南京北郊大气棕碳吸光特性、来源及其季节变化特征

大气棕碳(BrC)是对大气颗粒物中具有吸光能力的一类有机物的总称，其对空气能见度及气候系统均有重要影响.自2021年3月至2022年2月底于南京北郊利用黑碳仪测定了气溶胶中BrC的光吸收系数，利用最小相关性法分别定量一次(BrC_pri)和二次棕碳(BrC_sec)贡献，结合后向轨迹、潜在来源和日均变化，分析季节变化特征.结果表明，观测期间BrC的平均光吸收系数(370 nm)为(7.76±7.17)Mm^-1,对于总气溶胶光吸收贡献率为(22.0±8.8)%.不同波长下棕碳吸光系数在四季呈现U字形变化，即春季和冬季高，夏季和秋季低.BrC_pri和BrC_sec(370 nm)全年光吸收贡献分别为(62.9±21.4)%和(37.1±21.4)%;前者在四季均占主导，但随着波长增加，BrC_sec的贡献逐渐增加并最终占主导(如在660 nm时).除冬季以外，BrC在其他季节受到来自海上气团的显著影响，而冬季受当地及周边地区排放影响更为显著.交通排放在春、夏和秋季对一...     

成都平原PM2.5中碳质组分时空分布特征与来源

为了探究成都平原碳质气溶胶污染特征及来源,于德阳、成都和眉山三地采集了1 a的PM_(2.5)样品,利用光热透射法测量其有机碳(OC)和元素碳(EC). 3个点年均碳质气溶胶的质量浓度(μg·m~(-3))分别为眉山(OC:15. 8±9. 6,EC:6. 6±5. 3)成都(OC:13. 0±7. 5,EC:4. 7±3. 6)德阳(OC:9. 6±6. 1,EC:3. 4±2. 6),对应的总碳质气溶胶(TCA)在PM_(2.5)中的占比分别为36%、34%和30%.由EC示踪法估算获得二次有机碳(SOC)在OC中的占比分别为眉山38%、成都46%和德阳47%. OC和EC质量浓度季节变化显著,呈现出秋冬季高夏季低的特征,在2013年10月12～13日、12月2～7日和2014年1月中下旬出现峰值,同期气溶胶中K+质量浓度激增,说明这些污染过程中生物质燃烧有重要贡献. PMF模型对碳质气溶胶来源解析结果表明,该地区总碳(TC)的主要来源为生物质燃烧源(46%～56%)、二次有机气溶胶源(26%～38%)、机动车排放源(9%～12%)、扬尘源(3%～4%)、燃煤源(2%～3%)和工业源(1%～2%),生物质燃烧源全年范围内对TC有显著贡献,尤以秋冬两季贡献最高.     

兰州春夏季PM10碳组分昼夜变化特征与来源分析

为探讨兰州市春夏季大气可吸入颗粒物(PM_(10))中碳气溶胶的昼夜变化特征及来源,从2015年4月1日至8月30日分白天(08:00~20:00)和夜间(20:00~次日08:00)对兰州市区PM_(10)样品进行采集,并分析了其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜浓度.结果表明,采样期间白天PM_(10)、OC和EC的平均浓度分别为(136.0±84.3)、(12.4±3.2)和(2.3±0.7)μg·m-3.夜间,PM_(10)和OC、EC的平均浓度分别为(196.0±109.2)、(16.0±5.3)和(5.0±2.1)μg·m-3.PM_(10)、OC和EC浓度均呈现出夜间高于白天.采样期间白天二次有机碳占有机碳的比值均高于夜间,表明白天受二次有机碳的污染更严重.沙尘日PM_(10)和OC浓度均高于非沙尘日,而EC浓度与非沙尘日接近.沙尘日,二次有机碳和总碳气溶胶的浓度均较高,但对PM_(10)的贡献相对较低.对碳气溶胶8种组分进行主成分分析,结果表明在非沙尘日,白天碳气溶胶主要来源于燃煤、汽油车、柴油车排放和生物质燃烧,夜间主要受到燃煤、扬尘以及柴油车和生物质燃烧的影响.     

