Pd/TiO2催化水体中四溴双酚A的电催化还原脱溴

以TiO₂、Al₂O₃、CeO₂和SiO₂为载体，采用浸渍法制备Pd基催化剂，并通过透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)等手段对催化剂的结构进行了详细表征.以Pd/TiO₂为催化剂，研究四溴双酚A(TBBPA)在阴极池的电催化还原.结果表明，悬浮体系中Pd基催化剂的催化活性远高于固定体系；与其他载体相比，Pd/TiO₂的电催化还原活性最高；反应过程符合Langmuir-Hinshelwood模型，受控于TBBPA在催化剂表面的吸附过程；随着恒定电流和Pd负载量的增大，TBBPA电催化还原反应的初活性呈现火山型变化规律；经过5次循环使用，Pd/TiO₂催化剂仍能够完全去除TBBPA，具有良好的稳定性.     

机械混合法制备TiO2/g-C3N4复合材料及其光催化降解双酚A的性能

本工作采用机械混合方法,将TiO₂纳米颗粒与不同质量的g-C₃N₄复合,制备了一系列具有不同g-C₃N₄含量的TiO₂/g-C₃N₄复合材料.运用X射线粉末衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）、比表面积分析仪（BET）、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）对材料的化学组成和形貌特征进行了表征.比较了g-C₃N₄、TiO₂和一系列TiO₂/g-C₃N₄在可见光驱动下对水中双酚A（BPA）的降解效率和矿化能力差异,发现TiO₂/g-C₃N₄的光催化活性显著高于g-C₃N₄和TiO₂,其中以TiO₂/g-C...     

表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵)辅助合成Bi2MoO6光催化剂协同PMS降解AO7

采用CTAB辅助水热法合成钼酸铋(Bi₂MoO₆,BMO)微球,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS),在可见光下降解废水中的偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线衍射(XRD),傅里叶红外光谱仪(FT-IR),扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱(XPS),透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)对催化剂进行了表征,并通过降解实验测试其催化性能.结果表明,合成的催化剂具有良好的吸附、催化降解AO7的性能.在中性条件下,催化剂投加量0.3 g·L^-1,AO7浓度0.1 mmol·L^-1,PMS浓度1 mmol·L^-1,可以在30 min内完全降解AO7.研究了催化剂含量、pH、共存阴离子等对AO7降解效果的影响.通过自由基消除实验,探索了0.10CTAB-BMO/光/PMS体系中存在的活性物种(h⁺、·O₂^-、¹O₂、·OH和SO₄...     

改性碳纳米管负载Pd基催化剂对二氯乙酸的催化加氢脱氯

以壳聚糖(chitosan,CS)为单体,采用表面沉积交联法对多壁碳纳米管(CNT)改性得到壳聚糖修饰的碳纳米管(CS-CNT).分别以CS-CNT和CNT为载体,用硼氢化钠还原法制备Pd/CNT和Pd/CS-CNT负载型催化剂.采用元素分析仪、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)、透射电镜(TEM)、比表面积与孔径分布测定仪(BET)、X射线光电子能谱(XPS)等对材料进行表征,并对二氯乙酸的液相催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,与Pd/CNT相比,Pd/CS-CNT对二氯乙酸有更高的催化活性.此外,该催化加氢脱氯反应受溶液pH及催化剂表面Pd颗粒的影响.二氯乙酸的催化加氢脱氯反应符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明该反应过程由二氯乙酸在催化剂表面的吸附所控制.     

