化学还原氧化石墨烯修饰PbO2电极及催化降解酸性红G

为了提高Ti/PbO₂电极的稳定性与催化氧化能力,将化学还原氧化石墨烯（RGO）以共沉积的方法修饰于β-PbO₂层.通过扫描电镜（SEM）,X射线衍射仪（XRD）,循环伏安法（CV）,电化学交流阻抗（EIS）,产羟基自由基（·OH）能力,强化寿命等测试方法对电极性能进行表征,并以酸性红G（ARG）为目标降解物,评估PbO₂-RGO电极的催化效果.结果表明,电极经RGO改性后晶型仍为β-PbO₂,析氧过电位由1.60V升至1.83V,膜阻抗由144 Ω/cm²降至16.2 Ω/cm²,强化寿命提升了43.6%.通过ARG降解实验表明,改性后的PbO₂-RGO电极催化性能均有所提高,其中PbO₂-RGO（0.05）电极具有最优的催化能力,120min内对ARG的脱色率可达到98.5%,同时对COD的去除率可达76.89%.     

铟掺杂PbO2电极制备及电催化降解强力霉素

采用电沉积技术制备了铟掺杂PbO₂电极 （In-PbO₂）. 利用扫描电子显微镜 （SEM）、X射线衍射 （XRD）、循环伏安 （CV）、极化曲线 （LSV）、强化寿命试验和荧光光谱分析了铟掺杂对电极物理、电化学性能的影响,并考察了铟掺杂PbO₂电极对强力霉素模拟废水的电催化降解能力.结果表明,与未掺杂PbO₂电极相比, In掺杂后PbO₂电极表面更加平整致密,裂纹数量减少,晶粒明显细化,比表面积增加,产生羟基自由基的能力增强.当掺杂量为2g/L,制备的电极电化学性能最高,析氧电位最高（1.73V）,电极强化寿命从84h提高到148h.电解150min后,强力霉素降解率、TOC去除率、矿化电流效率（MCE）分别为98.2%、30.4%和3.01%,优于未掺杂PbO₂电极（90.1%、26.4 %、2.63%）.     

Ce修饰Ti/PbO2阳极电催化氧化降解苯酚的研究

采用电沉积法制备Ce修饰Ti/PbO2电极,通过动态极化法、循环伏安法、快速电极寿命法对电极性能进行了研究,表明该电极具有较高的析氧电位(2.11 V)和良好的电催化活性,预测电极使用寿命为2.3年.以苯酚为目标降解物,探讨了电极电催化性能,并考察苯酚初始浓度、电流密度、阳极材料、溶液温度、搅拌速度对苯酚降解效果的影响.结果表明最佳工艺参数为:电流密度为0.06 A·cm-2,pH=6.7,电极间距为2 cm,温度20℃,搅拌速度180 r·min-1,采用0.5 mol·L-1的Na2SO4溶液作为支持电解质,5 h后苯酚去除率达到95.5%.     

PbO2/TiO2-NT/Ti电极的制备及电催化性能研究

采用阳极氧化法制备了TiO_2纳米管(TiO_2-NT),研究了阳极氧化时间对TiO_2-NT形貌与结构的影响.结果表明,氧化时间为180 min时,TiO_2-NT排列紧密,管口形状接近圆形,管径为93 nm左右.以TiO_2-NT为底层采用电沉积法制备PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极与传统PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极形貌、结构、电化学性能、使用寿命对比分析结果表明,与PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极相比,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极具有较小的晶粒尺寸、较高的催化氧化活性和较长的使用寿命.     