薪柴燃烧溶解性棕色碳排放特征及光学性质

对农村薪柴（杨木和毛竹）燃烧排放的4类溶解性棕色碳（BrC）组分,包括水溶性有机物（WSOM）、水溶性类腐殖质（HULIS_WS）、碱溶性有机物（ASOM）和碱溶性类腐殖质（HULIS_AS）的组成特征和光学性质进行了初步研究.结果显示,薪柴燃烧排放出大量的BrC,其中BrC_T（WSOM+ASOM）占烟气PM_2.5质量的46%~56%,排放因子为（7.5~16）g/kg.HULIS是薪柴燃烧排放BrC的重要组分,占BrC_T的44%~46%.4类BrC的特征吸收指数（SUVA₂₅₄）、光吸收效率（MAE₃₆₅）和Ångström指数（AAE）值分别为1.9~4.0m²/g、0.4~2.1m²/g和6.2~11.1,说明薪柴燃烧排放BrC具有较高的芳香度、较强的光吸收能力且其光吸收具有较强的波长依赖性.三维荧光光谱分析结果显示,薪柴燃烧排放BrC主要以类蛋白荧光物质组成为主,这与雨水和大气气溶胶中水溶性BrC以类腐殖质荧光物质组成为主的特征存在显著差异.相关性分析结果显示,BrC的MAE₃₆₅与HIX和SUVA₂₅₄呈现显著的正相关性,与E₂/E₃、FI、BIX和β：α呈现显著的负相关性,说明薪柴燃烧排放BrC的光吸收特性与其芳香性、腐殖化程度、自生源贡献和新鲜度等紧密相关.本研究结果有助于进一步认识生物质燃烧BrC的排放特征,为探索大气BrC的来源和环境效应提供数据基础和科学依据.     

广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

长春秋季生物质燃烧对PM2.5中WSOC吸光性的影响

为探究长春秋季生物质燃烧对PM_(2.5)中水溶性有机碳(water-soluble organic carbon,WSOC)吸光性的影响,于2017年10～11月进行PM_(2.5)样品采集,对PM_(2.5)中碳质组分、糖类化合物和WSOC的光吸收特征参数进行分析.研究表明:长春秋季PM_(2.5)中WSOC、有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(elemental carbon,EC)的平均浓度分别为(10.12±3.47)、(17.07±5.64)和(1.34±0.75)μg·m~(-3),二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)对OC的平均贡献率为38.93%.长春秋季总糖浓度为(1 049.39±958.85)ng·m~(-3),其中作为生物质燃烧示踪剂的脱水糖含量(左旋葡聚糖、半乳聚糖和甘露聚糖)在总糖中占比为91.69%,糖类相关性分析结果显示生物质燃烧源为长春秋季大气中糖类物质的主要贡献源.糖类物质的相关性分析及3种脱水糖的特征比值研究显示,作为长春秋季大气主要污染源的生物质燃烧的类型是硬木和作物残渣的燃烧.长春秋季WSOC的光吸收波长指数(AAE)为5.75±1.06,单位质量吸收效率(MAE)为(1.23±0.28)m~2·g~(-1),表明生物质燃烧对WSOC吸光性具有重要影响.利用生物质燃烧特征源参数量化计算生物质燃烧对WSOC浓度的贡献达58.82%,对总WSOC光吸收的贡献达40.92%.     

南京北郊秋季PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.     

秸秆燃烧气溶胶的气象反馈及其棕碳吸光效应

本文利用WRF-Chem模式模拟研究了2013年6月华北地区秸秆燃烧排放气溶胶的气象效应,并对秸秆燃烧产生的吸收性有机气溶胶(即棕碳或BrC)的光吸收效应进行分析.设置4组敏感性试验,通过与AERONET观测结果对比分析了BrC对光吸收的影响.结果表明:模式较好再现了研究时段内各变量变化;在不考虑BrC吸收的情况下,秸秆燃烧产生的气溶胶在主要的农业产区造成地表短波辐射的减弱,月平均值减弱约12.42W/m²,且造成近地面降温而2km以上高空增温,其中近地面温度降幅为0.12～3.64℃,致使边界层趋于稳定,垂直扩散能力减弱;气压整体升高,正变压中心与火点密集区域重合.同时,秸秆燃烧引发近地面较强的风辐散,抑制海洋高湿气团向秸秆燃烧区域的水平输送.在考虑BrC的吸收作用后,光学参数的模拟效果得到了一定提升,AAOD模拟值与观测值的拟合线性斜率由0.47升至0.53,AOD斜率值由0.19升至0.21.生物质燃烧排放BrC对气溶胶消光的影响显著,如AAOD与AOD均出现不同程度的上升.     