基于水热法制备的TiO_2/MoS_2复合光催化剂及其光催化制氢活性

采用水热法制备出了TiO_2/MoS_2复合光催化剂,通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(DRS)、X射线光电子能谱分析(XPS)和光致发光光谱(PL)方法对TiO_2/MoS_2进行表征.研究了MoS_2负载量、复合催化剂TiO_2/MoS_2表面担载的贵金属种类(Pt、Pd、Ru)及其担载量、空穴牺牲剂种类对光催化反应制氢活性的影响,并考察了催化剂的稳定性.研究结果表明,硫化钼和二氧化钛复合能显著提高光催化产氢性能,硫化钼的最佳负载量为5 wt%,比产氢速率为776.99μmol·h~(-1)·g~(-1),其产氢活性是纯TiO_2的4.92倍,商业P25的3.67倍;复合催化剂TiO_2/5 wt%MoS_2表面担载的贵金属种类及其质量分数对产氢性能有一定的影响,其中0.5 wt%的Pd对产氢性能的影响最大,能明显提高复合催化剂的产氢性能,比产氢速率可提高至2599μmol·h~(-1)·g~(-1);该催化剂可利用不同有机物作为牺牲剂产氢,如甲醇、乙醇和乳酸,三者产氢量的次序为:甲醇乳酸乙醇;经过5次循环实验,复合催化剂Pd/(TiO_2/MoS_2)仍能保持90%的活性.另外,对复合催化剂光催化产氢机理也进行了分析.     

氧化锰八面体分子筛(OMS-2)负载Pd催化剂的制备及其CO催化氧化性能

通过前掺杂法(PI)和浸渍法(IM)制备了氧化锰八面体分子筛(Octahedral Molecular Sieves,OMS-2)负载Pd(Pd/OMS-2)催化剂.采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)和N2-吸附/脱附等技术对样品进行了表征,研究了不同制备方法和不同Pd负载量对Pd/OMS-2催化剂催化氧化CO性能的影响,通过与载体OMS-2的比较研究了Pd/OMS-2催化剂的稳定性.结果表明,前掺杂法制备的Pd/OMS-2-PI催化剂活性明显优于浸渍法制备的Pd/OMS-2-IM催化剂,其T100分别为75℃和175℃.这与Pd/OMS-2-PI催化剂中OMS-2载体与Pd之间存在强相互作用有关.Pd负载量明显影响Pd/OMS-2-PI催化剂的催化活性,3Pd/OMS-2-PI催化剂(Pd=3.0wt%)催化活性最高,这是由于Pd掺杂进入OMS-2晶格结构,能活化晶格氧,而随Pd含量进一步增加,部分Pd分布在OMS-2表面.稳定性结果表明,Pd/OMS-2-PI稳定性明显优于OMS-2载体本身,这可能与Pd掺杂进入催化剂晶格,能较好稳定OMS-2结构密切相关.     

Ce(x)Mn/TiO2-y催化剂低温NH3-SCR脱硝性能

以锐钛矿TiO₂(P25)为载体采用原位生长法负载锰氧化物制备了Mn/TiO₂催化剂,再以等体积浸渍-煅烧法对该催化剂掺杂氧化铈制备Ce(x)Mn/TiO₂-y催化剂用以烟气低温SCR脱硝.在固定锰负载量(质量分数为8%)的基础上,考察了铈掺杂量(铈锰摩尔比)、煅烧温度对催化剂SCR脱硝性能的影响.采用TEM、BET、XRD和XPS等手段表征了催化剂的理化结构特性.结果发现,当Ce/Mn的摩尔比例为1.0,煅烧温度为300℃时,Ce(1.0)Mn/TiO₂-300催化剂在150—300℃温度范围内、10500—27000 h^-1的空速范围内,能够保持90%以上的NO转化率.理化性能分析结果表明,煅烧温度对催化剂的微观形貌影响显著,随着煅烧温度的升高,Ce(1.0)Mn/TiO₂-500催化剂活性物种颗粒集聚明显、比表面积降低,且锰氧化物价态分布偏向于低价态;铈的掺杂有助于Ce(1.0)Mn/TiO₂-300催化剂活性物种在载体表面的均匀分散,可以促进产生更多的Mn4+物种和更多的吸附氧,有利于催化剂低温SCR脱硝性能的提升.     

