PbO2/TiO2-NT/Ti电极的制备及电催化性能研究

采用阳极氧化法制备了TiO_2纳米管(TiO_2-NT),研究了阳极氧化时间对TiO_2-NT形貌与结构的影响.结果表明,氧化时间为180 min时,TiO_2-NT排列紧密,管口形状接近圆形,管径为93 nm左右.以TiO_2-NT为底层采用电沉积法制备PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极与传统PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极形貌、结构、电化学性能、使用寿命对比分析结果表明,与PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极相比,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极具有较小的晶粒尺寸、较高的催化氧化活性和较长的使用寿命.     

改性钛基PbO2电极对有机污染物的降解性能——以甲基橙和4-硝基苯酚为例

采用溶胶-凝胶法和电化学沉积法制备了Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极,并对制备的电极表面形貌、晶体结构和电化学性能进行了分析,进一步探究了该电极对甲基橙和4-硝基苯酚的降解效果.结果表明,由Ce改性的Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极具有稳定的结构和更好的电化学活性,析氧电位可达1.56V.在电极间距为2cm,电流密度为30mA/cm²,目标污染物的浓度为100mg/L,电解质浓度为0.10mol/L时,作用120min后,Ti/SnO₂-Sb/Ce-PbO₂电极对甲基橙和4-硝基苯酚的降解率分别达到了99.59%和96.16%,180min后TOC的去除率分别达到了56.71%和54.87%,研究结果为该电极降解有机污染物提供了一定的技术支撑.     

高效Ti/PbO_2电极制备及对酸性红G的降解研究

以十二烷基三甲基氯化铵(DTAC)作为添加剂,采用共沉积方式制备新型Ti/PbO_2电极,分别采用扫描电镜、X射线衍射、循环伏安扫描、交流阻抗、X射线光电子能谱及强化寿命等手段对电极性能进行表征,并以酸性红G(ARG)作为目标有机物,考察了添加剂对电极性能的影响.结果表明,经过DTAC改性,电极表层晶相仍为β-PbO_2,但电极表面颗粒细化,比表面积增加,析氧过电位由1.845V提升至1.886V,膜阻抗由102.1?/cm2下降至55.7?/cm2.此外,通过ARG电催化降解及强化寿命测试表明,改性后电极的催化性能及稳定性能均有了很大的提高.其中,对于最优改性电极(PbO_2-DTAC(0.5)),电解60min后ARG的脱色率高达86.8%,强化寿命可达到232.5h,是改性前电极寿命的2倍多(96h).     

Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2电极的制备及降解不同污染物性能研究

采用溶胶凝胶法和电沉积法分别制备了Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2电极的中间层和表面活性层,并通过XRD和SEM对电极的中间层和表面活性层进行了相关表征.结果表明,制得的电极表面为β型PbO2,表面形貌均匀致密.同时,采用线性伏安扫描和交流阻抗测试对电极的电化学性能进行了测试.结果表明,电解液中污染物的存在可提高电极的析氧电位,中间层的制备可以有效提高电极的催化性能.另外,通过测定电极对苯酚、靛蓝胭脂红、甲基橙3种不同类型污染物的去除率、COD去除率,研究了该电极对不同类型有机物的降解规律.结果表明,在相同条件下该电极对靛蓝胭脂红的去除速率较高且所需电压最低,降解1 h时靛蓝胭脂红去除率即达100%,甲基橙降解3 h时其COD去除率高达55%.     

La-PTFE共掺杂二氧化铅电极的制备及其性能研究

以Ti为基体,掺杂La2O3和聚四氟乙烯(PTFE),通过电沉积法制备了Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极,并将所制备的电极应用于亚甲基蓝模拟染料废水的降解.结果发现,与常规的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+β-PbO2电极相比,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极对亚甲基蓝及COD有较好的去除效果.含有La2O3活性层的Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极在电解质浓度为0.15mol.L-1,电极极距为6.0cm的酸性条件下降解亚甲基蓝的效果最佳.降解3.0h后,对100mg.L-1亚甲基蓝的去除率可达到97.92%,对COD去除率为93.39%.SEM结果显示,Ti/SnO2+Sb2O3/PTFE+La2O3+β-PbO2电极表面颗粒鲜明,比表面积增大,改善了电极的微观结构和催化效果.电化学测试表明,La2O3的掺杂显著提高了二氧化铅电极的析氧过电位,显示出较好的应用前景.     

