2018年秋冬季长江三角洲区域PM2.5污染来源数值研究

使用WRF-Chem和WRF-FLEXPART模式定量研究了2018年秋冬季,尤其是在明显冷空气影响时的长江三角洲PM_2.5来源贡献.结果表明：2018年秋冬季长江三角洲以外的跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献占15.9%,长江三角洲内部排放贡献占84.1%,长江三角洲区域内部排放及污染相互传输的影响比长江三角洲外跨区域输送的影响更为显著.而在冷空气影响时段中,跨区域输送对长江三角洲PM_2.5的贡献率为33.1%,约为整个秋冬季长江三角洲外部跨区域平均输送贡献率的2倍,输送影响更为明显;输送对长江三角洲三省一市的贡献为46.2%~56.2%,其中跨区域输送的贡献10.2%~38.6%,也明显大于各自秋冬季的平均水平.在冷空气影响时段,长江三角洲四座重点城市（上海、合肥、南京、杭州）的污染潜在输送路径主要以中东路为主;上海、南京受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较多,超过30%;杭州受到长江三角洲以外的污染潜在贡献较少,为16.1%.     

结合WRF/Chem和PMF方法的邯郸市PM_(2.5)源解析

<正>向源模型法和反向受体模型法是进行城市PM_(2.5)源解析的2种方法,两者各有所长。该研究应用三维空气质量模型Weather Research and Forecasting Model with Chemistry(WRF-Chem)模型和受体模型Positive Matrix Factorization(PMF),以2014年10月为研究时段,分别对邯郸市的细微颗粒物(PM_(2.5))进行源解析。PMF模型的解析结果表明,邯郸市PM_(2.5)来源为二次源30.2%,燃煤源25.4%、金属冶炼源15.1%、机动车源14.4%、扬尘源9.8%,生物质燃烧源5.2%。应用WRF-Chem模型,Brute-Force方法解析出的结果为,在本地源贡献中,工业源贡献了49.0%,民用源11.9%、农业源9.6%、交通源3.8%和电厂源-1.5%(负值由于PM_(2.5)前体物之间的非线性反应所致)。应用源模型对二次成分(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)进行再解析,结果显示,燃煤源源贡献率最大,达到25.7%,其次分别为农业源(24.0%)、工业源(6.5%)、生物质源(1.8%)和机动车(0.03%)。结合2种方法得出,邯郸市的PM_(2.5)中,本地燃煤源贡献了37.1%,其次分别为金属冶炼源(18.4%)、机动车源(15.1%)、扬尘源(13.3%)、生物质燃烧源(6.2%)。     

上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟

本研究针对2013年1月23~24日的上海PM_(2.5)持续重污染过程,采用WRF-Chem大气化学模式以及PM_(2.5)质量浓度、能见度、气象要素等地面实测资料相结合的方式,揭示了造成上海冬季PM_(2.5)持续性重污染的一类"天气学必要成因",即一次弱冷空气活动过程导致了两种不利污染天气条件——"弱气压场(静稳形势)"和"弱冷空气扩散(输送形势)",两者先后影响上海造成PM_(2.5)浓度持续上升.主要过程如下:首先弱冷空气影响之前,上海处在不利的局地气象扩散条件下,受弱气压场控制10 h后本地PM_(2.5)质量浓度达到重度污染水平,之后夜间稳定边界层(地面静风和低层逆温)使得PM_(2.5)重度污染维持了7h,期间PM_(2.5)平均质量浓度为172.4μg·m~(-3).后期弱冷空气影响上海,虽然改善了局地扩散条件但是同时产生了明显的周边污染物输送,使得本地PM_(2.5)质量浓度升高并达到峰值(280μg·m~(-3)),继续加重污染水平,期间PM_(2.5)平均质量浓度为213.6μg·m~(-3).WRF-Chem模拟结果进一步表明,整个污染过程周边区域输送对上海PM_(2.5)平均贡献率为23%,其中两个阶段周边区域输送的平均贡献率分别为17.2%和32.2%,可见在不同的污染天气条件下周边污染源的贡献存在显著差异,因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.     

WRF-Chem与ADMS对城区尺度大气污染精细化模拟的比较

精细化模拟对城市大气污染预报、朔源和管控具有重要意义.本文以南京市江宁区为例,利用中尺度数值模式WRF-Chem和三维高斯型模式ADMS,针对典型污染个例,开展城区尺度大气污染高分辨模拟,并对其结果进行比较分析.此外,探讨了WRF-Chem中不同城市冠层方案的模拟效果以及ADMS中不同街道峡谷特征对街道内污染扩散的影响.结果表明,WRF-Chem和ADMS都可以合理模拟内外源对关心区域的影响,实现对城区尺度大气污染的高分辨和高效率模拟;相对SLAB、BEP城市冠层方案,WRF-Chem中的UCM方案表现更好,且其模拟性能较ADMS略优;ADMS模拟街道峡谷效应时,街道和建筑尺度参数对模拟结果有较大影响,街道越窄、建筑越高,越不利于街道内污染物的扩散.综合而言,对于城区尺度的大气污染精细化模拟,使用UCM方案的WRF-Chem和ADMS都具有一定的模拟能力,可以根据计算效率和分辨率的要求选用不同模型开展研究.     

