济南秋季霾与非霾天气下气溶胶光学性质的观测

应用黑碳仪和积分浊度计于2009年10月11日至11月18日针对济南市大气气溶胶的光学特性进行了观测.结果显示,观测期间霾天气的散射系数和吸收系数及非霾天气的散射系数和吸收系数平均值分别为(582.5±311)Mm-1、(680.2±47.2)Mm-1和(205.7±134.8)Mm-1、(31.0±25.8)Mm-1.霾天气的气溶胶散射系数和吸收系数分别为非霾天气的2.6倍和2.8倍,单词散射反照率(SSA)也高于非霾天气.霾天气中二次气溶胶生成及黑碳气溶胶聚集是改变吸收系数、散射系数和SSA的日变化趋势的重要原因.此外,估算了观测期间及霾和非霾天气中气溶胶的光学厚度(AOD)分别为0.78,1.14和0.47.后向气流轨迹分析显示,非霾天气的气流主要来自于济南的西北至东北方向,运动速度快;而霾天气的所有的气流均来自于济南西南至东南方向,运动速度慢,当气流经过山东南部的火点时加剧了济南市的霾,并严重影响到该地区大气气溶胶的光学性质.     

石家庄春季大气气溶胶的散射特征

利用2010年5月积分浊度仪、PCASP-X2和能见度仪的观测资料,分析了石家庄大气气溶胶的散射特征及其与气溶胶粒子浓度、能见度、气象条件的关系.结果表明,观测期间,450,550,700nm 3个波段的气溶胶散射系数平均值±标准差分别为(257±293),(199±237)和(143±173)Mm-1,散射系数的变化很大,但气溶胶微物理特征相对比较稳定.散射系数日变化呈3峰分布,峰值出现在8:00、13:00和0:00.以550nm波长为例,气溶胶散射系数的变化范围为144~308Mm-1,夜间散射系数大于白天,非晴天散射系数平均值(524.9Mm-1)是晴天散射系数(112.3Mm-1)的4.7倍.气溶胶3个波段后向散射比均大于0.15,说明石家庄细粒子污染比较严重.散射系数和体积浓度成正比,但由于局地气象条件和污染源的影响,有气溶胶体积浓度变大,散射系数变化不大的情况出现.气溶胶散射系数和能见度呈负相关;根据Koschmieder公式计算得到的能见度,能较好反映实际观测情况.当大气相对湿度较高时,气溶胶散射系数随湿度增大呈现两种不同的变化趋势,即一部分气溶胶的散射系数有明显的增大,而另一部分则随着相对湿度的增加并未增大,反而比干气溶胶散射系数要小.局地风场也会影响气溶胶散射特性.     

南京北郊黑碳气溶胶污染特征及影响因素分析

利用2015年1~10月黑碳小时平均质量浓度、PM2.5浓度、污染气体及常规气象观测资料,对南京北郊黑碳气溶胶的时间序列演变特征、污染特征及其影响因子进行了分析.结果表明,观测期间南京北郊黑碳浓度均值为(2 524±1 754)ng·m~(-3).黑碳浓度具有明显的季节变化,冬季最高,平均值达到(3 468±2 455)ng·m~(-3),春季平均值最低,为(2 142±1 240)ng·m~(-3);其日变化也具有明显的双峰结构,峰值出现在上午07:00~08:00和夜间21:00~22:00.黑碳气溶胶与NOx的相关性较好,说明黑碳浓度受机动车尾气排放的影响较大;但观测期间ΔBC/ΔCO比值较低,表明生物质燃烧可能是黑碳气溶胶的又一个重要来源.黑碳浓度随风速增加呈下降趋势,所有季节中小于2 000 ng·m~(-3)的低黑碳浓度主要集中在正西风及相邻风向上,秋冬季大于6 000 ng·m~(-3)的高黑碳浓度则多出现在偏东风下.灰霾和重度霾天气下的黑碳浓度平均值呈较高水平,是非霾天气下的2~2.3倍.     

杭州市区大气气溶胶吸收系数观测研究

利用2011年6~8月和2011年12月~2012年2月杭州国家基准气候站内黑碳及气象观测资料,分析了杭州市区气溶胶吸收系数的变化特征.结果表明,杭州市区气溶胶吸收系数冬季[(42.3±17.7)Mm-1]要高于夏季[(35.8±10.5)Mm-1],且冬季气溶胶吸收系数变化较为剧烈.在边界层变化以及人类活动的共同影响下,气溶胶吸收系数呈现明显的双峰型日变化特征,峰值出现在07:00~09:00,谷值出现在14:00,次峰值出现在19:00~20:00.通过拟合小时平均值最大出现频率得出该地区气溶胶吸收系数本底值为24.7Mm-1.霾时气溶胶吸收系数要高于非霾时,随着霾污染的加重,气溶胶吸收系数呈现阶梯上升趋势.霾期间气溶胶吸收系数的增加是造成能见度下降的重要原因之一.     

