不同水分管理方式下水稻生长季N2O排放量估算:模型建立

我国水稻生产中往往采用多种水分管理方式,如持续淹水、淹水-烤田-淹水和淹水-烤田-淹水-湿润灌溉等. 水分管理方式的不同会引起水稻生长季N₂O排放的显著变化. 本研究收集和整理了2005年以前17篇国内外文献报道的有关我国稻田N₂O季节排放通量的71组田间原位测定资料,每组资料包括稻田氮肥施用的种类和施用量、水分管理方式、N₂O季节排放量等数据,旨在建立不同水分管理方式下水稻生长季N₂O直接排放量的估算模型. 分析结果表明,持续淹水稻田N₂O季节排放量与施氮量无明显相关关系,在淹水-烤田-淹水和淹水-烤田-淹水-湿润灌溉的水分管理方式下,两者呈极显著线性正相关关系. 持续淹水稻田N₂O季节排放总量相当于施氮量的0.02%. 基于普通最小二乘法（OLS）分析技术建立的线性回归模型估算结果表明,淹水-烤田-淹水的水分管理方式下稻田肥料氮的N₂O排放系数为0.42%,但N₂O季节背景排放量不显著. 在淹水-烤田-淹水-湿润灌溉的水分管理方式下,水稻生长季肥料N的N₂O排放系数和N₂O-N背景排放量分别为0.73%和0.79 kg·hm^-2. 残差分析和效能分析显示模型具有较好的适切性. 综合3种水分管理方式,我国稻田水稻生长季N的N₂O排放系数和N₂O-N背景排放量平均分别为0.54%和0.43 kg·hm^-2. 相对于旱作农田而言,水稻生长季肥料N的N₂O排放系数较低,意味着水稻生产较旱地作物可能更有利于减缓我国农业N₂O排放. 本研究建立的模型可以用于我国稻田水稻生长季N₂O直接排放量的估算.     

地膜覆盖对菜地垄沟CH4和N2O排放的影响

为了探讨地膜覆盖对菜地垄沟温室气体CH₄和N₂O排放的影响,以位于西南大学农业部重庆紫色土生态环境重点野外科学观测试验站内辣椒-萝卜轮作菜地为研究对象,采用静态暗箱/气相色谱法,进行为期1 a的田间原位观测.本试验设置常规和覆膜两种处理方式,研究地膜覆盖对菜地垄沟中CH₄和N₂O排放的影响.结果表明,地膜覆盖能极显著提高土壤全年pH（P<0.01）,显著提高全年的地表温度和地下5 cm温度（P<0.05）,显著提高萝卜季土壤含水率（P<0.05）.不论是辣椒季还是萝卜季,覆膜显著降低了垄的CH₄排放（P<0.05）,辣椒季垄的CH₄平均排放通量常规和覆膜处理分别为0.110 mg·（m²·h）^-1和0.028 mg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为0.011 mg·（m²·h）^-1和-0.019 mg·（m²·h）^-1,但覆膜对沟的CH₄排放没有显著影响（P>0.05）,辣椒季常规和覆膜处理分别为0.058 mg·（m²·h）^-1和0.057 mg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为0.083 mg·（m²·h）^-1和0.092 mg·（m²·h）^-1,对比垄和沟,除了辣椒季常规处理下垄CH₄排放量显著高于沟,其它均为沟显著高于垄,这与西南地区较高的降雨量下沟内较稳定的缺氧环境有关.覆膜处理对N₂O没有显著影响,辣椒季垄N₂O的平均排放通量常规和覆膜处理下分别为65.41 μg·（m²·h）^-1和68.39 μg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为78.43 μg·（m²·h）^-1和66.19 μg·（m²·h）^-1,辣椒季沟N₂O的平均排放通量分别为19.82 μg·（m²·h）^-1和22.85 μg·（m²·h）^-1,萝卜季分别为35.80 μg·（m²·h）^-1和40.00 μg·（m²·h）^-1,均无显著差异（P>0.05）,对比垄和沟,垄N₂O的排放量显著高于沟,N₂O主要由垄向大气排放.CH₄排放通量与地表及地下5 cm温度呈显著正相关,N₂O的排放通量仅与碱解氮和铵态氮含量呈显著正相关.     