F-SnO2/GAC粒子电极的制备及其电催化性能

以颗粒活性炭（GAC）为载体,通过溶胶-凝胶法制备了经F^-掺杂改性的F-SnO₂/GAC粒子电极.采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱（EDS）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、循环伏安曲线（CV）对粒子电极进行了表征.并以罗丹明B（RhB）为目标污染物,考察该粒子电极的电催化性能.结果表明：F-SnO₂纳米颗粒均匀分布在GAC的内外表面,且结晶完整;经F^-掺杂改性后的SnO₂活性组分能够增加反应体系中的转变电荷量,提高电催化活性.当RhB质量浓度为300mg/L、初始pH 3、槽电压为9V、处理30min时,在500℃下煅烧2h的10% F-SnO₂/GAC粒子电极对RhB的脱色率和COD去除率达到了97.6%和89.0%.运用电子自旋共振技术（ESR）确定了电催化过程主要是以羟基自由基（·OH）的间接氧化来实现对污染物的去除.     

热处理对SnO2/Ti电化学催化降解p-苯醌的影响

用热分解方法制备了钛基二氧化锡阳极(SnO₂/Ti),对比研究了空气/氧气2种热处理气氛对电极性能的影响.用扫描电镜(SEM)观察了电极表面形貌,对电极表面主要膜元素的化学状态进行了X射线光电子能谱(XPS)分析,对电极在不同溶液的动电位极化行为进行了测试,研究了2种电极在5mA/cm²恒电流状态下对p-苯醌的电解催化去除性能.SEM观察表明,2种电极表面都为典型的泥裂形貌,但在氧气气氛中退火处理的电极具有更大的活性表面积.XPS分析发现,在氧气气氛中退火处理的电极表面Sn3d_5/2、Sb3d_5/2电子的结合能较在空气气氛中退火处理的低0.15eV.动电位极化测试结果与恒电流电解实验结果都表明,在氧气气氛中退火处理的电极对水中p-苯醌具有更好的电化学催化去除性能.在电解进行至溶液完全脱色的情况下,氧气气氛中退火处理的电极对水中TOC的去除率为76.3%,而空气气氛中退火处理的电极对水中TOC的去除率为63.3%.在2种电极条件下,溶液中TOC浓度随电解时间的变化规律均符合指数变化规律.     

Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2电极的制备及降解不同污染物性能研究

采用溶胶凝胶法和电沉积法分别制备了Ti/SnO2-Sb2O5/PbO2电极的中间层和表面活性层,并通过XRD和SEM对电极的中间层和表面活性层进行了相关表征.结果表明,制得的电极表面为β型PbO2,表面形貌均匀致密.同时,采用线性伏安扫描和交流阻抗测试对电极的电化学性能进行了测试.结果表明,电解液中污染物的存在可提高电极的析氧电位,中间层的制备可以有效提高电极的催化性能.另外,通过测定电极对苯酚、靛蓝胭脂红、甲基橙3种不同类型污染物的去除率、COD去除率,研究了该电极对不同类型有机物的降解规律.结果表明,在相同条件下该电极对靛蓝胭脂红的去除速率较高且所需电压最低,降解1 h时靛蓝胭脂红去除率即达100%,甲基橙降解3 h时其COD去除率高达55%.     

Co-BiVO4薄膜电极光电处理Pb/Cu-EDTA研究

采用非晶态配合物法及浸渍提拉法在导电玻璃基底上制备了Co-BiVO4薄膜电极,并采用此电极进行了光电处理重金属络合物研究.通过X射线衍射对电极的晶体结构进行了表征,发现薄膜中Co-BiVO4为单斜晶晶型.Co-BiVO4电极降解Pb-EDTA实验中,在1.5 V、反应时间120 min时,光电催化氧化和电化学作用对Pb-EDTA的降解率分别为75%和65%,Pb的回收率分别为70%与35%;光催化作用基本没有效果.破络合后的Pb2+主要以Pb(II)的形式附着在阳极上.Co-BiVO4电极降解Cu-EDTA实验中,在2.5 V、反应时间120 min时,光电催化氧化与电化学作用对Cu-EDTA的降解率分别为70%与50%,Cu的回收率分别为70%与50%;绝大部分游离态的Cu2+在阴极得电子形成Cu单质.     