南京北郊大气棕碳吸光特性、来源及其季节变化特征

大气棕碳(BrC)是对大气颗粒物中具有吸光能力的一类有机物的总称，其对空气能见度及气候系统均有重要影响.自2021年3月至2022年2月底于南京北郊利用黑碳仪测定了气溶胶中BrC的光吸收系数，利用最小相关性法分别定量一次(BrC_pri)和二次棕碳(BrC_sec)贡献，结合后向轨迹、潜在来源和日均变化，分析季节变化特征.结果表明，观测期间BrC的平均光吸收系数(370 nm)为(7.76±7.17)Mm^-1,对于总气溶胶光吸收贡献率为(22.0±8.8)%.不同波长下棕碳吸光系数在四季呈现U字形变化，即春季和冬季高，夏季和秋季低.BrC_pri和BrC_sec(370 nm)全年光吸收贡献分别为(62.9±21.4)%和(37.1±21.4)%;前者在四季均占主导，但随着波长增加，BrC_sec的贡献逐渐增加并最终占主导(如在660 nm时).除冬季以外，BrC在其他季节受到来自海上气团的显著影响，而冬季受当地及周边地区排放影响更为显著.交通排放在春、夏和秋季对一...     

基于在线观测的大气PM_(2.5)中棕色碳吸光贡献估算

使用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)和气溶胶质谱仪(AMS),于2011年秋季在浙江城市点金华和2014年夏季河北区域点望都进行了大气在线观测,采用改进的光吸收Angstrom指数(AAE)的方法统计外推黑碳AAE值,估算这2个典型地区PM_(2.5)中棕色碳的吸光贡献.结果表明:经统计外推获得的金华和望都的黑碳AAE在405nm下的基准值分别是1.12和0.77,532nm下的基准值分别是0.87和0.63;进而估算金华和望都PM_(2.5)中的棕色碳在405nm下的吸光贡献分别为9.8%和22.3%;532nm下的吸光贡献分别为5.9%和15.2%,表明我国大气中气溶胶棕色碳在短波段下的吸光贡献和辐射强迫影响不可忽视.     

广州地区大气棕色碳气溶胶光吸收特性

2014年冬季在广州番禺站利用校正后的7波段黑碳仪数据,计算棕色碳(BrC)在不同波长的光吸收特性,并结合气溶胶及气体成分在线监测仪(MARGA)和在线OCEC分析仪同步观测数据,分析了BrC的来源.结果表明:BrC在370、470、520、590和660 nm处对光吸收的贡献随波长增大而变小,不同波段的贡献分别为25. 9%、19. 7%、14. 1%、11. 6%和7. 7%; BrC光吸收系数、水溶性钾离子(K~+)和有机碳(OC)浓度大致呈现日间低,夜间高的趋势,说明生物质燃烧产物对BrC的光吸收系数贡献很大,傍晚附近农村地区逐渐活跃的秸秆燃烧活动和夜间稳定的边界层也有利于污染物累积; BrC光吸收系数与OC的比值在午后出现低值,说明二次有机气溶胶和老化的气溶胶的吸光能力较弱.相关性分析表明,BrC光吸收系数与K+离子和OC浓度的相关性最高,BrC光吸收系数与硝酸根(NO_3~-)和铵根(NH_4~+)离子也具有较高的相关性.     

杭州黑碳气溶胶污染特性及来源研究

2011年7月~2012年6月对黑碳气溶胶(BC)、PM2.5、污染气体及气象因子进行同步观测,以评估杭州市BC污染特征、来源分布及对大气能见度的影响.结果表明:杭州市大气BC日均浓度范围为1.3~16.5μg/m3,年均值达到(5.1±2.5)μg/m3.BC呈明显的季节变化趋势,秋冬季高,夏季低.BC也呈典型的日变化趋势,交通高峰期高,下午低,同时与NOx呈较好的相关性,表明城市中BC受到机动车尾气排放的重要影响;而BC/CO低于其他城市则表明生物质燃烧排放可能是杭州BC的另一大重要来源.BC随风速下降呈上升趋势, BC超过10μg/m3的高浓度事件中,风速基本低于2m/s,北-西北-西风对高浓度BC的输送作用明显.观测期间BC的吸收系数为(44.8±23.0)Mm-1,占到总消光比例的10.4%.灰霾和重度灰霾天气下,吸收系数分别为(66.2±30.1),(100.2±49.2)Mm-1,达到非霾天气的2.2和3.4倍, 表明BC吸收消光作用是影响杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的重要因素之一.     