城市草坪温室气体排放特征及影响因素

草坪作为城市绿地的重要组成部分，其温室气体的吸收或排放不容忽视.然而当前对亚热带城市草坪温室气体通量的研究相对匮乏.采用静态箱-气相色谱法，对杭州市城区典型城市草坪的多种温室气体（CO₂、CH₄、N₂O和CO）地气交换通量进行了连续观测研究.结果表明，城市草坪的温室气体月平均通量变化明显，而其日变化特征并不明显.城市草地和土壤（无植被生长的裸土）是大气N₂O的源，平均通量分别为（0.66±0.17）μg·（m²·min）^-1和（0.58±0.20）μg·（m²·min）^-1；是CH₄和CO的汇，其中CH₄平均通量分别为（-0.21±0.078）μg·（m²·min）^-1和（-0.26±0.10）μg·（m²·min）^-1，CO分别为（-6.36±1.28）μg·（m²·min）^-1和（-6.55±1.69）μg·（m²·min）^-1.城市草地和土壤CO₂平均通量分别为（5.28±0.75） mg·（m²·min）^-1和（4.83±0.91） mg·（m²·min）^-1.基于相关性分析研究发现，草地和土壤的CO₂和N₂O通量均与降水量呈显著的负相关，而CH₄和CO通量与降水量呈显著的正相关；除草地CH₄通量与土壤温度无显著相关、草地N₂O通量与土壤温度呈显著负相关外，其余各温室气体通量与土壤温度均呈显著正相关.另外，城市草坪的草地和土壤CO₂（R²为0.371和0.314）和N₂O （R²为0.371和0.284）通量季节变化受降水量的影响要大于其它温室气体，而土壤温度对CO通量的影响（R²为0.290和0.234）要显著于其它温室气体.     

温度和基质浓度对厌氧氨氧化工艺中N2O释放的影响

污水生物脱氮工艺中通常会释放温室气体N₂O,厌氧氨氧化工艺作为新型生物脱氮工艺,其N₂O的释放规律及机制值得深入研究.本文利用厌氧氨氧化序批试验,研究了不同温度和基质浓度对厌氧氨氧化工艺中N₂O释放的影响,并探讨了N₂O释放的微生物机制.结果表明,厌氧氨氧化工艺中进水基质浓度的增加会促进N₂O释放,在35℃条件下,当进水亚硝氮从40 mg ·L^-1增加至60 mg ·L^-1和120 mg ·L^-1时,N₂O最高积累浓度从0.5 mg ·L^-1增加至1.5 mg ·L^-1和2.4 mg ·L^-1,分别占总氮去除量的0.85%、1.43%和1.11%.温度降低对厌氧氨氧化活性抑制作用明显,15℃下的比厌氧氨氧化活性仅为30℃时的6%.温度降低导致厌氧氨氧化工艺中N₂O的释放减少,温度降低时反硝化速率的降低是导致N₂O产生速率降低、N₂O积累减少的主要原因.厌氧氨氧化工艺微生物群落中存在丰富的异养反硝化菌,工艺中N₂O积累主要是反硝化菌产生和消耗N₂O的结果.     

中国江河氧化亚氮的排放及其影响因素

氧化亚氮（N₂O）是一种在大气中存留时间很长的强效温室气体,并被认为是21世纪破坏臭氧层的重要物质之一,气候预测需要对自然与人为排放的包括N₂O在内的温室气体进行全面准确地估算.内陆水体是N₂O的重要排放源,由于人为氮输入的增加,江河N₂O的排放量可能逐年升高.本研究总结了江河N₂O排放速率的研究方法,重点汇总了中国各气候带十大流域江河N₂O的溶存浓度和水气界面交换通量,并与世界其他河流进行比较.结果表明我国江河溶存N₂O浓度为0.3~1591 nmol·L^-1,N₂O释放通量为-12.2~2262.1 μmol·m^-2·d^-1,总体与世界其他江河的范围值具有可比性.在此基础上,进一步分析了江河N₂O的产生和释放机理,探讨了水中溶解性无机氮、溶解氧、有机碳以及水文、地形地貌与气象条件等对江河N₂O产生和释放的影响,并讨论了变化环境下江河N₂O的排放特征.     