改性FeCo2O4活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸

以离子液体为氮源、磷源和氟源,采用一步水热法将N、P、F的3种元素掺杂到FeCo₂O₄中合成了NPF-FeCo₂O₄催化剂,用于活化过一硫酸氢钾(PMS)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).分别采用透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征.实验结果表明,当催化剂投加量为0.1 g·L^-1、PMS浓度为1 mmol·L^-1时,反应30 min后2,4-D的去除率可达100%;初始pH值在3到9的范围内,体系对2,4-D的去除效果不受影响,水中低浓度的Cl^-、HCO₃^-和腐殖酸对反应有轻微的抑制.通过电子自旋共振波谱(EPR)测试结果显示,相较于FeCo₂O₄和NP-FeCo₂O₄催化剂,NPF-FeCo₂     

Ce0.7Zr0.3O2纳米棒的制备及其对柴油车尾气碳颗粒的催化净化性能

本研究以硝酸铈、硝酸锆为原料使用溶剂热合成法,制备了CeO₂-ZrO₂纳米棒催化剂(Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)),并用于柴油车尾气碳颗粒催化净化.催化活性检测证实:Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)纳米棒催化剂可有效净化柴油车尾气碳烟颗粒.在Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)存在下,碳颗粒净化率为10%、50%和90%时,所需温度分别仅为375℃、414℃和455℃,比商用Ce_0.7Zr_0.3O₂和Ce0.3Zr0.7O2催化剂性能更优.采用氮吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H₂-TPR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等技术对催化剂进行表征.XRD和Raman结果证实,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)主要由立方相CeO₂构成,并掺杂了少量四方相氧化锆.SEM和TEM结果则显示,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂颗粒明显由纳米棒堆积而成,特定的纳米形貌会影响其对碳颗粒的催化氧化活性.XPS结果证明Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂主要具有晶格氧、化学氧和表面吸附氧等氧物种;晶格氧是碳颗粒氧化的活性氧物种,其溢流到催化剂表面可与碳颗粒接触从而提高反应活性;化学氧和表面吸附氧均为表面氧物种,极易与表面固体碳颗粒直接接触,从而可在较低温度下促进碳颗粒的净化.H₂-TPR结果进一步证实了XPS结果,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂的低温还原温度比商用Ce_0.7Zr_0.3O₂催化剂更低,且含有更多的易还原氧物种,这些低温易还原氧物种可以在较低温度下参与催化反应,促进柴油车尾气颗粒物的低温催化净化.     

Al2O3负载Pd催化剂对溴氯代乙酸的催化加氢脱卤研究

分别以氧化铝、氧化硅和多壁碳纳米管为载体,采用沉淀-沉积法制备负载型Pd催化剂.采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对材料进行表征,并对溴氯代乙酸(BCAA)的液相催化加氢脱卤反应进行了研究.结果表明,由于Pd/Al_2O_3催化剂具有较高的等电点,因此相对于Pd/CNT、Pd/SiO_2在BCAA的加氢脱卤反应中具有更高的活性.以Pd/Al_2O_3为目标催化剂,对BCAA的加氢脱卤展开研究,发现催化活性随Pd的负载量的增加而提高.当反应物的初始浓度为0. 1 mmol·L~(-1),pH值为5.6,Pd(1.39)/Al_2O_3用量为25 mg·L~(-1)时,BCAA在20 min时可以实现完全脱溴并在反应2 h后脱氯达60.5%.另外,pH的升高不利于脱卤反应的进行.当反应物的浓度从0. 05 mmol·L~(-1)提高到0.4 mmol·L~(-1)时,反应初活性从1.55 mmol·L~(-1) min~(-1) gCat~(-1)提高到8.37 mmol·L~(-1) min~(-1) gCat~(-1).进一步通过拟合Langumir-Hinshelwood模型,相关系数达到0.97,说明BCAA的加氢脱卤是吸附控制机制.催化过程中溴氯代乙酸的脱溴和脱氯具有协同作用,反应最终生成乙酸.     

Pd/TiO_2催化剂对三氯生的催化加氢脱氯研究

采用沉淀-沉积法制备不同载体的Pd负载型催化剂,采用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行表征;并以所得材料为催化剂对三氯生(TCS)的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,Pd/TiO_2型催化剂在TCS加氢脱氯反应中具有较好的效果,反应活性随着Pd负载量的提高而增强.当反应物初始浓度为0.016 mmol·L~(-1),pH值为10,催化剂0.36%Pd/TiO_2用量为20mg时,TCS在70 min可以完成脱氯过程.碱性条件下,p H的升高不利于反应的进行.当催化剂用量在15—25 mg时,催化剂质量标化的反应初活性没有明显变化,表明催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.009—0.02 mmol·L~(-1)时,反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此,TCS在Pd/TiO_2催化剂上的脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明TCS的加氢脱氯受表面吸附所控制.催化反应的过程中生成多种脱氯中间产物,反应的最终产物为2-羟基二苯醚.     