大连市PM2.5中有机碳和元素碳的季节变化特征和来源分析研究

2014年1月-2014年12月期间,在大连市对PM2.5的质量浓度和含碳气溶胶进行了在线连续观测,获得了不同季节的含碳气溶胶的变化特征.观测结果显示:大连市PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的年平均质量浓度分别为6.9 μg/m3和2.9 μg/m3,OC和EC浓度之和占PM2.5的18%,表明碳质气溶胶是大连市大气细粒子中的重要组分.OC和EC的比值表明机动车尾气、燃煤排放和船舶排放是大连市PM2.5中OC和EC的主要来源.重污染过程期间OC/EC的比值和PM2.5的变化趋势呈负相关关系可以作为判定外来污染输送的一个重要指标.     

西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

为研究西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性,利用2011年夏季西安远郊泾河大气成分站观测的黑碳气溶胶浓度、颗粒物质量浓度、探空资料、地面气象资料,计算边界层顶高度、气溶胶吸收系数、大气消光系数,导出单次散射反照率,并对其进行分析讨论.结果表明:西安夏季黑碳气溶胶浓度为6.07μg/m3;黑碳气溶胶占颗粒物质量浓度PM1.0比值为21.9%,黑碳气溶胶与颗粒物质量浓度PM1.0、PM2.5、PM10相关系数分别为0.69、0.85、0.91;黑碳气溶胶浓度受城市边界层顶高度影响,风向、风速对泾河黑碳气溶胶的堆积输送有不同作用;气溶胶吸收系数和大气消光系数日变化显著,气溶胶吸收系数占大气消光系数比值范围在12%~30%;季单次散射反照率平均值为0.76,变化范围在0.70~0.84.     

An intensive study on aerosol optical properties and affecting factors in Nanjing, China

The optical properties of aerosol as well as their impacting factors were investigated at a suburb site in Nanjing during autumn from 14 to 28 November 2012. More severe pollution was found together with lower visibility. The average scattering and absorption coefficients(B sca and B abs) were 375.7 ± 209.5 and 41.6 ± 18.7 Mm~(-1), respectively. Higher ?ngstr?m absorption and scattering exponents were attributed to the presence of more aged aerosol with smaller particles. Relative humidity(RH) was a key factor affecting aerosol extinction. High RH resulted in the impairment of visibility, with hygroscopic growth being independent of the dry extinction coefficient. The hygroscopic growth factor was 1.8 ± 1.2 with RH from 19% to 85%.Light absorption was enhanced by organic carbon(OC), elemental carbon(EC) and EC coatings,with contributions of 26%, 44% and 75%(532 nm), respectively. The B sca and B abs increased with increasing N_(100)(number concentration of PM_(2.5)with diameter above 100 nm), PM_1 surface concentration and PM_(2.5)mass concentration with good correlation.     

杭州大气颗粒物散射消光特性及霾天气污染特征

2011年7月~2012年6月期间,对大气散射系数、颗粒物浓度及气象因子进行同步观测,以评估颗粒物散射消光对杭州市大气能见度的影响.结果表明,杭州市大气颗粒物散射系数日均值变化范围为108.4~1 098.1 Mm-1,年均值为428.62Mm-1±200.2 Mm-1.散射系数呈明显的季节变化,秋冬高,夏季低.日变化呈典型的双峰型,早峰出现在08:00,晚峰出现在21:00.PM2.5和PM10的散射效率分别为7.6 m2·g-1和4.4 m2·g-1,颗粒物散射消光占总消光比例的90.2%.灰霾和重度灰霾天气下,散射系数分别为684.4 Mm-1±218.1 Mm-1和1 095.4 Mm-1±397.7 Mm-1,达到非霾天气的2.6和4.2倍,表明颗粒物散射消光作用是导致杭州市大气能见度下降和灰霾天气发生的主要因素.     

