西安市大气颗粒物中水溶性无机离子的季节变化特征

用离子色谱法对11种无机水溶性离子(Na+,NH4+,K+,Mg2+,Ca2+,F-,Cl-,Br-,NO-2,NO-3和SO2-4)进行分析,探讨大气颗粒物中水溶性无机组分的季节变化与典型污染(灰霾、浮尘、燃烧秸秆和燃放烟花)的理化特性.结果表明,西安市大气中PM2.5和TSP的日均质量浓度分别为167.1和382.0μg·m-3,PM2.5占TSP总质量浓度的44%.PM2.5和TSP中无机水溶性离子组分的年均值分别为75.2μg·m-3和101.7μg·m-3.PM2.5中水溶性离子组分占PM2.5总质量浓度的45%左右,TSP中水溶性离子组分占TSP总质量浓度的30%左右.各种水溶性离子的来源和形成机理不同,其季节变化趋势和粒径分布也不同.典型污染事件期间,颗粒物污染特征与平时相比有很大差异:雾霾时PM2.5和TSP的质量浓度都显著增加,主要污染组分为二次污染离子NH+4,NO-3和SO2-4;浮尘发生时,大气颗粒物中人为污染组分会大大减少,而来自沙尘传输和地面扬尘等的地壳物质显著增加;燃烧秸秆对大气颗粒物中K+和Cl-的影响最大;燃放烟花时K+,Mg2+和Ca2+的质量浓度显著增加.     

临汾市PM2.5中水溶性离子季节变化特征及来源解析

利用在线监控平台获得临汾市2019年3月1日至2020年2月29日PM2.5的24 h均值及其中8种水溶性离子(NO3-、SO42-、NH4+、Cl-、K+、Na+、Mg2+和Ca2+)的监测数据,分析了PM2.5及水溶性离子浓度的季节变化特征,采用主成分分析法探讨了各种离子的主要来源.结果 表明,在研究期内,临汾市PM2.5年均浓度为57 μg·m-3,季节性特征明显,冬季最高,夏季最低,秋季略高于春季;各离子浓度依次为NO3-＞SO42-＞NH4+＞Cl-＞Ca2+＞Na+＞K+＞Mg2+;全年阴阳离子电荷当量的比值为0.86,大气气溶胶呈碱性;SO42-、NO3-与NH4+是其中的主要水溶性离子,不同季节这3种离子之和占8种离子总量的比例分别为夏季(90.98％)＞秋季(88.98％)＞冬季(87.58％)＞春季(85.68％),存在较强的SO2向SO42-、NO2向NO3-的二次转化过程.PM2.5中水溶性离子的主要来源有工业源、生物质燃烧、机动车尾气以及土壤风沙和建筑扬尘等,不同季节各污染源的贡献有较大差别.     

西安市春季大气细粒子的质量浓度及其水溶性组分的特征

为了探讨西安市春季大气细粒污染物的污染水平及水溶性组分的特征及来源,2005年3—5月对西安大气PM2.5进行了观测,并应用离子色谱对其中的水溶性组分进行了分析。结果显示,西安市春季大气PM2.5的质量浓度为159.9μg·m-3。分析的11种阴阳离子(Na 、NH4 、K 、Mg2 、Ca2 、F-、Cl-、Br-、NO2-、NO3-和SO42-)质量浓度占PM2.5的30%,表明水溶性组分是大气细粒子的主要组成之一。NH4 、SO42-和NO3-为水溶性离子的主要组分,其平均质量浓度分别为6.6、20.1和7.6μg·m-3,在总水溶性离子中的百分比分别为12.4%、47.4%和16.9%,SO42-和NO3-质量浓度与能见度有较好的负相关性,表明细粒子中二次气溶胶组分对能见度有显著的影响。阴阳离子的平衡和pH值的测定结果显示,西安市大气细粒子污染物为弱酸性。离子间的相关性分析揭示水溶性离子在颗粒物中主要结合方式为(NH4)2SO4、NH4HSO4、NH4NO3、KHSO4和K2SO4。Mg2 和Ca2 的相关性也较好,其摩尔比率为0.07,小于中国北方沙漠和黄土的平均值(0.15),揭示二次扬尘和建筑扬尘等过程对Ca2 的质量浓度影响较大。计算的NO3-/SO42-质量浓度比值的均值为0.38,说明固定排放源(燃煤)对细粒子中水溶性组分的贡献大于移动排放源(机动车)。     