钛基修饰锡锑铅氧化物电极制备及性能研究

采用高温热氧化法制备了钛基锡锑铅氧化物电极,并对不同使用时间的该电极进行SEM和EDX的研究。应用快速电极寿命法测试了该电极在60℃,1.0mol/LH2SO4溶液中的使用寿命。以甲基橙为目标有机物考察了该电极的电催化氧化性能。实验结果表明,该电极具有较长的使有寿命和较高的电催化活性。     

GO/AC/Ti复合电极的制备及其对甲基橙的吸附电解性能

吸附和电解是2种去除水中有机物的有效方法,为发挥吸附和电解对有机物的协同作用,将具有优良吸附导电性能的还原氧化石墨烯（RGO）与活性炭（AC）复合得到复合材料并将其黏附在Ti极片上,得到RGO/AC/Ti复合电极用于电解水中的甲基橙。利用SEM、FT-IR、BET、XRD、C-V、EIS等对复合材料及电极进行表征,考察了Ti、RGO/Ti和RGO/AC/Ti对甲基橙的电化学性能。结果表明:与RGO相比,RGO/AC的比表面积由318.1 m2/g增加到405.1 m2/g。相对于RGO/Ti,RGO/AC/Ti电极比电容值略有下降,但电容保持率提升。在电解质浓度为0.15 mol/L,极距为15 mm,电流为100 mA,pH为6时,Ti、RGO/Ti和RGO/AC/Ti电极对甲基橙的去除率分别达到48.1%、79.5%和88.8%,去除效果较好。     

Ce修饰Ti/PbO2阳极电催化氧化降解苯酚的研究

采用电沉积法制备Ce修饰Ti/PbO2电极,通过动态极化法、循环伏安法、快速电极寿命法对电极性能进行了研究,表明该电极具有较高的析氧电位(2.11 V)和良好的电催化活性,预测电极使用寿命为2.3年.以苯酚为目标降解物,探讨了电极电催化性能,并考察苯酚初始浓度、电流密度、阳极材料、溶液温度、搅拌速度对苯酚降解效果的影响.结果表明最佳工艺参数为:电流密度为0.06 A·cm-2,pH=6.7,电极间距为2 cm,温度20℃,搅拌速度180 r·min-1,采用0.5 mol·L-1的Na2SO4溶液作为支持电解质,5 h后苯酚去除率达到95.5%.     

光电化学协同催化降解甲基橙的研究

以TiO2/Ti薄膜电极为阳极、石墨电极为阴极、饱和甘汞电极为参比电极,设计了一种新型的双槽光电化学协同催化反应器,考察了阴极电位、反应时间、电解质浓度、溶液pH值等因素对甲基橙降解效果的影响.结果表明,电解质浓度对甲基橙的降解脱色效果影响不明显,而阴极电位、溶液pH值和反应时间则影响显著;色度为200度的甲基橙溶液,在阴极电位(Ec)为-0.6V、阴极槽初始pH3.0和阳极槽初始pH5.6、反应90min的条件下,阴极槽和阳极槽中甲基橙的脱色率分别为98.3%和51.3%,与仅靠TiO2/Ti薄膜阳极对有机物进行催化降解的“双槽单效”光电催化反应器相比,对甲基橙的催化氧化降解效率显著提高.降解前后的紫外-可见吸收光谱的变化表明,该双槽光电化学协同催化反应器不但可以同时使阴、阳两槽中的甲基橙脱色,且其苯环结构也被降解和矿化.     

电化学催化氧化法降解水中甲基橙的研究

采用电沉积-热解氧化法制备了含有中间层SnO2+Sb2O3的钛基体二氧化铅电极(Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2),以甲基橙水溶液为模拟废水,研究了所制备的电极对其所具有的电催化氧化脱色性能。考察了电极制备条件对电极催化性能的影响,同时对甲基橙脱色降解实验条件进行了优化。用该电极对含60mg/L甲基橙的模拟废水处理2h,脱色率可达到82.21%,COD去除率为76.75%。     

氧化物修饰电极降解有机污染物的电催化特性

采用高温热解氧化沉积法将金属氧化物SnO₂, RuO₂, Cr₂O₃, PdO修饰到钛基体表面,制备得到4种金属氧化物修饰电极.比较4种电极氧化降解苯、苯甲酸、苯酚、苯胺、硝基苯以及甲基橙染料6种有机污染物的氧化电流效率,结果表明,电极在各种介质中的析氧电位和氧化反应传递系数(β值)是衡量电极能否有效处理有机污染物废水的两个重要指标,其中SnO₂电极的析氧电位最高,PbO电极的b值最大,SnO₂电极的β 值次之.这为研制和筛选高效催化电极提供了理论依据.     

石墨烯三维电极-电Fenton系统降解甲基橙

将三维电极和电Fenton系统结合电催化氧化降解甲基橙废水.制备了Fe₃O₄负载的氧化石墨烯粒子电极GO@Fe₃O₄（GF）和球形凝胶结构SA/GO@Fe₃O₄（SGF）粒子电极,对两种粒子电极进行了表征,探讨了三维电极-电Fenton（3D-EF）系统电催化氧化性能的影响因素,并进行了反应动力学分析,结合Box-Benhnken中心复合响应面设计建立响应面二次多元回归方程模型;采用紫外可见光谱和GC-MS技术研究甲基橙降解过程.结果表明,SGF粒子电极表面形成三维网络状褶皱结构.在初始pH=5,粒子电极投加量3.0g/L,反应时间90min,电流密度30mA/cm²,外加电压7V的反应条件下,SGF粒子电极体系的甲基橙色度和COD去除率分别是98.8%和87.5%,均高于GF粒子电极体系的甲基橙色度去除率87.2%和COD去除率71.2%.响应面模型预测的反应条件和甲基橙色度去除率和实验结果吻合.推测甲基橙降解过程分为3个阶段：断键氧化过程、开环过程和完全氧化过程.     