南京北郊冬春季大气能见度影响因子贡献研究

为研究南京北郊气象要素以及气溶胶对大气能见度的影响,利用2014年1~5月的能见度、相对湿度、温度、颗粒物浓度及其化学成分等观测数据,探讨了气溶胶不同化学组分对消光系数的贡献,提出了该地区能见度基于不同参数的拟合方案.结果表明,观测期间平均能见度为(5.78±3.64)km,能见度与相对湿度、PM_(2.5)存在明显的负相关,相关系数分别为-0.66、-0.48.冬季平均消光系数为(398.72±219.88)Mm~(-1),Organic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为38.81%、27.81%、23.95%和7.15%;春季平均消光系数为(248.36±78.42)Mm~(-1),Orgamic、NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和EC对消光的贡献率分别为31.59%、24.36%、32.63%和8.64%.对比不同的能见度拟合方案时,基于颗粒物成分的能见度拟合方案优于基于散射系数的.不同相对湿度区间内PM_(2.5)对能见度的影响程度不同,基于PM_(2.5)、相对湿度和温度的能见度拟合方案说明:低相对湿度的条件下,PM_(2.5)对能见度的影响较大;随相对湿度增大,相对湿度成为更为重要的影响因子.     

南京北郊PM2.5中有机组分的吸光性质及来源

对南京北郊2018年9月~2019年9月PM_2.5中有机组分的吸光性质进行了研究,并利用PM_2.5化学组成及主成分分析法分析该地区吸光性有机碳（棕碳,brown carbon,BrC）的主要来源.结果表明,水溶性有机碳（water-soluble organic carbon,WSOC）和甲醇可提取有机碳（methanol extractable organic carbon,MEOC）在365 nm处光吸收系数（Abs_365,w和Abs_365,m）的平均值分别为（3.22±2.18）Mm^-1和（7.69±4.93）Mm^-1.Abs_365,w和Abs_365,m分别与WSOC（r=0.72,P<0.01）和MEOC（r=0.62,P=0.04）的质量浓度显著相关,均表现为冬高夏低,夜高昼低的时间变化特征.这可归结于冬季和夜间的气象特征（例如边界层高度降低和大气稳定度升高）、冬季一次源排放的增加以及夏季和白天更强的"光漂白作用".Abs_365,m/Abs_365,w的年均值（2.60±0.92）远高于MEOC/WSOC（质量浓度比值,1.37±0.30）,表明MEOC中非水溶性组分的吸光作用更强,在BrC的吸光作用中占主导地位.WSOC、MEOC、Abs_365,m和K⁺均未表现出强相关性（r<0.60）,因此生物质燃烧不是该地区BrC的主要一次来源.WSOC和MEOC质量吸收效率（MAE_365,w和MAE_365,m）及其比值（MAE_365,m/MAE_365,w）的季节变化和Abs₃₆₅相同.MEOC中非水溶性组分的MAE₃₆₅［（4.10±5.15）m²·g^-1］分别是MAE_365,w和MAE_365,m的6.0和2.9倍,支持BrC的吸光作用受非水溶性有机组分主导这一推断.和WSOC的埃氏吸收指数（Å_WSOC）相比,MEOC的埃氏吸收指数（Å_MEOC）随时间变化更显著,这可能与非水溶性吸光组分排放的季节变化有关.主成分分析结果显示,本研究PM_2.5中有机组分的吸光作用主要来源于二次形成过程和人为活动相关的一次排放,而不是生物质燃烧.     

2013年1月南京北郊霾天气溶胶的光学特性

2013年1月南京出现了长时间、大范围和高浓度的灰霾. 利用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)对南京北郊气溶胶的吸收和散射系数进行实时在线原位观测. 结果表明,霾天气溶胶吸收和散射系数平均值分别为(83.20±35.24) Mm^-1和(670.16±136.44) Mm^-1,分别为清洁天的3.85倍和3.45倍. 吸收和散射系数均呈现早晚高中午低的双峰型日变化特征,单散射反照率和散射埃系数平均值分别为(0.89±0.04)和(1.30±0.27),说明霾天气溶胶主要以细粒子中的散射性物质为主. 降雨对气溶胶有明显的清除作用. 地面风速与气溶胶吸收和散射呈负相关关系,与单散射反照率和埃系数呈正相关; 东南风时气溶胶散射系数最大,西南风时气溶胶吸收系数最大. 3次霾污染事件中,Haze 1主要受来自北部的老化污染气团影响,Haze 2主要受来自西南的生物质燃烧污染气团影响,而Haze 3主要由固定源污染引起.     

中国长三角背景点冬季大气棕碳污染特征及来源解析

为探究长三角城市群背景点大气棕碳（brown carbon,BrC）的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_2.5样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365 nm处的吸光系数（absorption coefficients,Abs_365,M）平均为（5.39±3.33）M^-1·m^-1,是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随pH值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs₃₆₅和单位质量吸光效率（mass absorption efficiency,MAE₃₆₅）均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs₃₆₅与左旋葡聚糖呈强线性相关（R²=0.72）,说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs₃₆₅较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物（nitro-aromatic compounds,NACs）和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）平均浓度分别为（1.5±1.1）ng·m^-3和（8.3±4.7）ng·m^-3,作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对BrC的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析（positive matrix factorization,PMF）分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.     