不同水分管理方式下水稻生长季N2O排放量估算：模型验证和输入参数检验

利用2005～2007年我国稻田N₂O排放通量的田间原位测定资料和国际上其它地区稻田N₂O报道结果,对作者建立的不同水分管理方式下水稻生长季N₂O排放估算模型进行了验证. 结果表明,持续淹水稻田N₂O排放的拟合结果与其他地区淹水稻田N₂O通量值相一致. 淹水-烤田-淹水的水分管理方式下,稻田N₂O排放的拟合值接近于国际上同类研究结果. 淹水-烤田-淹水-湿润灌溉的水分管理方式下,稻田N₂O排放的估算模型对田间原位测定资料有很好的适切性. 为了检验模型输入参数的可信度,将本研究建立的有关我国水稻生产的相关资料数据库与以往研究报道结果进行了比较,结果表明,两者具有高度的一致性. 数据库资料表明,在20世纪50～70年代间,持续淹水稻田占20%～25%,大约75%～80%的稻田采用淹水-烤田-淹水的水分管理方式. 在20世纪80～90年代间,采用持续淹水,淹水-烤田-淹水和淹水-烤田-淹水-湿润灌溉水分管理方式的稻田分别约占12%～16%、 77%和7%～12%. 20世纪50年代水稻生长季平均每季总施氮量为87.49 kg·hm^-2,而90年代平均为224.64 kg·hm^-2. 其中,化学氮肥的施用量从20世纪50年代的37.4 kg·hm^-2增加到了90年代的198.8 kg·hm^-2,分别占水稻生长季氮输入总量的43%和88%. 在20世纪50～70年代间有机氮的输入量相对比较稳定,平均变幅在45.2～48.2 kg·hm^-2之间,随后逐步降低,有机肥料氮占氮输入总量的比例从20世纪50年代的52%降低到了90年代的9%. 作物残体N输入量从20世纪50年代的4.9 kg·hm^-2增加到了80年代的6.3 kg·hm^-2. 20世纪50～70年代水稻生长季氮肥施用量具明显的空间变异性,而80～90年代间其空间变异较小. 模型验证和输入参数检验的结果表明,该模型能较好地模拟我国不同水分管理方式下的稻田N₂O直接排放量.     

对比研究生物炭和秸秆对麦玉轮作系统N2O排放的影响

基于华北集约化农田麦玉轮作系统,对比研究了添加生物炭和秸秆还田对整个轮作周期土壤N₂O排放的影响,为农田土壤N₂O减排和秸秆的资源化利用提供理论依据.试验共设4个处理：①对照（CK）;②生物炭9.0 t·（hm²·a）^-1（C）;③秸秆全量还田（SR）;④在全量秸秆还田的基础上添加生物炭9.0 t·（hm²·a）^-1（C+SR）.结果表明,小麦季,C处理土壤N₂O排放略有降低但差异不显著,SR和C+SR处理促进了土壤N₂O的排放（47.4%和71.8%）;玉米季,C处理降低了土壤N₂O的排放（29.8%）,SR和C+SR处理促进了土壤N₂O的排放（13.4%和35.8%）;小麦季,土壤含水量、NH₄⁺-N和MBN含量是影响土壤N₂O排放的主要环境因子;玉米季,NO₃^--N、NH₄⁺-N和MBC含量是影响土壤N₂O排放的主要环境因子.因此,生物炭对农田N₂O具有巨大的减排潜力,而秸秆直接还田不利于减少N₂O排放,并且在秸秆还田基础上添加生物炭并不能改善这种影响,今后应加强对秸秆腐熟还田技术的研究.     

