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相似文献
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1.
尿素固相反应得到石墨相氮化碳(g-C3N4),石墨(G)被氧化制得氧化石墨(GO),GO被还原制得石墨烯(RGO),通过3种复合方法分别制得g-C3N4/RGO材料.通过对污染物亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙的降解,考察了g-C3N4与GO不同复合比9.7:1、9.3:1、9:1、8:1和6.7:1对光催化剂g-C3N4/RGO光催化性能的影响.同时考察了复合物对污染物的选择性降解.用X-射线衍射谱(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对催化剂的结构性质进行了表征.结果表明,g-C3N4与GO混合-水合肼还原-高温固相反应法制备的g-C3N4/RGO,时间最短,产量较高,对罗丹明B的降解效果最佳,说明该方法较好.另外,当g-C3N4与GO的质量比为9.7:1时,制备的g-C3N4/RGO降解效果最佳.还有,该复合材料对亚甲基蓝的降解效果最佳,罗丹明B次之,甲基橙最差.机理研究结果表明超氧自由基在光催化过程中起主导作用,羟基自由基起次要作用.  相似文献   

2.
以MoS2为载体,通过水热法合成Fe3O4/MoS2催化剂,采用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱分析对材料进行表征,研究了Fe3O4/MoS2/PMS体系中2,4-二氯苯氧基乙酸(2,4-D)的降解效率并探究了其反应机理.结果表明,以Fe3O4、MoS2和Fe3O4/MoS2为催化剂,30 min内2,4-D的去除率分别为31%、 20%和89%.表征结果发现,在MoS2的存在下,Fe3O4表面的Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),Mo(Ⅳ)被氧化为Mo(Ⅵ),Fe3O4和MoS2间的协同作用加强了PMS分解,提高了2,4-D去除效率.自由基淬灭实验表明,·OH、 SO<...  相似文献   

3.
以TiO2、Al2O3、CeO2和SiO2为载体,采用浸渍法制备Pd基催化剂,并通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)等手段对催化剂的结构进行了详细表征.以Pd/TiO2为催化剂,研究四溴双酚A(TBBPA)在阴极池的电催化还原.结果表明,悬浮体系中Pd基催化剂的催化活性远高于固定体系;与其他载体相比,Pd/TiO2的电催化还原活性最高;反应过程符合Langmuir-Hinshelwood模型,受控于TBBPA在催化剂表面的吸附过程;随着恒定电流和Pd负载量的增大,TBBPA电催化还原反应的初活性呈现火山型变化规律;经过5次循环使用,Pd/TiO2催化剂仍能够完全去除TBBPA,具有良好的稳定性.  相似文献   

4.
由于工业化进程的不断推进,染料与重金属废水被非法排入自然水体,水体污染问题日益严峻.为实现两种污染物的同时去除,本文通过调控合成MoS2/WSe2(MW)异质结复合催化材料,提高其催化活性.黑暗条件下,以MoS2、WSe2以及MW为阳极材料,g-C3N4为阴极材料组建自偏压燃料电池系统,实现在降解有机染料的同时,去除水体中的重金属离子.通过调控参数,探究影响染料与重金属去除的因素.研究表明,影响重金属和有机染料去除效果的因素有pH、电解质溶液浓度、重金属溶液浓度.当溶液pH=5,电解质溶液浓度为0.1 mol·L-1,铜离子浓度为4 mg·L-1时,重金属的去除率为64.3%.当溶液pH=5,电解质溶液浓度为0.2 mol·L-1,铜离子浓度为2 mg·L-1时,有机染料罗丹明B的去除率为99.5%.该系统在无外加光照条件下,实现不同类型污染物同时去除,并产生约240 ...  相似文献   

5.
利用沉积法将Ag、Pt、Pd等3种贵金属负载GO/TiO2,利用X射线衍射、扫描电镜和X射线光电子能谱等对催化剂的结构、组成、形貌进行表征.将催化剂用于光催化动态和静态实验降解甲硫醇、三甲胺气体,考察不同贵金属的负载对催化效果的影响.结果表明,贵金属均匀沉积在GO/TiO2上,减少了光生电子空穴对复合,与GO/TiO2相比光催化效率得到显著提升.催化效果顺序为:Pd/GO/TiO2>Pt/GO/TiO2>Ag/GO/TiO2>GO/TiO2.  相似文献   