杭甬地区大气中含碳气溶胶特征及来源分析

为了研究杭甬地区大气气溶胶中含碳气溶胶的季节性变化和它们的来源,于2014年12月至2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_(2.5)样品,利用碳热光学分析仪测定了样品中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.在此基础上,估算了含碳气溶胶总量(TCA)和二次有机碳(SOC)的浓度水平,根据OC与EC的相关性、比值和不同碳组分的特征,分析了主要来源.结果表明:(1)杭甬地区总碳(TC)年均浓度为(14.3±4.1)μg·m~(-3),占年均PM_(2.5)浓度的(26.2±6.5)%;OC和EC的年均浓度分别为(11.3±3.4)μg·m~(-3)和(3.0±0.9)μg·m~(-3).4季中,冬季TC浓度最高;(2)杭甬地区估算的TCA年均浓度为(25.6±7.5)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的(42.2±10.0)%,SOC占OC年均值的(41.1±5.5)%;(3)杭甬地区年均OC/EC比值为4.7±1.7,落在汽车尾气排放,煤炭燃烧和生物燃料燃烧的区间内,说明这些排放源都是含碳气溶胶的主要来源.各个采样点在秋冬季都具有更高的char-EC/soot-EC比值,表明了这2个季节生物质燃烧活动的贡献也不容忽视.     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

南京北郊PM2.5中有机组分的吸光性质及来源

对南京北郊2018年9月~2019年9月PM_2.5中有机组分的吸光性质进行了研究,并利用PM_2.5化学组成及主成分分析法分析该地区吸光性有机碳（棕碳,brown carbon,BrC）的主要来源.结果表明,水溶性有机碳（water-soluble organic carbon,WSOC）和甲醇可提取有机碳（methanol extractable organic carbon,MEOC）在365 nm处光吸收系数（Abs_365,w和Abs_365,m）的平均值分别为（3.22±2.18）Mm^-1和（7.69±4.93）Mm^-1.Abs_365,w和Abs_365,m分别与WSOC（r=0.72,P<0.01）和MEOC（r=0.62,P=0.04）的质量浓度显著相关,均表现为冬高夏低,夜高昼低的时间变化特征.这可归结于冬季和夜间的气象特征（例如边界层高度降低和大气稳定度升高）、冬季一次源排放的增加以及夏季和白天更强的"光漂白作用".Abs_365,m/Abs_365,w的年均值（2.60±0.92）远高于MEOC/WSOC（质量浓度比值,1.37±0.30）,表明MEOC中非水溶性组分的吸光作用更强,在BrC的吸光作用中占主导地位.WSOC、MEOC、Abs_365,m和K⁺均未表现出强相关性（r<0.60）,因此生物质燃烧不是该地区BrC的主要一次来源.WSOC和MEOC质量吸收效率（MAE_365,w和MAE_365,m）及其比值（MAE_365,m/MAE_365,w）的季节变化和Abs₃₆₅相同.MEOC中非水溶性组分的MAE₃₆₅［（4.10±5.15）m²·g^-1］分别是MAE_365,w和MAE_365,m的6.0和2.9倍,支持BrC的吸光作用受非水溶性有机组分主导这一推断.和WSOC的埃氏吸收指数（Å_WSOC）相比,MEOC的埃氏吸收指数（Å_MEOC）随时间变化更显著,这可能与非水溶性吸光组分排放的季节变化有关.主成分分析结果显示,本研究PM_2.5中有机组分的吸光作用主要来源于二次形成过程和人为活动相关的一次排放,而不是生物质燃烧.     

中国长三角背景点冬季大气棕碳污染特征及来源解析

为探究长三角城市群背景点大气棕碳（brown carbon,BrC）的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_2.5样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365 nm处的吸光系数（absorption coefficients,Abs_365,M）平均为（5.39±3.33）M^-1·m^-1,是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随pH值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs₃₆₅和单位质量吸光效率（mass absorption efficiency,MAE₃₆₅）均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs₃₆₅与左旋葡聚糖呈强线性相关（R²=0.72）,说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs₃₆₅较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物（nitro-aromatic compounds,NACs）和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）平均浓度分别为（1.5±1.1）ng·m^-3和（8.3±4.7）ng·m^-3,作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对BrC的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析（positive matrix factorization,PMF）分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.     