Fe3O4/MoS2强化过氧化单硫酸盐活化去除2,4-二氯苯氧乙酸

以MoS₂为载体,通过水热法合成Fe₃O₄/MoS₂催化剂,采用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱分析对材料进行表征,研究了Fe₃O₄/MoS₂/PMS体系中2,4-二氯苯氧基乙酸（2,4-D）的降解效率并探究了其反应机理.结果表明,以Fe₃O₄、MoS₂和Fe₃O₄/MoS₂为催化剂,30 min内2,4-D的去除率分别为31%、 20%和89%.表征结果发现,在MoS₂的存在下,Fe₃O₄表面的Fe（Ⅲ）还原为Fe（Ⅱ）,Mo（Ⅳ）被氧化为Mo（Ⅵ）,Fe₃O₄和MoS₂间的协同作用加强了PMS分解,提高了2,4-D去除效率.自由基淬灭实验表明,·OH、 SO<...     

以TiO2为载体的锰铈系低温SCR脱硝催化剂抗硫抗水性能研究进展

开发具有低温、高活性、高抗硫抗水性的NH₃-SCR脱硝催化剂成为目前广大学者的主要研究方向。锰铈催化剂因为其优异的低温活性而具有广阔的应用前景,但反应气氛中的SO₂和H₂O会使催化剂中毒。本文分析了以TiO₂为载体的锰铈基催化剂在低温氨选择性催化还原过程中SO₂和H₂O的中毒机理,重点从添加助剂和改变催化剂形貌两方面介绍了提高锰铈催化剂抗硫抗水性的研究进展。最后针对目前锰铈催化剂存在的问题对其研究方向进行了展望。     

过渡金属对Pt Rh Pd/Al2O3催化剂性能的影响

研究了过渡金属(重点考察了铜)对Pt Rh Pd／Al2O3催化剂尾气净化效能的影响,并应用XRD,TPD,TPR等手段对过渡金属在Pt Rh Pd／Al2O3催化剂中的作用机制进行了探讨．结果表明,过渡金属对Pt Rh Pd／Al2O3催化剂具有较大的改性作用,过渡金属与混合贵金属产生的协同效应有利于催化剂活性的提高．     

Pd-Fe/C催化氯酚还原脱氯-氧化联合降解

以Pd和Fe为活性金属组分通过沉积沉淀法制备了负载型Pd-Fe/C双金属催化剂,针对氯酚类污染物进行催化还原脱氯和催化氧化的连续降解处理.通过ICP-MS、XRD和TEM对催化剂进行表征,证实0.5%Pd-0.5%Fe/C催化剂中活性金属组分Pd和Fe在载体表面分散性最好,催化剂比表面积达到718.8 m~2·g~(-1).在温和条件下,以水作为反应介质,研究了负载型Pd-Fe/C催化剂对4-氯苯酚(4-CP)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的连续降解过程和反应条件,以及催化剂的重复使用情况.考察了Pd和Fe的负载量及p H值对催化剂活性的影响,得到了最佳反应条件,以0.5%Pd-0.5%Fe/C为催化剂,20 min内完成4-CP和2,4-DCP的催化还原脱氯,产物都为苯酚;之后加酸调节pH=5,并加入H2O2继续进行催化氧化,苯酚被彻底降解为H_2O和CO_2,而且转化率在60 min内可以达到97.5%以上,从而实现4-CP和2,4-DCP的彻底降解.     