6.
以离子液体为氮源、磷源和氟源,采用一步水热法将N、P、F的3种元素掺杂到FeCo2O4中合成了NPF-FeCo2O4催化剂,用于活化过一硫酸氢钾(PMS)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).分别采用透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征.实验结果表明,当催化剂投加量为0.1 g·L-1、PMS浓度为1 mmol·L-1时,反应30 min后2,4-D的去除率可达100%;初始pH值在3到9的范围内,体系对2,4-D的去除效果不受影响,水中低浓度的Cl-、HCO3-和腐殖酸对反应有轻微的抑制.通过电子自旋共振波谱(EPR)测试结果显示,相较于FeCo2O4和NP-FeCo2O4催化剂,NPF-FeCo2  相似文献   

7.
对六价铬污染水体和土壤修复常采用化学还原方法,但是当前研究对还原产物非晶态Cr(OH)3的再氧化过程以及环境酸碱性、有机质等因素对该过程的影响仍有较多分歧.本研究通过批试验,观测了含氧水溶液体系中非晶态Cr(OH)3的长期稳定性及pH和溶解性有机质(Dissolved organic matter,DOM)对δ-MnO2氧化非晶态Cr(OH)3的影响.研究结果表明,在含氧水溶液中,Cr(OH)3具有较好的长期稳定性;δ-MnO2会显著增大Cr(OH)3的氧化量,Cr(Ⅵ)生成量从0.03mg·L-1增大为0.83 mg·L-1.环境酸碱性可显著影响δ-MnO2对Cr(OH)3的氧化行为,碱性条件下Cr(Ⅵ)生成量更大.当pH=8,反应365 d时,总Cr(Ⅵ)浓度可达0.83 mg·L-1; pH=6时,反应365 d时,总C...  相似文献   

8.
基于石墨相氮化碳(g-C3N4)的热聚合形成过程和席夫碱反应,本文将尿素和2-萘甲醛作为前驱体,经一步热聚合反应制备了氮掺杂的碳材料(NCN-x),并以其作为催化剂活化过一硫酸盐(PMS)来降解双酚A(BPA).在催化剂特性研究部分,利用SEM、XRD、FTIR以及XPS对其表面形貌、结构与元素组成进行分析.结果表明,2-萘甲醛的加入使NCN-x催化剂的表面更加粗糙,提供更多活性位点;由XRD和FTIR的图谱可知,对应于g-C3N4中(100)晶面的峰强随着2-萘甲醛加入比例的增加而逐渐降低,表明NCN-x中的七嗪单元逐渐被破坏;由XPS表征结果可知,NCN-3中石墨N含量是g-C3N4中的20倍左右,使邻近碳原子带正电,并激活了碳原子上的π电子,提高对PMS的吸附性能.通过研究催化剂的加入量、PMS添加量、反应温度和初始pH值等对BPA降解的影响,发现催化剂和PMS的添加量均与降解效率呈正相关,催化剂的活化能为36.2 kJ·mol-1;初始pH值对反应体系的影响不大,说明催化剂有较强的抗pH波动干扰的能力.自由基猝灭实验表明,单线态氧是主要活性物种,且水中共存的氯离子对BPA降解的影响并不明显.  相似文献   

9.
采用CTAB辅助水热法合成钼酸铋(Bi2MoO6,BMO)微球,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS),在可见光下降解废水中的偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线衍射(XRD),傅里叶红外光谱仪(FT-IR),扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱(XPS),透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)对催化剂进行了表征,并通过降解实验测试其催化性能.结果表明,合成的催化剂具有良好的吸附、催化降解AO7的性能.在中性条件下,催化剂投加量0.3 g·L-1,AO7浓度0.1 mmol·L-1,PMS浓度1 mmol·L-1,可以在30 min内完全降解AO7.研究了催化剂含量、pH、共存阴离子等对AO7降解效果的影响.通过自由基消除实验,探索了0.10CTAB-BMO/光/PMS体系中存在的活性物种(h+、·O2-1O2、·OH和SO4...  相似文献   

