北京冬、夏季颗粒物及其离子成分质量浓度谱分布

为认识北京大气颗粒物的重要特性之一的粒径谱分布,利用多级撞击式颗粒物采样器MOUDI对北京城区夏季和冬季大气颗粒物进行了4次为期1周的采样,采样时间分别是2001-07、2002-03、2002-07和2003-01.通过分析获得了颗粒物及其离子成分的质量浓度谱分布;发现北京城区颗粒物中细粒子占PM₁₀的40%～60%,已经成为PM₁₀的主要组成部分;但是细粒子和粗粒子的质量浓度与PM₁₀都有很强的相关性(R²>80%),仍然可以通过控制粗粒子的浓度来降低PM₁₀的浓度;在细粒子浓度高于70μg·m^-3时,硫酸盐、硝酸盐和铵盐在细粒子中所占比例之和大于70%,是颗粒物浓度升高的主要因素;并且观测到颗粒物的质量粒径谱分布在积聚模态存在2个亚模态以及积聚模态出现在1.0～1.8μm的粒径段的谱分布;对于积聚模态峰值出现在1.0～1.8μm粒径段的原因,进行了初步分析.     

不同燃烧过程颗粒物粒径排放特征

采用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)和稀释采样系统研究重庆市工业源、交通源、生物质燃烧以及餐饮业油烟等各类燃烧过程的颗粒物排放特征.结果表明:燃煤锅炉以及各类柴油交通源颗粒物数浓度峰值都表现出单峰型的变化特征,峰值主要出现在0.20~0.48μm之间;生物质燃烧和餐饮业油烟颗粒物的数浓度都呈现出双峰型的变化趋势,分别出现在核模态(0.02~0.07μm)和积聚态(0.2μm);水泥窑炉的数浓度也出现双峰型变化特征,分别出现在积聚态(0.12μm)以及接近粗颗粒物态的1.23~1.96μm粒径范围处.各污染源颗粒物质量浓度峰值主要出现在粗粒径态,交通源排放的颗粒物质量浓度相对较高.各类污染源数浓度分布主要集中在积聚模态,粗颗粒态的数浓度累计贡献都不到1%;质量浓度主要分布在粗颗粒态,核模态的质量浓度贡献都小于0.1%.     

兰州市夏秋季颗粒物谱分布特征研究

采用APS-3321空气动力学粒径谱仪对兰州市2010年8～10月0.5～20μm大气颗粒物浓度及其谱分布进行了实时监测,并通过聚类分析方法结合气象观测数据对体积浓度谱特征及其影响因素进行了分析.以阐明兰州市夏秋季不同粒径段颗粒物浓度水平和粒谱分布特征及其成因.结果表明,0.5～20μm大气颗粒物小时平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(108.1±92.2)个.cm-3、(282.9±267.9)μm2.cm-3和(92.2±127.3)μm3.cm-3,细粒子(0.5～2.5μm)分别占0.5～20μm大气颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的98.7%、73.8%和52.9%.观测期间数浓度谱呈单峰分布,峰值出现在积聚模态,表面积浓度谱和体积浓度谱呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.颗粒物体积浓度谱主要有7类代表不同源和气象条件影响的分布型.受浮尘天气和局地扬尘影响的颗粒物体积谱分布在粗模态有明显的峰,而受机动车直接燃烧排放和二次扬尘影响的颗粒物体积谱分布呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子的粒径分布特征

为了解大气颗粒物中水溶性离子的来源及环境效应,利用安德森采样器连续采集青岛近海2008年1~12月大气颗粒物分级样品,用离子色谱法分析其中主要的水溶性离子,并讨论其粒径分布特征.结果表明, NH4+、K+、Cl-、NO3-、PO43-、SO42-主要存在于粒径小于2.1μm的细粒子中,Na+、Mg2+、Ca2+、F-则主要存在于粒径大于2.1μm的粗粒子中.各离子的粒径分布存在明显的季节变化.NH4+、K+和SO42-四季均主要分布于细粒子中,而Mg2+和Ca2+则主要分布在粗粒子中,两者均在3.3~4.7μm出现峰值;Na+在春、夏、秋3个季节主要存在于粗粒子中,集中分布在3.3~7.0μm粒径范围内,而在冬季则集中分布于0.43~1.1μm且细粒子含量高于粗粒子;春季Cl-在粗粒子中分布较多,尤以2.1~3.3μm范围内的最为突出,而其他3个季节均是细粒子比例明显偏高;NO3-春、夏两季在粗、细粒子中的含量各占50%,秋、冬季节均为细粒子占多数;PO43-夏季只出现在0.65~1.1μm以及>11μm的粒径范围内,粗粒子占95%,其他3个季节则是细粒子含量较高;春季F-在3.3~4.7μm出现峰值,夏季各粒径均未检出,而秋、冬两季粗、细粒子各占50%.K+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-和PO43-受供暖期燃煤取暖的影响较大.K+和NH4+在供暖期和非供暖期峰值均出现在0.43~0.65μm粒径范围;F-供暖期在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段出现峰值;供暖期Cl-的峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期,则出现在2.1~3.3μm的粗粒径段;SO42-和NO3-在供暖期和非供暖期的峰值均出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段;供暖期PO43-的最大峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期其最大峰值出现在3.3~4.7μm粒径段.     

