无锡市大气PM2.5中黑碳的粒径分布与混合态特征

针对长江三角洲地区PM2.5中的重要组分黑碳(BC)气溶胶,2010~2011年利用单颗粒黑碳光度计(SP2),对江苏省无锡市夏冬两季BC气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行了连续在线观测.结果表明,无锡市冬季BC质量浓度(6.1μg/m3)是夏季(2.5μg/m3)的2.4倍,内混态BC比例(NIB)冬季(64.8%)也显著高于夏季(44.6%),说明冬季BC污染与来外来污染传输有关.反向轨迹分析表明,来自华北平原的污染气团输入是冬季高浓度BC污染的首要原因. NIB的日变化趋势与BC质量浓度的完全相反.午后BC质量浓度最低时NIB最高,反映了二次光化学产物包覆在BC颗粒外层的老化过程.此外,夏冬两季BC粒径分布保持稳定,其质量浓度峰值对应粒径在225nm左右,数浓度峰值对应粒径在120nm左右.     

天津市冬季颗粒物化学组成及其消光特征

于2013年冬季在天津大气边界层观测站利用Andersen撞击式采样器采集了26 d的颗粒物样品,并进行化学组分分析,同步观测颗粒物吸收系数、数浓度、能见度及其他气象要素. 对比分析了污染日和清洁日颗粒物质量浓度及其化学组成的粒径分布特征,在此基础上,利用Mie模型计算外混、内混、“核-壳” 3种混合态假设下颗粒物的消光系数、散射系数和吸收系数. 与实测吸收系数的比较可知,颗粒物的混合态可能更加接近“核-壳”态. “核-壳”态假设下颗粒物平均消光系数模拟值为(517.44±308.42)Mm-1,其中污染日平均值为(668.39±307.30)Mm-1,清洁日为(275.91±37.90)Mm-1,相对湿度对颗粒物的消光系数有显著影响. 污染日颗粒物中OM(有机质)、(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、EC和其他物质对消光系数的贡献率分别为30.4%、25.5%、17.7%、8.1%和18.3%,清洁日分别为49.8%、11.0%、7.2%、10.6%和21.4%. PM_0.4~1.1、PM>1.1~2.1、PM>2.1~10的消光系数贡献率分别为69.6%±6.7%、13.9%±3.3%和16.5%±6.4%. 污染日高浓度的细粒子是导致能见度下降的主要原因,其中亚微米颗粒物对消光占据主导地位,(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、OM是主要的消光化学组分.      

南京大气气溶胶混合态与云凝结核活化特征研究

于2014年9月11~18日期间,在南京市气象局利用云凝结核计数器(CCNC)、气溶胶质量分析仪(APM)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对气溶胶的分档云凝结核活性以及混合状态进行观测.结果表明,观测期间颗粒物混合状态以内部混合为主,76、111、138和181 nm颗粒物中,黑碳(BC)所占质量分数分别为5.4%、10%、10.7%和6.7%,而含BC核的颗粒物占总颗粒物数量的百分比分别为51%、57%、70%和59%,表明BC是大气中重要的凝结核,对大气颗粒物的数量有重要贡献.观测到的少数外混状态的颗粒物主要集中在111 nm和138 nm.76、111、138和181 nm颗粒物的临界过饱和度分别为0.25%、0.13%、0.06%和0.015%.降雨和灰霾对云凝结核活性影响较大,雨天、晴天和霾天的气溶胶吸湿性系数κ分别为0.37、0.29、0.39.气溶胶颗粒物的密度和云凝结核活性受化学组分影响明显,相对于晴天,霾天颗粒物中无机盐含量较高、有机物含量较少,对应的颗粒物密度较高、云凝结核活性较强.     