10.
本研究以硝酸铈、硝酸锆为原料使用溶剂热合成法,制备了CeO2-ZrO2纳米棒催化剂(Ce0.7Zr0.3O2(NR)),并用于柴油车尾气碳颗粒催化净化.催化活性检测证实:Ce0.7Zr0.3O2(NR)纳米棒催化剂可有效净化柴油车尾气碳烟颗粒.在Ce0.7Zr0.3O2(NR)存在下,碳颗粒净化率为10%、50%和90%时,所需温度分别仅为375℃、414℃和455℃,比商用Ce0.7Zr0.3O2和Ce0.3Zr0.7O2催化剂性能更优.采用氮吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等技术对催化剂进行表征.XRD和Raman结果证实,Ce0.7Zr0.3O2(NR)主要由立方相CeO2构成,并掺杂了少量四方相氧化锆.SEM和TEM结果则显示,Ce0.7Zr0.3O2(NR)催化剂颗粒明显由纳米棒堆积而成,特定的纳米形貌会影响其对碳颗粒的催化氧化活性.XPS结果证明Ce0.7Zr0.3O2(NR)催化剂主要具有晶格氧、化学氧和表面吸附氧等氧物种;晶格氧是碳颗粒氧化的活性氧物种,其溢流到催化剂表面可与碳颗粒接触从而提高反应活性;化学氧和表面吸附氧均为表面氧物种,极易与表面固体碳颗粒直接接触,从而可在较低温度下促进碳颗粒的净化.H2-TPR结果进一步证实了XPS结果,Ce0.7Zr0.3O2(NR)催化剂的低温还原温度比商用Ce0.7Zr0.3O2催化剂更低,且含有更多的易还原氧物种,这些低温易还原氧物种可以在较低温度下参与催化反应,促进柴油车尾气颗粒物的低温催化净化.  相似文献   

11.
森林被誉为"地球之肺",在防霾治污方面有其独特不可替代的作用,不同树种沉降PM2.5的功能有很大差别.本文选取代表性城市森林——奥林匹克森林公园为研究对象,设置垂直监测塔观测大气PM2.5的浓度垂直分布,以考察不同季节城市森林对PM2.5中各组分的影响.在冬季、春季和夏季各采集PM2.5样品,分析并计算PM2.5中Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、Cl-、NO3-和SO42-等典型水溶性无机离子的浓度.结果表明,PM2.5中水溶性无机离子总浓度呈规律性变化特征:冬季((56.90±27.38)μg·m-3)>春季((46.69±12.24)μg·m-3)>夏季((23.16±8.75)μg·m-3).其中SO42-和NO3-浓度和占PM2.5主要水溶性无机离子总浓度的50%以上.3个季节中,除冬季外,在春季和夏季,8种离子有明显的垂直方向上的沉降,夏季的沉降速率高于春季,但是春季由于大气颗粒物浓度高,沉降通量高于夏季.NO3-和SO42-垂直方向的沉降量在所有可溶性无机离子中最高.植被密度、叶面积指数、气象条件等因素对于PM2.5的沉降特征有明显影响.  相似文献   

12.
以锐钛矿TiO2(P25)为载体采用原位生长法负载锰氧化物制备了Mn/TiO2催化剂,再以等体积浸渍-煅烧法对该催化剂掺杂氧化铈制备Ce(x)Mn/TiO2-y催化剂用以烟气低温SCR脱硝.在固定锰负载量(质量分数为8%)的基础上,考察了铈掺杂量(铈锰摩尔比)、煅烧温度对催化剂SCR脱硝性能的影响.采用TEM、BET、XRD和XPS等手段表征了催化剂的理化结构特性.结果发现,当Ce/Mn的摩尔比例为1.0,煅烧温度为300℃时,Ce(1.0)Mn/TiO2-300催化剂在150—300℃温度范围内、10500—27000 h-1的空速范围内,能够保持90%以上的NO转化率.理化性能分析结果表明,煅烧温度对催化剂的微观形貌影响显著,随着煅烧温度的升高,Ce(1.0)Mn/TiO2-500催化剂活性物种颗粒集聚明显、比表面积降低,且锰氧化物价态分布偏向于低价态;铈的掺杂有助于Ce(1.0)Mn/TiO2-300催化剂活性物种在载体表面的均匀分散,可以促进产生更多的Mn4+物种和更多的吸附氧,有利于催化剂低温SCR脱硝性能的提升.  相似文献   