钛基二氧化铅电极的制备及其对甲基橙的降解

以电沉积法制备Ti/PbO_2电极,采用SEM、XRD、XPS等检测方法分析了Ti/PbO_2电极表面的形貌、物相及元素化学态,发现电极表面镀层的晶相主要为β-PbO_2,并且PbO_2镀层的底层晶胞致密、大小均匀;活性层晶胞粗糙度较大,比表面积大。通过测定电极在甲基橙溶液中的析氧极化曲线得到其析氧电位在1.8V vs.SCE左右,有较高析氧过电位。并采用该电极作阳极,对10mg/L的甲基橙溶液进行降解。结果表明:在电流密度为36mA/cm~2下处理12min可使甲基橙的去除率接近100%,有较高的电催化活性。     

低温SCR脱硝催化剂过渡金属氧化物改性及硫中毒失活机制研究

以浸渍法制备MnOx-CeOx/ACF催化剂.在110~230℃温度范围内,MnOx-CeOx/ACF催化剂具有较好地低温选择性催化还原脱除NOx的活性.结果表明,该催化剂在150℃和230℃的脱硝效率分别达到80%和90%.加入Fe、Cu和V等过渡金属氧化物对MnOx-CeOx/ACF催化剂进行改性.该类过渡金属氧化物的加入对MnOx-CeOx/ACF的活性具有抑制作用.相比于MnOx-CeOx/ACF以及Cu和V改性的催化剂,Fe改性催化剂在一定时期内具有良好的抗SO2性能.在SO2存在下,Fe改性催化剂在初始6h内其脱硝效率保持在75%以上.X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶转换红外光谱(FTIR)分析结果表明,催化剂失活包括两部分机制,一是形成硫酸铵盐,可粘附在催化剂表面使催化剂失活;另外一个机制是作为活性成分的锰铈等金属氧化物被SO2硫化形成金属硫酸盐.     

二氧化铅的水溶液体系还原研究

分别采用硫酸亚铁和亚硫酸钠对PbO_2进行还原研究,考察了还原剂浓度(过量系数)、反应时间、反应温度等工艺参数对PbO_2还原率的影响。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等分析还原产物的物相和形貌。结果表明:硫酸亚铁为还原剂时,PbO_2的还原率随着还原剂浓度的降低、反应温度的升高而增加,反应时间对PbO_2还原率影响较小。硫酸亚铁还原最佳条件为:硫酸亚铁过量系数为1~1.1,反应时间为60 min,反应温度为90℃,n(H_2SO_4)∶n(PbO_2)为3∶1,二氧化铅还原率最高仅为52.4%;亚硫酸钠作为还原剂时,PbO_2的还原率随着亚硫酸钠过量系数增加和反应温度的提高而增大,反应时间对PbO_2还原率影响较小,当亚硫酸钠过量系数为6.0、反应温度为90℃、反应时间为60 min时,PbO_2还原率可达100%,完全还原后,粉体由近球形演变为短棒状。     

电吸附对卤族阴离子的吸附性能研究

分别以物理法和物理化学法对活性炭电极改性进行电吸附实验。采用BET、SEM和FT-IR对电极结构及表面性质进行表征,不仅考察了不同改性方法的电极对卤族阴离子(Cl-、F-、Br-及I-)的吸附性能。并对活性炭电极吸附过程进行动力学分析。结果表明,活性炭电极经物理改性后对NaCl、NaF、NaBr及NaI的单位吸附量分别为5.86、7.29、6.73、20.81 mg/g;经过物理化学改性后电极对4种盐单位吸附量分别达到7.14、9.1、12.02、17.48 mg/g。经拟合吸附过程均符合伪二级动力学方程。在电吸附过程中,2种改性方法增强了活性炭电极对卤族阴离子(Cl-、F-、Br-及I-)的吸附。     

微波辐照活性炭改性机理研究

利用微波辐照作为改性手段,在450℃、N2气氛下对椰壳基颗粒活性炭进行了改性研究,测定了活性炭改性前后对甲苯的吸附性能.结果表明:微波改性后,单位质量活性炭(1 g)对甲苯的吸附能力由182 mg提高到193 mg;试验中,吸附床层的穿透时间由2.5 h提高至35 h.改性活性炭的表面碱性官能团含量、比表面积、孔容积、...     