氮肥分施次数及硝化抑制剂对盆栽玉米N2O排放的影响

合理施氮是获得较高目标产量和降低因氮环境污染的重要策略.通过盆栽试验研究等氮量下不同分施次数对玉米产量及土壤N₂O排放的影响,并探讨氮转化功能基因丰度与N₂O排放的关系.本试验设空白（CK,不施尿素）、一次性施氮（S1,将0.5g·kg^-1尿素一次性施入土壤+硝化抑制剂）、二次分施（S2,将0.5g·kg^-1尿素分40%和60%两次施入土壤）和三次分施（S3,将0.5g·kg^-1尿素分20%、40%和40% 3次施入土壤）.结果表明：①施氮促进土壤酸化,氮分施次数造成土壤酸化程度的显著差异,氮分施次数越多,土壤酸化越强.施氮显著提高鲜食玉米果穗产量及茎秆生物量,但氮肥分施次数对土壤pH影响的差异可能会导致植物对氮的吸收利用程度也存在着差异.S3处理显著降低土壤pH的同时,也降低了植物氮吸收累积量和氮素利用效率,也造成了高的N₂O累积排放量.与S3处理相比,S1和S2处理分别增产了40.21%和42.55%,其N₂O累积排放量也分别显著降低了79.4%和20.9%.② N₂O排放与AOB和nirK基因丰度呈显著正相关关系,AOB和nirK是N₂O排放的主要贡献者.S1处理显著降低了AOB和nirK基因丰度,降低N₂O排放,S2和S3处理施肥后显著增加了nirK和nirS基因丰度,降低了nosZ基因丰度,促进了N₂O的排放.氮分施次数影响氮转化过程的功能基因,从而影响N₂O排放.由此可见,尿素配合DCD一次性施入不仅能保证玉米产量,提高氮素利用效率,还能降低温室气体排放,可作为海南地区鲜食玉米种植过程推荐的施肥模式.     

太湖地区湖水与河水中溶解N2O及其排放

水体是N₂O排放的重要来源.2000-09～2001-09,每月2次采样(重复3次)连续监测太湖地区太湖和大运河水体N₂O排放通量和水中溶解的N₂O浓度,还同时监测不同深度水样中的N₂O浓度.结果表明,太湖N₂O-N的年均排放通量为3.53 μg/(m²·h),而大运河已高达122.5,μg/(m²·h).太湖湖水中溶解N₂O-N浓度为0.36μg/L,大运河河水中浓度高达11.31μg/L,浅水型水体是N2O排放的源.结果还表明,不同深度水中N2O浓度差异不明显,而时间差异显著.水面N2O的排放通量和水中溶解的N2O浓度呈显著正相关关系,二者又都与水温呈显著正相关. .     

太湖氧化亚氮(N2O)排放特征及潜在驱动因素

氧化亚氮（N₂O）是《京都议定书》规定的6种温室气体之一,其百年增温趋势是CO₂的298倍,大气N₂O浓度在持续快速增长中.浅水湖泊是大气N₂O的重要来源,为探讨富营养湖泊太湖N₂O排放的时空变化及潜在驱动因素,于2月（冬）和8月（夏）不同季节下在太湖进行野外观测,采用扩散系数-顶空瓶法观测表层水体N₂O浓度［c（N₂O）］和排放通量［F（N₂O）］,并讨论分析N₂O排放的潜在驱动因素.由于溶解性有机物（DOM）光谱是溶解性有机碳（DOC）及溶解性有机氮（DON）来源组成的有效示踪指标,其迁移转化过程亦会释放大量无机氮,改变水体氧化还原电位,因而也能影响N₂O排放.结果表明,太湖表层水体N₂O的浓度和排放通量表现出的时间变化及空间变化强烈受到季节（水温）差异和营养水平的共同影响,其表层水体c（ČN₂O）均值为（19.7±2.7） nmol·L^-1,F（N₂O）均值为（41.1±1.8）μmol·（m²·d）^-1,两者均表现为夏季高于冬季（t-test,P<0.01）;DOM和DOC等有机质的输入累积能够提高水体N₂O的产生和排放潜力,其中N₂O排放通量与水体类腐殖质组分C1显著正相关,表征陆源输入的荧光峰积分比值I_C ：I_T及芳香性指标S_275-295都表明西北入湖河口区积累了大量陆源类腐殖酸,其转化降解对N₂O的产生及排放有较大的贡献.结果显示水温、DOM组成来源和营养水平等均是影响太湖水体N₂O排放的重要因素.长期连续观测能更好地全面评估各种因素对水体N₂O产生及排放的影响并科学合理地制定减排方案.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.