13.
为探究川南地区大气气溶胶中化学组分与来源特征,于2015年9月—2016年8月在四川盆地南部4个典型代表城市(泸州、内江、宜宾、自贡)采集了226个PM2.5样品,对PM2.5的质量浓度和主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)进行测定,并利用颗粒物源解析受体模型对PM2.5来源进行解析.结果表明:川南地区PM2.5日均浓度为46.4—68.0μg·m-3,均高于国家环境空气质量标准年均PM2.5限值(35.0μg·m-3).OC、EC和水溶性二次离子(SO42-、NO3-和NH4+)分别占PM2.5质量的15.7%—22.8%、4.2%—6.4%和28.6%—55.8%.PM2.5及其主要化学组分浓度有显著的季节变化,即冬季浓度显著高于其他季节,夏季浓度最低.泸州除夏季外,其他季节SO42-、NO3-同源性较好;其他城市在冬季,SO42-、NO3-同源性较好.NH4+主要存在形式为NH4NO3、(NH4)2SO4、NH4HSO4.OC、EC来源复杂,主要为机动车源、煤燃烧源和生物质燃烧源.川南地区PM2.5的来源主要受8种因子影响,按总体贡献排序依次为:二次硫酸盐、生物质燃烧、工业源、二次硝酸盐、机动车源、煤燃烧、道路尘埃和建筑尘埃.此外,相比较而言,机动车源贡献在泸州市较凸显,煤燃烧源贡献在宜宾市较凸显.  相似文献   

14.
采集了2018年保定市污染天气的PM2.5样品,采用离子色谱法测定了PM2.5样品中的水溶性离子(WSIs),分析了不同季节PM2.5及其水溶性离子的分布特征,并采用PMF模型对PM2.5进行了源解析.结果表明,采样期间保定市的PM2.5浓度为18.4—258.0μg·m-3,年均值为(91.5±62.5)μg·m-3;季节规律是冬季(160.6μg·m-3)>秋季(105.3μg·m-3)>春季(57.6μg·m-3)>夏季(53.2μg·m-3).WSIs年均值为49.20μg·m-3,占PM2.5.的63.95%,WSIs的季节规律和PM2.5的一致.二次离子占水溶性离子的77.12%.湿度和温度与SOR和NOR成正相关.春夏两季水溶性离子主要以Na...  相似文献   

15.
为了探究成都市PM2.5水溶性无机离子的污染特征与来源贡献,于2018年1月1日—12月31日利用高分辨率的MARGA对PM2.5组分展开在线监测,结合同一点位的气态污染物、气象参数监测数据进行分析.结果表明,水溶性无机离子与PM2.5具有相同的月变化趋势,水溶性无机离子月均浓度为10.35-39.60μg·m-3,在PM2.5中的占比为31%—51%,水溶性无机离子是PM2.5的重要组成部分.NO3-在水溶性无机离子中月均占比以12月最高,8月最低,SO42-刚好与之相反.大气长期处于富氨状态,二次离子主要以(NH42SO4、NH4NO3、NH4Cl的形式存在,SOR在冬季12月与夏季8月分别出现高值0.61与0.5,但NOR只在冬季出...  相似文献   

16.
开发具有低温、高活性、高抗硫抗水性的NH3-SCR脱硝催化剂成为目前广大学者的主要研究方向。锰铈催化剂因为其优异的低温活性而具有广阔的应用前景,但反应气氛中的SO2和H2O会使催化剂中毒。本文分析了以TiO2为载体的锰铈基催化剂在低温氨选择性催化还原过程中SO2和H2O的中毒机理,重点从添加助剂和改变催化剂形貌两方面介绍了提高锰铈催化剂抗硫抗水性的研究进展。最后针对目前锰铈催化剂存在的问题对其研究方向进行了展望。  相似文献   

17.
微生物诱导碳酸盐沉淀(MICP)可将游离的重金属离子转化为稳定的矿化物,在修复土壤重金属污染方面具有广阔的应用前景.本研究从铜陵矿区周边土壤中筛选得到1株产脲酶且耐镉矿化菌株CZW-1,16S rDNA鉴定为芽孢杆菌(Bacillus sp.),并将其利用于添加外源Ca2+的矿化固结Cd2+实验中.通过扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)以及X射线衍射(XRD)对矿化产物进行表征和分析.结果表明,添加一定浓度的Ca2+可促进细菌的生长,其最佳浓度为20 mmol·L-1.且Ca2+的添加可提高细菌的最小抑制浓度和促进脲酶活性,提高对Cd2+的矿化率,加钙前后的矿化率由68.93%提高到75.95%.通过对矿化物的定性分析,可知加钙前后的矿物沉淀由单一CdCO3变为CdCO3和CaCO3的复合沉淀,其表面也由严密紧实变成填满了小颗粒CdCO3的多孔状.  相似文献   