青岛大气气溶胶中无机氮组分的粒径分布特征

2005年7月～2006年8月对青岛大气气溶胶进行为期1a的连续观测,分析了气溶胶颗粒以及气溶胶中无机氮组分(NO2-N、NH4-N、NO3-N)的粒径分布。结果表明:颗粒物随粒径分布全年呈现明显的双峰分布,最高峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,次峰值出现于3.3～4.7μm的粗模态,春季三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显。NO3-N的分布略微复杂,夏、春季节与颗粒物类似呈现双峰分布,在粗粒态和细粒态上各出现峰值,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态;NO2-N性质不稳定,无明显的季节变化规律,但其全年平均却表现出一定的规律,呈现多模态分布;NH4-N的粒径分布的峰值均呈现单峰分布,峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,无明显的季节变化。另外研究发现,春季沙尘天气和夏季海盐组分都对青岛大气气溶胶颗粒物及其中无机氮组分的粒径分布均有一定影响。     

广州城区大气细颗粒物粒谱分布特征分析

2008年10~11月,利用大气细粒子谱分析仪(FPM-I型)对广州城区5nm~10μm大气细粒子谱进行长期连续在线测量.同时,利用大气能见度仪、黑碳分析仪、气象参数仪获取了观测点的大气能见度、黑碳质量浓度和气象参数信息. 颗粒物谱型分析结果表明:整个观测期内,颗粒物数浓度谱、表面积谱及体积谱均呈双峰结构. 广州地区核模态(5~20nm)、爱根核模态(20~100nm)和积聚模态(0.1~1μm)粒子日平均浓度变化范围分别为1400~4300个/cm3、5000~12300个/cm3和1600~2600个/cm3.晴天和灰霾天气下颗粒物数浓度、黑碳浓度及大气能见度对比分析结果表明:广州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态粒子浓度的影响较小,与积聚模态粒子浓度呈负相关关系;黑碳质量浓度峰值的出现位置与爱根核模态粒子浓度峰值位置相一致,表明爱根核模态粒子对黑碳浓度的贡献不能忽略.     

保定大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布

为研究保定市大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2010年8月—2011年8月利用Andersen分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析其中的离子组成. 结果表明,细粒子(PM_2.1)中主要水溶性无机离子为SO₄2-、NO₃-和NH₄+,三者质量浓度平均值分别为23.18、21.99和11.44μg/m3;粗粒子(PM>2.1)中主要水溶性无机离子为NO₃-、Ca2+和SO₄2-,三者质量浓度平均值分别为10.60、10.39和10.14μg/m3. 细粒子中ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(NH₄+)、ρ(Cl-)和ρ(K+)的季节性变化相似,均为冬季>秋季>夏季>春季;粗粒子中ρ(NH₄+)、ρ(K+)和ρ(NO₃-)呈现出与细粒子不同的季节性变化趋势,ρ(NH₄+)和ρ(K+)均为冬季>夏季>秋季>春季,而ρ(NO₃-)则为夏季>秋季>冬季>春季. 粗、细粒子中ρ(Ca2+)和 ρ(Mg2+)的季节性变化特征相似,均为冬季最高、夏季最低. ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(Na+)和ρ(K+)均呈双峰分布,分别在＞0.43~1.1μm和＞4.7~5.8μm出现峰值; ρ(NH₄+)和ρ(Cl-)呈细模态单峰分布,在＞0.43~1.1μm出现峰值; ρ(Mg2+)和 ρ(Ca2+)呈粗模态单峰分布,在＞4.7~5.8μm出现峰值. 二次源和生物质燃烧是细粒子的主要来源,扬尘对粗粒子影响较大.      