基于工艺过程的金属包装业VOCs污染特征

识别金属包装业挥发性有机化合物(volatile organic compounds,VOCs)产生和排放节点,定量分析不同类型生产工艺所排放VOCs的物种及含量,结合最大增量反应活性法和修正的气溶胶生成系数法对行业二次污染进行核算.结果表明,金属包装业排放的VOCs主要为苯系物、醇类、酮类和酯类,苯系物和醇类在不同类型工序和排污节点中贡献较大,酮类和酯类贡献相对较少,单物种浓度最高的VOCs为正丁醇,浓度达269.08mg·m~(-3);生产线与相应的排气筒之间VOCs物种浓度相关性较好,但物种种类存在差异;行业的O_3和二次有机气溶胶(secondary organic aerosol, SOA)生成潜势(以O_3/VOCs和SOA/VOCs计)分别为(3.09±0.94)g·g~(-1)和(2.58±1.99)g·g~(-1),苯系物和内全涂烘干工序为O_3和SOA的主要前体物和首要生成节点.     

千岛湖水体悬浮颗粒物吸收特性及其典型季节差异

利用千岛湖2012年12月~2013年2月冬季及2013年6~8月夏季的采样数据,分析了千岛湖水体的营养水平和悬浮颗粒物的吸收特性季节变化及空间分布规律.结果表明千岛湖营养水平夏高冬低,整体处于中营养水平.冬季和夏季总悬浮颗粒物吸收系数在440 nm的均值分别为:(0.20±0.07)m-1和(0.24±0.17)m-1;675 nm的均值为(0.07±0.02)m-1和(0.10±0.07)m-1;夏季显著高于冬季(t-test,P<0.05).冬季总悬浮颗粒物的吸收光谱可分为两种情况:西北湖区与浮游植物吸收类似,其它站点与非藻类颗粒物的吸收相似;而夏季,在可见光范围,50%以上总悬浮颗粒物的吸收是由藻类颗粒物贡献,因此,总悬浮颗粒物的吸收光谱曲线与浮游植物光谱曲线类似.冬夏季浮游植物吸收系数差异显著(P<0.05),440 nm均值分别为(0.10±0.03)m-1和(0.17±0.14)m-1;相应地675 nm的均值为(0.05±0.02)m-1和(0.08±0.07)m-1.冬季和夏季440 nm浮游植物比吸收系数(以Chla计)的均值分别为:(0.045±0.010)m2·mg-1和(0.039±0.013)m2·mg-1;675 nm处为:(0.022±0.004)m2·mg-1和(0.019±0.005)m2·mg-1.440 nm和675 nm浮游植物吸收系数随Chla浓度及综合营养状态指数的增加线性增大;比吸收系数和Chla浓度呈幂函数关系,随Chla浓度增大而减小.冬季非藻类颗粒物吸收与无机颗粒物的相关性最好;夏季440 nm非藻类颗粒物吸收与总悬浮颗粒物和有机颗粒物呈线性关系,随着总悬浮颗粒物和有机颗粒物含量增加非藻类颗粒物吸收增加.     

Characteristics of mass distributions of aerosol particle and its inorganic water-soluble ions in summer over a suburb farmland in Beijing

Agricultural activity is one of the most important sources of aerosol particles. To understand the mass distribution and sources of aerosol particles and their inorganic water-soluble ions in a suburb farmland of Beijing, particle samples were collected using a microorifice uniform deposit impactor (MOUDI) in the summer of 2004 in a suburb vegetable field. The distribution of the particles and their inorganic water-soluble ions in the diameter range of 0.18–18 μm were measured. The dominant fine particle ions were SO₄ ²⁻, NO₃ ⁻, and NH₄ ⁺. The association of day-to-day variation of the concentration of these ions with temperature, humidity, and solar radiation suggested that they are formed by the reaction of NH₃ released from the vegetable field with the acid species produced from photochemical reactions. Fine particle K⁺ is likely from vegetation emission and biomass burning. Coarse particles like Ca²⁺, Mg²⁺, NO₃ ⁻, and SO₄ ²⁻ are suggested to come from the mechanical process by which the soil particle entered the atmosphere, and from the reaction of the acid species at the surface of the soil particle. The results show that fertilizer and soil are important factors determining the aerosol particle over agricultural fields, and vegetable fields in suburban Beijing contribute significantly to the aerosol particle. Translated from Environmental Science, 2006, 27(2): 193–199 [译自: 环境科学]