稻草烟尘中有机碳/元素碳及水溶性离子的组成

选取我国6种稻草,通过自制的生物质焚烧装置模拟秸秆露天焚烧.采用Model 2001A热/光分析仪和ISC 2000/ISC3000离子色谱仪测定了阴燃、明燃烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)与水溶性离子的含量.结果表明,明燃条件下稻草中OC排放因子(EFOC)均值为(6.37±1.86)g·kg-1,EC排放因子(EFEC)均值为(1.07±0.30)g·kg-1;阴燃条件下稻草中EFOC均值为(37.63±6.26)g·kg-1,EFEC均值为(4.98±1.42)g·kg-1.同一品种稻草燃烧排放出的PM、OC与EC变化趋势一致.明燃时稻草中的OC/EC均值为5.96,阴燃时比值均值为7.80,OC/PM几乎不受燃烧状态的影响,阴燃、明燃时EC/PM分别在0.06~0.08、0.08~0.11范围内,通过EC/PM比值可以初步判断燃烧状态的趋势,两种燃烧方式中排放的OC、EC相关性达到0.97,在0.01水平上相关性显著.阴离子中,Cl-含量最高,明燃时稻草中Cl-的排放因子均值为(0.246±0.150)g·kg-1,阴燃下为(0.301±0.274)g·kg-1,明燃时K+排放因子均值为(0.118±0.051)g·kg-1,阴燃时排放因子远低于明燃排放量,均值为(0.053±0.031)g·kg-1.水溶性Na+在阴燃条件下的排放因子均高于明燃状态下的排放.明燃条件下水溶性离子间的相关性比阴燃时显著.通过OC/EC比值可以将稻草与石化燃料及其他一些生物质燃烧区分开,而水溶性离子中的K+/Na+、Cl-/Na+比值也可以将稻草与一些树木类焚烧区别开来.     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

城区与县区不同空气质量下碳组分污染特征对比分析

为对比城区与相邻县区不同空气质量下的碳组分污染特征,分别在成都市和仁寿县采集霾期及非霾期PM_(2.5)有效样品共计88个,确定其相应质量和各碳组分浓度[有机碳(OC)、元素碳(EC)和二次有机碳(SOC)等],并进行各碳组分之间的相关性及主成分分析.结果表明,不同空气质量下的城区污染物浓度均高于县区.OC和EC密切相关,非霾期的相关性系数较霾期大.与城区相比,霾期县区的SOC/PM_(2.5)较大,说明其受二次有机物污染更为明显;但城区非霾期二次气溶胶占比明显高于霾期,表明霾期的一次排放是城区大气污染的主要原因.燃煤、机动车排放和生物质燃烧均是两个区域PM_(2.5)的主要来源.     

浙北地区真菌气溶胶示踪物季节分布特征

于2014年12月—2015年11月收集了浙江北部地区4个采样点的PM2.5样品,利用高效液相色谱-串联质谱仪分析获得真菌气溶胶示踪物阿糖醇和甘露醇的浓度,研究了浙北地区真菌气溶胶的季节性变化特征及其来源.观测结果显示,浙北地区阿糖醇和甘露醇的年均浓度分别为(5.6±0.7)和(5.7±1.3)ng·m-3.真菌气溶胶示踪物夏季浓度最高,可能是由于当地夏季频繁的生物质燃烧和温暖湿润的气候条件促进了真菌孢子的释放;另外,在该地区真菌孢子对气溶胶中有机碳(OC)的贡献并不显著(1%).主成分分析显示,真菌气溶胶示踪物(阿糖醇、甘露醇)和生物质燃烧示踪物(左旋葡聚糖、甘露聚糖、半乳聚糖、nss-K+)在整个采样过程中都包含在同一个因子中,表明浙北地区大气中真菌气溶胶持续受到生物质燃烧排放源的影响.     

北京市海坨山冬季不同污染过程下气溶胶化学组分及其潜在来源分析

为了探讨京津冀地区冬季背景大气中气溶胶化学组分特征及其来源分布,使用GRIMM 180、单颗粒黑碳光度计（SP2）和高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-TOF-AMS）观测了海坨山2020年12月28日至2021年2月3日PM和化学组分,结合气象数据和HYSPLIT模式,计算了潜在源贡献因子（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）,分析了不同污染过程下PM和气溶胶化学组分的时间演变特征及其潜在来源.结果表明,海坨山冬季沙尘过程主要影响PM₁₀和PM_2.5,对PM₁的影响较小;而霾污染正好相反,主要影响PM₁.化学组分在干净天和霾污染中占PM₁的比例分别为85.0%和73.4%,而在沙尘天仅占PM₁的47.4%.霾污染过程中NO^-₃的质量浓度最大,占PM₁的25.2%;在干净天和沙尘天黑碳（BC）的质量浓度最大,占PM₁的24.1%和12.8%. BC气溶胶的中值直径在干净天...