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

济南市秋季大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布研究

为了解济南市大气颗粒物的粒径分布特征,于2009年10月利用多级撞击式颗粒物采样器(MOUDI)进行了大气颗粒物采集,采用离子色谱仪分析了其中水溶性离子浓度.结果表明,SO42-、NO3-、NH4+和Ca2+是主要的水溶性离子,浓度总和约占总水溶性离子浓度的92%.SO42-、NO3-、NH4+、K+和Cl-浓度随时间变化较为显著,浓度变化主要原因是受风速以及气流来源方向的影响.SO42-和NH4+主要集中在细粒子中,其浓度呈单模态分布,随着颗粒物中含量的升高其峰值从0.32~0.56 μm粒径段逐渐移动到1~1.8 μm粒径段.NO3-浓度呈双峰分布,细粒子中的NO3-随着浓度的升高峰值从0.56~1μm粒径段移动到1~1.8μm粒径段,粗粒子中的峰值出现在3.2~5.6μm粒径段. NH4+可以完全中和细粒子中的SO42-和NO3-,在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.     

青岛采暖期不同天气状况下大气颗粒态无机氮分布研究

于2007-10～2008-04采集了青岛近海采暖前及采暖期内大气气溶胶样品,并运用离子色谱法(IC)分析了颗粒物中的无机氮组分.结果表明,采暖期内青岛颗粒物和无机氮的浓度都有明显增加,采暖期颗粒物质量浓度为137.41μg/m3,比采暖前增加了82.2%;NO3--N和NH4+-N浓度分别由采暖前的2.48μg/m3和6.95μg/m3增加到采暖期的4.43μg/m3和10.28μg/m3.天气过程对于青岛颗粒物浓度和无机氮离子浓度均有较大影响.采暖期晴天颗粒物浓度均值为181.34μg/m3,较采暖前增加32.0%,主要源于二次气溶胶的NH4+-N和NO3--N浓度分别为5.56μg/m3和1.86μg/m3,低于采暖前.雾天因为低温高湿和污染物的循环积累,样品中颗粒物、NH4+-N和NO3--N平均浓度比采暖前浓度增加了1～2倍.大风降温天气下颗粒物浓度及无机氮组分浓度均有所降低.采暖期烟尘和飞灰的排放明显影响青岛大气颗粒物和无机氮的粒径分布,特别是细粒子部分.青岛近海颗粒物及NO3--N质量浓度呈现双峰分布,采暖前峰值出现在0.43～0.65μm与3.3～4.7μm的范围内,采暖期积聚模态峰值移至0.65～1.1μm范围内.NH4+-N粒径分布均呈现明显的单峰分布,峰值出现在积聚模态.     

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

黄棕壤中不同粒径组分的提取分级与表征

以去离子水为分散剂,采用连续分级法,结合使用筛分、沉降、离心及错流超滤(CFF)等技术,将60目黄棕壤提取分级为细砂粒(50~250μm)、粉粒(5~50μm)、粗黏粒(1~5μm)、细黏粒(0.1~1μm)、纳米微粒(<0.1μm)5个组分;采用激光粒度仪、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等方法对分级结果进行了表征.激光衍射粒度分析所测得各组分实际粒径分布结果与划定的粒径分级范围均很好吻合,表明按上述方法对土壤颗粒进行分级是有效、可行的.TEM观察到的纳米粒级成分呈规则球形,绝大部分颗粒粒径在20~40nm之间,有少部分大颗粒团聚体存在.     

添加剂对柴油机燃用乙醇柴油时排放颗粒特性的影响

为研究十六烷值改进剂和消烟剂对柴油机燃用乙醇柴油时颗粒排放特性的影响,在乙醇柴油中加入0.1%(以w计)、0.3%和0.5%的十六烷值改进剂或消烟剂,并在YZ4DB3柴油机上分别对这些燃料的排气烟度、颗粒比排放和粒径分布等进行研究. 结果表明:含添加剂的乙醇柴油颗粒物排放远低于0#柴油,降幅在50%以上;与0#柴油相比,添加0.3%十六烷值改进剂的乙醇柴油降低颗粒排放效果较显著,降幅高达64.2%,而添加0.1%消烟剂的乙醇柴油颗粒物排放降幅更高达84.0%,表明消烟剂的降颗粒效果更加显著. 柴油机燃用柴油时,排放颗粒的粒径呈双峰分布,峰值分别在0.56和0.18μm左右;但燃用含添加剂的乙醇柴油时,排放颗粒的粒径则呈单峰分布,其峰值均在>0.56~1.00μm粒径范围内. 柴油机燃用含添加剂的乙醇柴油后,0.18~0.32μm粒径范围内的排放颗粒显著减少,但在>0.32~1.00μm粒径范围内增加;同时,排放颗粒物中的积聚模态颗粒占排放颗粒总质量的比例降低,而粗粒子模态颗粒的所占比例相应增加. 排气烟度与积聚模态颗粒质量分布密切相关. 研究结果表明,柴油添加剂能够显著改善柴油机颗粒物排放特性,有利于改善大气质量.      

