca²⁺、Cl^-成为浓度前3位的离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Ca²⁺粒径分布呈单峰型,其中SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺峰值出现在0.65~1.10mm,Ca²⁺峰值出现在5.80~9.00mm,Na⁺、Cl^-、K⁺呈双峰分布,峰值皆出现在3.30~4.70mm和0.65~1.10mm,Na⁺两峰值相当,K⁺、Cl^-在0.65~1.10mm峰值较高.减排措施实施使大气中主要无机盐从NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄、NH₄Cl转变为NH₄Cl、NaCl、KCl,大气颗粒物碱性总体增强.本文研究成果对采取措施改善空气质量具有指导作用.     

黄土高原中部浅层地下水化学特征及影响因素

通过采集黄土高原中部沿黄流域57个浅层地下水水样,采用定性（Gibbs模型、Na端元和离子相关关系）和定量（正向演替模型）分析方法探究了该地区地下水水化学特征、沿程变化规律和控制因素.结果表明,黄土高原中部沿黄流域浅层地下水均呈弱碱性;优势阴阳离子分别为HCO₃^-和Na⁺;水化学类型以HCO₃-Ca-Mg为主,占40%.研究区地下水主要离子自北向南变化趋势有所差异,其中Cl^-浓度保持动态稳定,SO₄^2-、HCO₃^-、Mg²⁺和Na⁺浓度沿程增加,而NO₃^-、Ca²⁺和K⁺浓度沿程降低,矿产资源开发是研究区地下水SO₄^2-重要来源,而强烈的阳离子交替吸附作用是引起Na⁺富集的重要因素.研究区地下水溶质来源主要受岩石风化作用控制,以硅酸盐岩石风化为主;大气输入、人类活动和岩石风化对地下水溶质的相对贡献分别为5%±3%、6%±13%和89%±13%.此外,下垫面因素改变、人类活动以及气候变化通过改变地下水补给与排泄等过程直接或间接的影响了地下水水量和水质.本研究结果将为黄河流域和其他类似地区当前和未来的地下水质量管理项目提供参考.     

地下水中阴离子对球磨零价铁除砷影响

研究了不同浓度下几种阴离子（NO₃^-、SO₄^2-、H₂PO₄^-、SiO₃^2-）对球磨零价铁（BZVI）除砷规律的影响,探讨了上述阴离子对BZVI氧化As（Ⅲ）能力的影响,三价砷及五价砷的转化机制,及BZVI腐蚀产物.研究证实,不同浓度的NO₃^-和SO₄^2-对砷去除效率影响不显著,但是随着H₂PO₄^-和SiO₃^2-浓度升高,溶液中As（V）分别由25.1%上升到83.6%和下降到3.8%;通过SEM和拉曼光谱分析发现,H₂PO₄^-促进BZVI的腐蚀,导致As（Ⅲ）氧化能力增强;而铁表面形成二氧化硅聚合物或非晶固相则是SiO₃^2-降低BZVI对砷氧化和吸附能力的主要机制.     

海陆风环流中海盐气溶胶对大气影响的模拟

采用WRF-CMAQ模式对2013年9月9~13日珠江口一次典型海陆风过程进行数值模拟,并进一步探讨了在此类型环流系统下,海盐气溶胶及其对大气环境的影响.结果表明：珠江口附近海风环流一般在14：00左右开始形成,17：00左右发展最旺盛,且在珠江口沿岸形成扇形风系.在海陆风环流影响下,珠江三角洲地区陆地上Na⁺浓度从17：00开始增加,次日02：00左右达到最大,10：00以后开始下降.海盐气溶胶存在明显的氯亏损现象,其中白天的氯亏损情况远比晚上严重,细粒径的氯亏损情况比粗粒径严重.设置有无海盐气溶胶排放的敏感性试验进行对比研究发现：考虑海盐排放后,珠江口地区HCl,SO₄^2-,NO₃^-的浓度均有增加,其中,HCl和NO₃^-的增加较多,SO₄^2-较少.HCl浓度增加的高值在Cl^-高值之前;SO₄^2-浓度变化主要受海盐气溶胶排放中的硫酸盐组分影响;NO₃^-浓度变化则主要受氯亏损机制和NO₃^-干沉降过程共同影响.     

HRT对CO2-MBfR去除高SO42-废水中NO3--N的影响

针对含NO₃^--N与较高浓度SO₄^2-实际工业废水处理较难的问题,考察了不同水力停留时间（HRT）下连续运行的CO₂-氢基质膜生物膜反应器（CO₂-MBfR）处理模拟废水和实际工业废水的性能,结果表明,2种废水的出水NO₃^--N浓度均随着HRT的减小而增大,模拟废水中NO₃^--N的处理效果和电子通量分配比例均优于实际废水,但其电子通量分配的格局基本不变：NO₃^--N和SO₄^2-的电子通量分别在90.09%~97.49%和2.51%~9.91%左右.要实现实际废水总氮达到15mg/L的排放标准,需维持HRT不少于10.4h.     