石墨烯三维电极-电Fenton系统降解甲基橙

将三维电极和电Fenton系统结合电催化氧化降解甲基橙废水.制备了Fe₃O₄负载的氧化石墨烯粒子电极GO@Fe₃O₄（GF）和球形凝胶结构SA/GO@Fe₃O₄（SGF）粒子电极,对两种粒子电极进行了表征,探讨了三维电极-电Fenton（3D-EF）系统电催化氧化性能的影响因素,并进行了反应动力学分析,结合Box-Benhnken中心复合响应面设计建立响应面二次多元回归方程模型;采用紫外可见光谱和GC-MS技术研究甲基橙降解过程.结果表明,SGF粒子电极表面形成三维网络状褶皱结构.在初始pH=5,粒子电极投加量3.0g/L,反应时间90min,电流密度30mA/cm²,外加电压7V的反应条件下,SGF粒子电极体系的甲基橙色度和COD去除率分别是98.8%和87.5%,均高于GF粒子电极体系的甲基橙色度去除率87.2%和COD去除率71.2%.响应面模型预测的反应条件和甲基橙色度去除率和实验结果吻合.推测甲基橙降解过程分为3个阶段：断键氧化过程、开环过程和完全氧化过程.     

金刚石膜电极电化学氧化提高废水可生化性的研究

采用掺硼金刚石膜电极(BDD)电化学氧化的方法提高2-氯苯酚废水的可生化性,与钛基钌铱氧化物电极(DSA)进行对比,研究了该方法的机理.结果表明,BDD电极电化学氧化2.0h后,BOD5/CODCr值达到0.42,有效提高了废水的可生化性,而DSA电极电化学氧化2.0h后,BOD5/CODCr值仅为0.24.机理研究表明,由于BDD电极具有高的析氧电位,可产生大量的羟基自由基(×OH),能够使2-氯苯酚的苯环充分开环,形成草酸、顺丁烯二酸等易生化处理的中间产物,从而使可生化性提高;而DSA电极的析氧电位较低,产生羟基自由基的能力较差,不能有效地提高废水的可生化性.     

Continuous electrochemical oxidation of methyl orange waste water using a three-dimensional electrode reactor

The removal of methyl orange wastewater was experimentally investigated using a three-dimensional electrode reactor with granular activated carbon and titanium filter electrodes arrays. The effects of the electric current, the residence time and the initial dye concentration on the methyl orange removal were evaluated. For the initial concentration of 1150 mg/L, the COD removal was obtained as 90% under the conditions of electric current 2 A, residence time 40 min. The effluent path of the electrochemical cell was optimized, using the anode effluent instead of the top effluent, where the COD removal was increased to 93% and the corresponding energy consumption was decreased from 15.5 to 14.6 kW-hr/kg COD.     

新型二氧化铅电极处理硝基苯废水

采用高压塑片的方法制备了一种PbO₂电极,用X衍射、扫描电镜、火焰原子吸收分光光度法对该电极性能进行了考察,并探讨了该电极降解硝基苯的机理和工艺条件.结果表明,该电极与普通石墨电极相比,COD_Cr去除率更高,电解5 h COD_Cr去除率最高可达65%.由于PbO₂电极具有较高的析氧电位,在阳极极化下,PbO₂电极表面易生成·OH,这是其电解效率高的主要原因.该电极电解硝基苯的最适条件:ρ(硝基苯)为501.5 mg/L,电极间距为3 cm,溶液pH为7.利用该电极处理含磷酸盐和氯离子的硝基苯废水效果尤为突出,但由于阴极的还原作用,电解过程中硝基苯不能被完全氧化.      

The application of iron mesh double layer as anode for the electrochemical treatment of Reactive Black 5 dye

In this work a novel anode configuration consisting of an iron mesh double layer is proposed for the electrochemical treatment of wastewater. The removal of Reactive Black 5 dye(RB5) from synthetic contaminated water was used as a model system. At a constant anode surface area, identical process operating parameters and batch process mode, the iron mesh double layer electrode showed better performance compared to the conventional single layer iron mesh. The double layer electrode was characterized by RB5 and chemical oxygen demand(COD) removal efficiency of 98.2% and 97.7%, respectively, kinetic rate constant of 0.0385/min, diffusion coefficient of 4.9 × 10~(-5)cm~2/sec and electrical energy consumption of 20.53 kWh/kgdye removed. In the continuous flow system, the optimum conditions suggested by Response Surface Methodology(RSM) are: initial solution p H of 6.29,current density of 1.6 m A/cm~2, electrolyte dose of 0.15 g/L and flow rate of 11.47 m L/min which resulted in an RB5 removal efficiency of 81.62%.