天津城区PM_(2.5)中碳组分污染特征分析

为探讨天津城区碳组分的季节污染特征,于2009年4月—2010年1月采集大气PM2.5样品,测定其碳组分浓度,分析有机碳(OC)和元素碳(EC)的相互关系,并探讨气象条件对碳组分浓度的影响.结果表明,天津城区PM2.5质量浓度为141.47μg·m-3,OC和EC质量浓度年均值分别为18.81μg·m-3和6.86μg·m-3,分别占PM2.5质量浓度的13.3%和4.8%,碳组分系PM2.5的重要组成部分;季节分布特征显示,秋、冬季OC和EC污染较为严重,总碳气溶胶(TCA)分别为45.74μg·m-3和46.75μg·m-3,占PM2.5质量浓度的30.1%和40.1%;采用改进的OC/EC最小比值法计算得到的二次有机碳(SOC)浓度显示,秋季和冬季SOC较高,为7.45μg·m-3和7.28μg·m-3.后向轨迹的聚类分析表明,局地气流或偏南气流控制下的PM2.5中碳组分浓度较高.     

2011年冬季天津PM2.5及其二次组分的污染特征分析

2011年11月—12月于天津城区和武清采集PM2.5样品,分析其中的二次水溶性无机离子(NH4+、NO3-和SO24-)、有机碳(OC)和元素碳(EC),估算二次成分浓度,并分析采样期间气象因素对一次持续重污染过程的影响.结果表明,天津地区冬季PM2.5污染严重、城区和武清PM2.5质量浓度平均值分别为166.9μg.m-3和180.0μg.m-3;城区样品中SO24-、NO3-和OC在PM2.5的比例依次为19.4%、16.7%和15.4%,武清样品中则为19.2%、15.5%和20.4%;二次组分占PM2.5质量浓度的47%(城区)和46%(武清),雾霾日二次组分含量明显高于非雾霾日;高湿和静小风等不利气象条件是造成PM2.5质量浓度持续增加以及二次组分浓度迅速升高的重要原因.     

乌鲁木齐市大气污染物浓度的变化特征

利用乌鲁木齐2014年3月1日至2015年2月28日PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2、O3浓度的日平均数据,结合相应气象要素资料,分析了大气污染物浓度的逐日变化、季节变化特征.建立了基于气体污染物的PM2.5浓度预测模型,探讨了污染物浓度与气象要素的相关性.结果表明:(1)整个1年期间PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3年平均浓度分别为67.9、159.3、24.9、56.1、31.5μg·m-3,CO为1.4 mg·m-3.(2)各污染物浓度频率分布不一.期间SO2的污染并未超标,NO2超标率为15.3%,说明"煤改气"能源结构的调整对SO2浓度的降低起到了积极作用,但是由于机动车保有量的增加,使得机动车排放的NO2浓度超过了燃煤.(3)PM2.5与PM10、SO2、CO、NO2、O3具有很强的相关性,尤其与SO2、CO、NO2更为明显,说明机动车尾气和化石燃料的燃烧是乌鲁木齐市PM2.5的重要来源,此外,建立了基于气体污染物的PM2.5浓度预测模型为:CPM2.5=0.21376CPM10+0.42422CSO2+41.66384CCO-0.24325CNO2+0.12466CO3-24.15316.(4)PM2.5、SO2和CO均与气温和水汽压存在较大的负线性相关关系,与O3呈显著的正相关关系.相对湿度与O3浓度的相关性最高为-0.62,与CO有一定的正相关关系,与其他污染物的相关性不大.风速对大气污染的影响较小.日照时数对污染物也有一定影响.     