某石油污染含水层降解能力地球化学评估

含水层降解能力是石油类污染场地监控自然衰减需获取的重要参数.通过测定某石油污染场地地下水电子供体（苯系物、化学耗氧量）和电子受体/产物（DO、NO₃^-、Mn²⁺、Fe²⁺、SO₄^2-和HCO₃^-）等地球化学指标,分析了电子供受体分布规律,确定了电子受体背景值,采用传统地球化学评估法,计算了所有单井降解能力;在此基础上,引入累积概率曲线法,更科学的评估了场地含水层降解能力,结合地下水更新能力,估算了污染物降解速率;同时,划分了含水层降解能力强弱区.结果显示：该场地单井降解能力为36.49~70.05mg/L,其累积概率拟合曲线符合F（x）=0.008e^0.07x指数模型,以此评估含水层降解能力为57.83mg/L.以径流量132m³/d估算地下水更新能力,估算污染物降解速率为2790kg/a;强降解能力区位于下游源区,面积约为5100m²,占场地总面积的5.3%;地下水中硫酸盐、硝酸盐消耗严重,强化硫酸盐还原和反硝化作用可能是该场地管理修复的一个有效方法.     

富氨地区秋冬季不同PM2.5污染级别气溶胶酸性及其影响因素

为研究富氨地区秋冬季不同PM_2.5污染级别气溶胶酸性及其影响因素, 于2018年10月15日~2019年2月28日, 选择郑州市2个非城区点位——新密和航空港进行PM_2.5膜样本采集, 采用离子色谱法测定其水溶性离子, 通过ISORROPIA-Ⅱ模型计算气溶胶pH值, 并分不同污染等级探讨PM_2.5主要离子浓度和pH值范围.结果显示: 采样期间NO₃^-、NH₄⁺和SO₄^2-是3种最主要的离子, 随着污染程度的加剧, NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺呈现上升趋势, 其中NO₃^-和NH₄⁺的增长速度较大; NH₄⁺/SO₄^2-的比值大于0.75, 大气处于富氨条件, NH₄⁺主要存在形式是(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、NH₄Cl; 所选两点位PM_2.5的pH值呈中等酸性, 新密4.6±0.6、航空港4.6±0.7, 随着污染的加剧, pH值的变化范围逐渐收窄; 敏感性分析表明影响秋冬PM_2.5的pH值变化的主要共同驱动因素是TNH₃(总氨(气体+气溶胶))、SO₄^2-和温度, 随着污染的加剧, 由TNH₃对气溶胶酸度的影响最大变为SO₄^2-对酸性的影响最大; 随着pH值增大, 总硝酸倾向于向颗粒态移动, 总氨倾向于向气态移动, 呈相反变化.     

北京灰霾天PM_(2.5)中有机官能团和无机离子的ATR-FTIR研究

采用傅里叶变换衰减全反射红外光谱法(ATR-FTIR)研究北京西北城区灰霾天气下PM_(2.5)中有机官能团(R-OH羟基、R-CH脂肪族碳氢基、R-CO-羰基、R-NO2硝基官能团)和无机离子(NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-)的变化规律.结果表明,PM_(2.5)中无机离子(NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-)的ATR-FTIR吸收峰值高于有机官能团(R-CH,R-CO-,R-NO_2,R-OH)的峰值;有机官能团R-CH的吸收峰峰值高于R-CO-和R-NO_2官能团的吸收峰,R-OH官能团的吸收峰峰值最低.灰霾天PM_(2.5)中各有机官能团和无机离子的ATR-FTIR吸收峰值明显高于非灰霾天.说明灰霾天气下PM_(2.5)中这些官能团及无机离子的质量浓度均高于非灰霾天.灰霾天PM_(2.5)中无机离子(NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-)质量浓度高于有机官能团(R-CH,R-CO-,R-NO_2,R-OH)的质量浓度,且有机官能团以R-CH为主,R-CO-,R-NO_2次之,R-OH最少.     

重庆市不同粒径颗粒物中水溶性离子污染特征

于2010年3月~2011年2月和2017年1~12月在重庆主城区连续采集PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10样品,采用离子色谱测定了样品中9种水溶性无机离子（WSIIs）含量,研究了近年来不同粒径颗粒物中主要离子的污染特征.结果表明,2017年重庆市PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10中WSIIs年均浓度和占比分别为24.10,32.89,39.11μg/m³和41.8%、40.3%、38.6%,较2010年均有所下降（39.85,47.84,57.12μg/m³和49.2%、46.6%、36.2%）,但NO₃^-浓度和占比呈上升趋势（分别上升12.3%~27.8%和53.1%~78.2%）,且成为2017年冬季首要离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺和Na⁺主要分布在细粒子中,F^-、Mg²⁺和Ca²⁺主要分布在粗粒子中.重庆颗粒物呈弱碱性,其中粗粒子碱性强于细粒子,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.与2010年不同,2017年细粒子中SO₄^2-和NO₃^-浓度均随相对湿度增大而快速上升,非均相反应已成为2017年SO₄^2-和NO₃^-形成的重要途径,且在PM_1.0中尤为突出.随污染加重,不同粒径下各类WSIIs演化特征各异,其中2017年细粒子中NO₃^-浓度及其对WSIIs贡献大幅升高,并成为重污染形成的主因,而SO₄^2-和扬尘源示踪物（Mg²⁺、Ca²⁺）贡献呈下降趋势.与2010年相比,2017年各粒径中NO₃^-/SO₄^2-比值随污染加重大幅升高,且重污染日比值均大于1.0.细粒子中WSIIs主要来源于二次转化,粗粒子主要来源于扬尘.2017年扬尘污染较2010年有所减缓,但二次源对WSIIs贡献上升明显,尤其是NO₃^-的二次生成,因此对NOx排放源的管控是WSIIs减排的重要途径.研究结果对了解近年来重庆市大气颗粒物污染来源及形成机制研究具有重要参考价值.