g-C3N4/RGO的制备、光催化降解性能及其降解机理

尿素固相反应得到石墨相氮化碳(g-C₃N₄),石墨(G)被氧化制得氧化石墨(GO),GO被还原制得石墨烯(RGO),通过3种复合方法分别制得g-C₃N₄/RGO材料.通过对污染物亚甲基蓝、罗丹明B和甲基橙的降解,考察了g-C₃N₄与GO不同复合比9.7:1、9.3:1、9:1、8:1和6.7:1对光催化剂g-C₃N₄/RGO光催化性能的影响.同时考察了复合物对污染物的选择性降解.用X-射线衍射谱(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对催化剂的结构性质进行了表征.结果表明,g-C₃N₄与GO混合-水合肼还原-高温固相反应法制备的g-C₃N₄/RGO,时间最短,产量较高,对罗丹明B的降解效果最佳,说明该方法较好.另外,当g-C₃N₄与GO的质量比为9.7:1时,制备的g-C₃N₄/RGO降解效果最佳.还有,该复合材料对亚甲基蓝的降解效果最佳,罗丹明B次之,甲基橙最差.机理研究结果表明超氧自由基在光催化过程中起主导作用,羟基自由基起次要作用.     

Pt/BiVO_4光催化剂的制备及其光催化降解性能

采用微波法和光还原沉积法制备了一系列不同Pt含量的Pt/BiVO4光催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、X射线能谱仪(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射(UV-vis)对样品进行表征,并以氙灯为光源,四环素为目标污染物,对该光催化剂在可见光(λ420 nm)下的光催化降解活性进行了评价.实验结果表明,当Pt含量为2wt%时,Pt/BiVO4光催化剂在可见光照射60min条件下对四环素的降解效率达到了87.5%,明显高于纯BiVO422.7%的降解效率.沉积适量的Pt,能显著抑制光生电子与空穴的复合,提高光催化活性.     

碳纳米管负载Pd基催化剂对水中2,4-二氯酚的催化加氢脱氯

对多壁碳纳米管(MWNTs)进行掺氮得到含氮的多壁碳纳米管N-MWNTs,分别以MWNTs和N-MWNTs为载体,采用浸渍法合成了催化剂Pd/MWNTs和Pd/N-MWNTs.使用透射电镜(TEM)、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)、X射线衍射仪(XRD)、元素分析仪等对催化剂进行了表征,并对2,4-二氯酚(2,4-DCP)的液相催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,Pd/N-MWNTs对2,4-DCP具有更高的催化活性;该反应体系的催化反应过程不受传质阻力的影响;2,4-DCP在催化剂上的加氢脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,即2,4-DCP的还原脱氯受表面吸附所控制.     

垃圾渗滤液湿式氧化催化剂Fe-Co-Pt-Ce/FSC的组分配比优化及表征

采用等量浸渍法制备不同金属组分配比的Fe-Co-Pt-Ce/FSC负载型催化剂,并用于催化湿式氧化垃圾渗滤液,以COD去除率、浊度去除率和垃圾渗滤液处理中p H值的变化评价催化剂的活性,以金属溶出浓度评价催化剂的稳定性,考察金属组分配比对催化剂活性和稳定性的影响.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重-差热(TG-DTA)、孔结构、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱法(XPS)表征优选催化剂的组构性能,结果表明,Fe_1Co_1Pt_1Ce_3/FSC催化剂表现出最佳的催化性能,其作用下垃圾渗滤液的COD去除率、浊度去除率和最低pH值分别为86.2%、99.9%和6.34,金属溶出浓度为2.88 mg·L~(-1);焙烧温度的提高使催化剂活性降低但是稳定性提高,适宜的焙烧温度是500℃;催化剂的比表面为240.6 m~2·g~(-1),活性组分在载体表面分布均匀,组分粒子尺寸约为8.02 nm;催化剂组分主要以FeO、CoO、Pt和CeO_2的形式存在,且催化剂的金属元素之间存在协同作用.     

负载型分子筛催化剂对甲苯的催化性能

采用不同类型分子筛浸渍负载活性组分Ru制备Ru/M(M=β、MCM-41、Y、ZSM-5)催化剂，考察其对甲苯的催化性能，并通过XRD、BET、SEM、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征，分析催化剂的孔道结构、酸性位等物化结构对催化活性的影响.结果发现以贵金属Ru为活性组分，Y为载体的催化剂催化性能最优，在300℃左右，甲苯基本完全降解，CO2选择性接近99%，几乎无副产物生成.由此说明，适宜的孔径尺寸、丰富的酸性位、较好的氧化还原性能和较大的比表面积能有效促进分子筛催化剂对甲苯的催化氧化.