Bi_2MoO_6薄膜电极光电催化氧化处理氰化物的研究

本文采用非晶态配合物法及浸渍提拉法在导电玻璃基底上制备了Bi2MoO6薄膜电极,采用此电极在可见光(λ420 nm)照射下进行了光电催化氧化处理氰化物的研究.通过场发射扫描电子显微镜和X射线衍射对电极的晶体结构进行了表征,发现导电玻璃基底上充分而平均地覆盖着黄色的纳米Bi2MoO6颗粒,形成了γ-Bi2MoO6相.在Bi2MoO6电极处理络合态氰化物Cu(CN)2-3实验中,总氰化物的去除率和Cu的回收率大致是随着电压的升高而增大,当电压为2.0 V,反应时间为120 min时,处理效果最好,剩余总氰化物和Cu的含量分别为30%和35%.破络合后的Cu2+一部分以Cu(Ⅱ)形式沉积在阳极上,一部分转化为Cu单质沉积在阴极上.在Bi2MoO6电极处理自由态氰化物NaCN实验中,总氰化物的去除率大致也是随着电压的升高而增大,当电压为2.0 V,反应时间为120 min时,剩余总氰化物含量为5%.     

二氧化硅-聚苯胺-氧化石墨烯复合纳米材料改性水性涂层的制备及防腐蚀性能研究

目的将SiO2-PANI-GO三维复合物添加到水性醇酸涂层中,并对改性涂层防腐蚀性能进行研究。方法将纤维状的PANI和球状SiO2与片状的GO进行复合,通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)对复合物进行材料表征。将纳米复合物作为填料按照1%的质量比添加到水性涂层中,利用电化学阻抗(EIS)研究涂层改性后的防腐蚀性能。结果SEM图像表明,SiO2-PANI-GO复合物为表面复合了纤维状PANI和球状SiO2的片层状GO。FT-IR及XRD证明了SiO2-PANI-GO复合物的成功制备。EIS结果表明,添加了SiO2-PANI-GO三维复合物改性后,水性醇酸涂层的阻抗提高了2个数量级,其中以SiO2与PANI-GO比例为1:4时效果最好。结论水性醇酸涂层中添加SiO2-PANI-GO/WAV三维复合物,可以增加腐蚀介质侵蚀基底的路径,有效提高涂层的防腐性能。     

电化学氧化改性石墨毡电芬顿体系对三氯乙烯的降解研究

三氯乙烯(TCE)是一种常用的有机溶剂,广泛地用于各类工业行业中,因其高密度、难降解和高毒性的特点,容易在地下水中积累,对地下水环境的安全和人类的生存健康造成极大的威胁,需要进行有效处理。采用电化学氧化改性后的石墨毡(GF)作为工作电极,稳定的钛基混合金属氧化物(Ti-MMO)作为对电极,构成有效的GF改性阴极电芬顿体系,通过简单、易操作的交替电极极性,完成GF的电化学氧化改性和电解全过程,并利用改性GF阴极电芬顿体系对TCE进行电化学降解试验,推测了TCE的降解机理。试验结果表明:在改性时,电化学氧化改性GF作阳极,Ti-MMO作阴极,200 mA电流下改性30 min后,改性效果最佳;以H_2O_2产生量为对照,在100 mA电流下最佳改性GF阴极电芬顿体系可产生42.57 mg/L的H_2O_2;改性GF体系电解4 h后,对3.00 mg/LTCE的去除率达89.54%;GF的傅里叶红外变换光谱(FTIR)分析结果显示,GF在改性后表面含氧官能团(OGs)数量显著增加;利用高效液相色谱分析仪测定不同反应体系中羟基自由基(·OH)的生成量显示,改性GF构成的阴极电芬顿体系中·OH的生成量显著提升3倍以上,显著强化了改性GF体系对TCE的降解效果;改性GF体系对TCE进行连续循环降解3个周期后,TCE的去除率下降至65.34%,再次极性反转后,TCE的去除率可以提升至70.68%。     