2008北京残奥会期间大气黑碳气溶胶污染特征

利用单颗粒黑碳光度计(SP2)对2008年残奥会期间北京市黑碳(BC)气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测.结果表明:观测期间BC浓度均值为1.65μg/m3,低于往年同期水平;质量粒径分布呈单峰型,峰值位于207nm;内混态BC比例平均为56.1%,高于其他国内外城市,说明本地源排放贡献相对较小.随大气边界层高度及本地源排放变化,BC浓度在上午8:00和午夜0:00出现2个峰值,内混态BC比例日变化趋势与之相反.风向风速分析表明,残奥会期间来自五环外未限行区域的机动车排放对市区BC浓度有明显影响.     

气溶胶光学特性及其影响因素研究进展

气溶胶作为大气的重要组成成分之一,通过直接吸收和散射太阳辐射影响太阳辐射传输和地气系统的辐射收支平衡;又可以作为云、冰凝结核影响云的微物理特性,间接地影响对太阳辐射的吸收和散射。这一过程对能见度变化、空气质量状况及气候变化有着重要作用。综合以往研究,文章详细阐述气溶胶光学特性和气溶胶化学组分、混合态及吸湿性对光学特性的影响因素,为气溶胶光学特性的后续研究提供参考。     

南京冬季重污染过程中黑碳气溶胶的混合态及粒径分布

2013年12月,我国中东部地区暴发持续性重污染过程.本研究利用单颗粒黑碳光度计(SP2),分析这次过程中黑碳气溶胶(BC)的质量浓度、混合态以及粒径分布特征.结果表明,观测期间南京BC质量浓度在1.01~14.05μg·m-3之间,平均为4.39μg·m-3,污染较重时呈现夜间高白天低的日变化特征,污染较轻时则为早晚双峰型;用相对包裹层厚度(Dp/Dc)表示BC混合态特征,污染较轻时日变化为凌晨及午后较高,早晚出行高峰期较低,说明在凌晨及午后BC的老化程度较深,早晚机动车排放高峰时段BC多为近地源排放的新鲜粒子.污染较重时Dp/Dc日变化相对平缓,区域性污染特征更为明显并在高相对湿度下体现出气-固转化的过程;BC质量和数谱的粒径分布均为单峰型,数谱峰值粒径在污染较轻时分布在91 nm左右,污染较重时为100 nm,不同污染程度下质量谱峰值粒径均为210 nm,通过对比全球范围的观测结果可以体现出BC一次源的区域性差异.本研究对深入认识长三角地区大气BC污染特征,具有重要的参考价值.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

基于SPAMS探究南京市秋季大气中含草酸重金属颗粒的混合状态

草酸是大气环境中重要的二羧酸,可以与多种非吸湿性的多价金属形成草酸-金属络合物,并对生物健康和大气环境产生重要的影响. 众所周知,光化学反应可以促进草酸的形成. 然而,考虑到草酸与重金属（Heavy Metals, HMs）潜在的络合反应,草酸与HMs颗粒的混合态目前尚不完全清楚. 本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪对南京市大气中含有草酸的HMs （Fe、Cu、Pb、Zn） 的粒径和化学组成进行了分析. 结果表明,与采样期间获得的整体颗粒相比（17.16%）,HMs中草酸的数分数（Number fractions, Nfs）更高（29.88%）. 草酸在各类HMs中的Nfs值分别为20.84% （Fe）、45.59% （Cu）、37.16% （Pb）、36.51% （Zn）. 此外,草酸与Cu （ r = 0.53 ）、Pb （ r = 0.55 ）和Zn （ r = 0.79 ）之间存在良好的相关性,这可能归因于它们在环境中可以形成草酸-重金属配合物. 值得注意的是,Fe与草酸在白天（r = 0.29）和夜间（r = 0.71）的相关性差异明显,这可能是因为Fe-草酸配合物在白天发生光解和Fe驱动的Fenton反应有关. 此外,气溶胶酸度（Relative acidity, Ra）和相对湿度（Relative humidity, RH）对形成草酸-重金属配合物也有影响. Ra的增强可能抑制草酸-重金属配合物的形成. 当RH > 70%时,RH增大可能促进草酸-重金属配合物的形成. 本研究为评估草酸在HMs中的增强提供了一些参考依据,同时提高了我们对大气环境中存在的草酸汇的认识.