新疆部分城市可吸入颗粒物的浓度及粒径分布

采用TH-β10大气颗粒物浓度监测仪,从2011年4-5月在乌鲁木齐、奎屯、阿克苏、库尔勒、喀什、和田市环境监测站采集大气可吸入颗粒物PM2.5、PM5和PM10样品,分析了不同采样点大气颗粒物的质量浓度变化范围及与TSP的相应比值。结果表明,不论是PM2.5、PM5还是PM10,阿克苏市可吸入颗粒物的质量浓度变化幅度较大,其次是库尔勒市,其余采样点在采样期间的浓度变化幅度不大,并且库尔勒、喀什、奎屯、阿克苏四个城市PM5/TSP和PM2.5/TSP的比例大,除喀什、阿克苏的PM10/TSP的比例接近于1之外,其余可吸入颗粒物的浓度均小于TSP;采用显微镜观测成像技术结合血球计数板方法,利用粒径分布函数分析对六个城市的PM10和5个城市的PM2.5颗粒物在不同粒径的分布进行了分析。结果表明,对于PM10而言,阿克苏在dp<0.5的粒径范围内分布函数高达79%、喀什在dp=0.5~0.6μm之间为44%、和田则在dp=1.2~2.2μm出现20%的最大粒径分布函数。就PM2.5而言,库尔勒在dp<0.5、dp=0.5~0.6、0.6~1.2μm区间内的分布函数均为最大值,其值分为79%、50%、50%,可以说明在采样期间,库尔勒市区的颗粒物在粒径小于1.2μm出现的几率更大些,即颗粒物以积聚模态为主。     

石家庄地区大气细粒子增长特征初步研究

为研究石家庄地区大气细粒子的微物理特征,2010年5月在石家庄市气象局观测站,对大气颗粒物、NOx和SO2进行了外场观测.结果表明:石家庄地区粒径小于1.0μm的大气颗粒物中,0.01~0.1μm粒径范围的粒子所占比例高达89.3%,大气细粒子污染较为严重.0.01~0.02μm和0.02~0.1μm粒径范围的颗粒物具有大致相似的变化规律,且与0.1~1.0μm粒径范围的粒子数浓度变化趋势明显不同.通过对典型粒子增长事件的研究发现,0.01~0.02μm的粒子数浓度在上午8:00左右会急剧升高,并达到全天的最大值.其后,0.01~0.02μm的颗粒物粒径会不断增长,由于增长消耗,其数浓度会迅速下降,使得0.02~0.04μm的粒子数浓度在上午12:00前会迅速升高.通过对气象要素和污染气体的分析,发现在相对湿度较低、风速风向变化不大,太阳辐射增加的情况下,SO2气相成核参与颗粒物增长的可能性较大.     

学校食堂、烤肉店PM2.5的微观形貌及粒度分布

使用带能谱的高分辨率场发射扫描电镜(FESEM)和图像分析技术对食堂和烤肉店PM_2.5(细颗粒物)进行微观形貌观察,研究其数量-粒度分布、体积-粒度分布特征. 结果表明:从微观形貌看,PM_2.5主要有矿物颗粒、烟尘集合体、球形颗粒、其他颗粒(生物质、食盐、纤维)4种,其中矿物颗粒有不规则和规则2种形态. 烤肉店的PM_2.5可观察到形成链状的烟尘集合体,而食堂的可观察到更细颗粒组成的链状烟尘集合体.食堂矿物颗粒分别占颗粒物总数和总体积的69.23%、80.13%;数量-粒度分布呈双峰,主要分布在0.2~0.4μm范围内,小于0.5μm的矿物颗粒占颗粒物总数的58.90%;体积-粒度分布呈单峰,集中在在1~2.5μm.烤肉店矿物颗粒和其他颗粒分别占颗粒物总数的45.67%、44.86%;数量-粒度分布主要集中在0.2~0.4μm,小于0.5μm的矿物颗粒占颗粒物总数的39.41%;从体积-粒度分布上看,1~2.5μm内的矿物颗粒体积占颗粒物总体积的比例(32.36%)最大.