桉树叶提取液还原石墨烯电极提高微生物燃料电池产电性能的研究

将桉树叶提取液绿色还原氧化石墨烯(G-rGO)电极和微生物还原氧化石墨烯(B-rGO)电极依次作为微生物燃料电池(MFC)阳极,采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对所制备的电极进行表征,并采用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)对比2种电极的电化学性能.结果发现,G-rGO阳极的内阻为243.87Ω,应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为18.77 W·m~(-3)和760 mV,对照组B-rGO电极的内阻为299.11Ω,将其应用于MFC时最大功率密度和最大输出电压分别为13.16 W·m~(-3)和635 mV,对照组未修饰阳极的内阻为375.21Ω,最大功率密度和最大输出电压分别为8.97 W·m~(-3)和480 mV.研究表明,G-rGO电极电阻更小,导电性能更优越.     

等离子改性CNT/TiO2电极吸附去除水中苯酚的研究

利用电感耦合空气等离子体对涂覆法制备的CNT/TiO2复合电极进行射频放电改性处理.复合电极的表面形貌、润湿性及元素成分分别通过扫描电镜(SEM)、接触角测试仪、x射线光电子能谱(XPS)进行了表征.结果表明,改性后有利于苯酚吸附,电极比表面孔隙、亲水性、TiO2及含氧官能团均得以增加;循环伏安测试(CV)表明改性后电极比电容提高54%;改性后复合电极对苯酚的吸附量较改性前提高了45%.且等离子改性CNT/TiO2电极对苯酚的去除量随电压、苯酚初始浓度的增加而增加,吸附过程符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir等温吸附模型.     

采用移动电极法提高机械脱水污泥电动脱水能效的试验研究

采用一种能移动阳极的电动脱水模型试验装置,对机械脱水污泥开展了固定间距电极和移动电极的电动脱水试验,比较分析了这2种方法的脱水效果及对应的能耗.试验结果表明:固定间距电极法脱水处理过程中,阳极附近已脱水污泥的阻抗增加,消耗的电压和电能上升;而后面未脱水污泥分得的电压下降,导致其脱水效果从阳极至阴极衰减.移动电极法通过移动阳极逐步越过已脱水污泥部分,将电压作用在未脱水的污泥,避免了电能消耗在高阻抗的脱水污泥,显著提高了能效,脱水过程中电渗流量稳定,脱水效果均匀.采用移动电极法进行脱水处理时能耗随加载电压梯度的增加而上升,随试样长度的缩短而降低.当采用8 V·cm-1电压梯度的移动电极处理5 cm长度的污泥时,污泥含水率可由初始的82.1％降至62.2％,所需要的能耗约为89.8 kW·h·m-3.     

微生物还原石墨烯修饰碳毡电极的电化学特征

本文探讨了腐败希瓦氏菌（Shewanellaputrefaciens ATCC 8071）与生物呼吸驱动下自组装3D-br-GO修饰碳毡电极之间相互作用的电化学特性,并且进一步探究了施加+0.1V（vs.Ag/AgCl）电势于生物电极对其相互作用的影响.X射线衍射检测表明GO在微生物呼吸驱动下生成了还原态氧化石墨烯（br-GO）.扫描电镜图像显示GO修饰电极表面有大量的br-GO包裹细菌的复合结构,说明br-GO对微生物具有较好的生物相容性,且由微生物呼吸驱动得到的三维br-GO自组装地修饰到生物电极上增加了其比表面积和细菌负载量.通过生物膜生长过程中的产电监测、循环伏安法测试,结果表明GO的修饰有利于细菌附着于电极形成活性生物膜,促进了微生物与电极之间的电子转移.而施加+0.1V（vs.Ag/AgCl）电势于GO修饰的电极,结果显示电极上仅有少量的细菌负载,没有形成活性生物膜,微生物与电极之间的电子转移行为明显减少,表明施加+0.1V（vs.Ag/AgCl）电势可能对电极上微生物呼吸生长有抑制作用.