西安市冬季重污染天PM2.5高分辨率及其中碳气溶胶污染特征分析

为了研究西安市冬季重污染天PM2.5及其中碳气溶胶的变化特征,在2013年1月1日至2013年2月28日大气污染严重的天气进行24 h连续的PM2.5样品采集,再通过Model-4型全自动半连续式在线光/热法大气气溶胶OC/EC分析仪分析得出OC、EC的连续质量浓度值。结果表明,西安市PM2.5质量浓度冬季重污染天日循环变化规律明显,均大致呈现双峰模式,白天和夜间各有一个高峰。2月份的每个PM2.5质量浓度值高峰和低峰的出现均比1月份晚2-3 h,夜晚的高峰值比1月份低,PM2.5质量浓度比1月份上升得慢,下降得快。气象条件能对PM2.5质量浓度产生较强的影响。2月份PM2.5质量浓度值整体比1月份低,但在2月10日出现突越（499μg·m-3）,这与春节假期人为活动变化有关。OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5日变化幅度都较小,这说明OC、EC、TCA的来源比较一致;OC/EC值的平均值为6.63,表明西安冬季重污染期PM2.5中的一次来源主要为燃煤排放。PM2.5、OC、EC、TCA和OC/EC的值较2010年都有明显的上升,但OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5的值却是下降的,这说明近年来PM2.5及碳气溶胶的控制措施效果不明显,碳气溶胶二次来源增加,PM2.5的排放来源变得更加复杂。OC和TCA日循环变化呈现出明显的双峰特征;EC的变化趋势不明显。一天中OC/EC值多数时候处于较高水平,且受早晚车流量高峰的影响不明显,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶受光化学反应转化的二次来源影响比较大。OC、EC的线性相关性比较好,且白天相对夜晚好,说明西安市冬季夜间燃煤采暖增加了碳气溶胶来源的复杂性。     

春节期间西安市南郊细颗粒物中水溶性离子的污染特征

运用美国R&P公司TEOM-1400a的ACCU 8通道,分8个时段采集了西安南郊的细颗粒物(PM2.5)样品.运用离子色谱分析检测了样品中9种水溶性离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO3-和SO24-).结果表明,燃放烟花爆竹时段的PM2.5平均浓度及9种水溶性离子总平均浓度分别高于正常时段的1.6倍和1.3倍,其中0∶00—02∶59时段PM2.5平均浓度及9种水溶性离子总平均浓度高于正常同时段的6.6倍和5.2倍;其中Cl-、SO24-、K+和Mg2+4种离子质量浓度明显增加,分别增加了19.1倍、5.0倍、62.0倍和10.3倍.离子平衡表明燃放烟花时段的气溶胶接近中性略微偏酸性.运用主成分分析判断得知,水溶性离子主要来源于燃放烟花爆竹及少量机动车尾气和燃煤.     

西安市冬季重污染天PM_(2.5)高分辨率及其中碳气溶胶污染特征分析

为了研究西安市冬季重污染天PM2.5及其中碳气溶胶的变化特征,在2013年1月1日至2013年2月28日大气污染严重的天气进行24 h连续的PM2.5样品采集,再通过Model-4型全自动半连续式在线光/热法大气气溶胶OC/EC分析仪分析得出OC、EC的连续质量浓度值。结果表明,西安市PM2.5质量浓度冬季重污染天日循环变化规律明显,均大致呈现双峰模式,白天和夜间各有一个高峰。2月份的每个PM2.5质量浓度值高峰和低峰的出现均比1月份晚2~3 h,夜晚的高峰值比1月份低,PM2.5质量浓度比1月份上升得慢,下降得快。气象条件能对PM2.5质量浓度产生较强的影响。2月份PM2.5质量浓度值整体比1月份低,但在2月10日出现突越(499μg·m-3),这与春节假期人为活动变化有关。OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5日变化幅度都较小,这说明OC、EC、TCA的来源比较一致;OC/EC值的平均值为6.63,表明西安冬季重污染期PM2.5中的一次来源主要为燃煤排放。PM2.5、OC、EC、TCA和OC/EC的值较2010年都有明显的上升,但OC/PM2.5、EC/PM2.5、TCA/PM2.5的值却是下降的,这说明近年来PM2.5及碳气溶胶的控制措施效果不明显,碳气溶胶二次来源增加,PM2.5的排放来源变得更加复杂。OC和TCA日循环变化呈现出明显的双峰特征;EC的变化趋势不明显。一天中OC/EC值多数时候处于较高水平,且受早晚车流量高峰的影响不明显,说明西安冬季重污染期间碳气溶胶受光化学反应转化的二次来源影响比较大。OC、EC的线性相关性比较好,且白天相对夜晚好,说明西安市冬季夜间燃煤采暖增加了碳气溶胶来源的复杂性。     

广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。