18.
陈晨  李北罡 《环境化学》2021,(3):799-807
以天然高分子化合物海藻酸钠(sodium alginate,SA)为骨架,结合磁性Fe3O4和稀土铈离子Ce(Ⅲ)通过溶液反应制备出一种新型的磁性海藻酸铈复合微球(Fe3O4@SA;Ce).采用X射线衍射(XRD)、孔结构比表面积分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)及振动样品强磁计(VSM)对Fe3O4@SA;Ce的结构进行了表征,并以直接桃红12B(direct red 12B,DR 12B)和直接橙S(direct orange S,DO S)两种染料为吸附对象,探讨了Fe3O4@SA;Ce的吸附剂性能、吸附动力学和热力学.结果表明,Fe3O4@SA;Ce对室温下自然pH染料溶液中DR 12B和DO S均表现出良好的吸附效果,吸附量分别可达464 mg·g-1和730 mg·g-1.在不同温度下(298、313、328 K),Fe3O4@SA;Ce对DR 12B和DO S的吸附过程均可用拟二级吸附动力学方程准确描述.通过等温吸附研究,发现Fe3O4@SA;Ce对两种染料的等温吸附较好地符合Freundlich模型.各种表征结果表明,SA与Ce(Ⅲ)和Fe3O4交联反应后生成的Fe3O4@SA;Ce凝胶球表面有大量深浅不一的褶皱沟纹,形貌发生了显著变化.作为一种绿色环保、制备方法简单、可高效吸附的磁性高分子复合吸附剂,Fe3O4@SA;Ce对高浓度染料具有很好的吸附效果,期望能够在染料废水处理中得到广泛应用.  相似文献   

19.
研究混合胺溶液吸收二氧化碳(CO2)的反应机理对低碳环保具有重要意义.本文以碳酸钙(CaCO3)为催化剂,在Eley-Rideal模型下通过Gaussian09软件模拟计算乙醇胺(MEA)+CO2反应机理,,同时计算混合胺溶液体系乙醇胺(MEA)+二乙醇胺(DEA)/2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)/N-甲基二乙醇胺(MDEA)吸收CO2中经实验证明的协同效应.本文在CCSD(T)/6-311++G(d,p)水平上计算在两性离子机理下中间步骤的自由能和几何振动频率.模拟结果表明,在固体催化剂CaCO3作用下,反应活化能降低了14.9%,但是自由能没有降低.混合胺盐能量(MEA-DEA-CO2,MEA-AMP-CO2)低于MEA-CO2-MEA能量,差距分别为-18.25%和-14.5%,而MEA-MDEA-CO2体系能量与单一溶液体系差距仅为-5.88%.这表明二级胺,空间位阻胺的协同效应大于三级胺.  相似文献   

20.
氨(NH3)挥发是农业生态系统氮肥损失的重要途经,然而,北方干旱半干旱地区水肥耦合马铃薯田土壤NH3挥发规律缺少数据支撑.该研究利用通气法田间原位观测我国西北滴灌水肥一体化和传统沟灌施肥马铃薯田水肥耦合土壤NH3挥发特征,设置滴灌施肥500 kg·hm-2(DDF)、滴灌施肥1000 kg·hm-2(DGF)、滴灌不施肥(DCK)、沟灌施肥500 kg·hm-2(FDF)、沟灌施肥1000 kg·hm-2(FGF)、沟灌不施肥(FCK)6个处理.结果表明,NH3挥发速率峰值出现在施用氮肥后1—2周,不同水肥处理土壤NH3挥发存在显著差异(P<0.01).2018年DDF、DGF、DCK、FDF、FGF、FCK土壤NH3累积挥发量分别为21.50、28.14、7.20、37.06、66.25、11.88 kg·hm-2;2019年,分别为9.42、15.25、7.24、34.73、76.81、8.56 kg·hm-2.2018年和2019年,沟灌FDF处理的NH3挥发损失率分别是滴灌DDF处理的1.76倍和11.89倍;沟灌FGF处理分别是滴灌DGF的2.60倍和8.54倍.滴灌DGF处理NH3挥发强度比滴灌DDF处理分别增加27.03%和52.94%,沟灌FGF处理比沟灌FDF处理分别增加76.04%和118.37%.随施肥量增加,传统沟灌马铃薯田土壤NH3挥发损失率和NH3挥发强度的增量高于滴灌水肥一体化模式.NH3挥发速率与土壤体积含水量、NH4+-N和NO3--N呈极显著相关(P<0.01).和传统沟灌比较,滴灌水肥一体化技术降低马铃薯田土壤NH3挥发损失率,减轻NH3挥发强度,提高马铃薯水肥利用率,减轻环境污染.  相似文献   

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