VOCs源强不确定性对臭氧生成及污染防治影响的模拟分析

本文基于三维区域空气质量模式WRF-Chem,通过修改模式化学模块,量化输出过程量和诊断量,提供了一种定量分析挥发性有机化合物(VOCs)源强不确定性对O3生成影响的方法.为无法定量计算VOCs源强导致的臭氧生成率[P(O3)]偏差,以及由此对O3体积分数分布和污染控制相关联的VOCs敏感区和NOx 敏感区分布的误判提供了方法参考.采用标准统计参数对WRF-Chem模式的气象场与污染场模拟性能进行了评估,相关指标均优于前人结果.以INTEX-B(intercontinental chemical transport experiment-phase B)人为源、FINNv1(fire inventory from NCAR version 1)生物质燃烧源和 MEGAN(model of emissions of gases and aerosols from nature)生物源作为基准源,并以卫星观测数据作为约束,对排放源进行改进,评估了源改进前后臭氧生成率[P(O3)]、O3体积分数和O3控制敏感区指标(Ln/Q)的变化情况.仅人为VOCs(AVOCs)源增加68％后,P(O3)模拟峰值增升比例达13％～82％,以北京观测站点为例,P(O3)模拟月均峰值增加42％(22.5×10-9 h-1).对P(03)形成贡献比例最大的主要化学反应是HO2+NO(占比约68％),AVOCs源增加68％后,该反应贡献比例下降至65％.在改进源下,P(O3)普遍增加达到2×10-9～4×10-9h-O3各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域,与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致.整体而言,VOCs源强改进后,Nox敏感区O3体积分数增加幅度不大,不超过4×10-9,而部分VOCs敏感区增幅超过20 x10-9.VOCs源强的不确定性会影响O3形成过程中Nox和VOCs敏感区的判断,特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围,从而降低O3调控对策的有效性.     

Improving simulations of sulfate aerosols during winter haze over Northern China: the impacts of heterogeneous oxidation by NO2

Incorporating the missing heterogeneous oxidation of S(IV) by NO₂ into the WRF-Chem model. Sulfate production is not sensitive to increase in SO₂ emission. The newly added reaction reproduces sulfate concentrations well during winter haze. We implemented the online coupled WRF-Chem model to reproduce the 2013 January haze event in North China, and evaluated simulated meteorological and chemical fields using multiple observations. The comparisons suggest that temperature and relative humidity (RH) were simulated well (mean biases are -0.2K and 2.7%, respectively), but wind speeds were overestimated (mean bias is 0.5 m?s⁻¹). At the Beijing station, sulfur dioxide (SO₂) concentrations were overpredicted and sulfate concentrations were largely underpredicted, which may result from uncertainties in SO₂ emissions and missing heterogeneous oxidation in current model. We conducted three parallel experiments to examine the impacts of doubling SO₂ emissions and incorporating heterogeneous oxidation of dissolved SO₂ by nitrogen dioxide (NO₂) on sulfate formation during winter haze. The results suggest that doubling SO₂ emissions do not significantly affect sulfate concentrations, but adding heterogeneous oxidation of dissolved SO₂ by NO₂ substantially improve simulations of sulfate and other inorganic aerosols. Although the enhanced SO₂ to sulfate conversion in the HetS (heterogeneous oxidation by NO₂) case reduces SO₂ concentrations, it is still largely overestimated by the model, indicating the overestimations of SO₂ concentrations in the North China Plain (NCP) are mostly due to errors in SO₂ emission inventory.     

深圳市龙华区PM2.5污染与减排过程模拟分析

通过分析深圳市龙华区2018年大气环境承载力发现,NO2和PM10的实际大气环境承载量已经降到了理想大气环境容量范围内,而PM2.5的实际大气环境承载量则已超过理想大气环境容量近1000 t,说明PM2.5仍是龙华区大气污染防治的重点工作,利用科学手段精准、有效地指导PM2.5减排工作十分重要。基于相关监测数据,结合WRF-Chem大气化学模式,对深圳市龙华区2017年、2019年冷季大气中PM2.5污染日案例和2018年暖季大气中PM2.5相对清洁日案例的PM2.5污染与减排过程进行了模拟分析。结果表明:为达到PM2.5浓度的控制目标,龙华区需在相对清洁时期的排放量上减排30%,污染时期的排放量上减排70%~75%,且减排工作在PM2.5浓度高峰时期开展能取得较好的减排效果;龙华区大气污染受周边区域传输污染的影响较大,减排任务较为严峻,需要其他地区协同参与,共同减排。     

石家庄市冬季一次重污染过程分析与反馈效应研究

为深入探究高ρ（PM_2.5）地区重污染过程的发展变化规律,以石家庄市一次重污染过程（2017年1月13-20日）为例,结合空气质量监测数据、PM_2.5组分测试数据、气象观测资料,从重污染发展阶段（简称"P1阶段"）、维持阶段（简称"P2阶段"）和清除阶段（简称"P3阶段"）分析PM_2.5及其化学组分的变化特征、气象条件和高低空天气形势演变特征,并利用WRF-Chem模型定量研究重污染过程气溶胶反馈效应对典型气象要素的影响.结果表明:①此次重污染过程属于逐步累积增长、快速清除型,在P2阶段ρ（PM_2.5）平均值为241.0 μg/m3,最大值为367.5 μg/m3.②P1和P2阶段高低空大气环流配置稳定,大气边界层高度范围为620.6~712.2 m,风速范围为1.3~2.5 m/s,相对湿度范围为60%~80%.③P2阶段SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）均为0.3,ρ（SNA）（SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）为128.8 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的56.2%;OM[有机质,ρ（OM）=ρ（POA）+ρ（SOA）,其中,POA为一次有机气溶胶,SOA为二次有机气溶胶]是除SNA以外的第二大组分,在P1和P3阶段ρ（POA）大于ρ（SOA）,而在P2阶段ρ（SOA）与ρ（POA）相等,均为28.0 μg/m3,表明在重污染过程中二次污染严重;整个污染过程ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.0,表明石家庄市移动源和固定源对ρ（PM_2.5）贡献相当.④WRF-Chem模型模拟结果表明,太阳辐射量、温度和大气边界层高度受气溶胶反馈效应的影响在P2阶段的下降量分别为75.1 W/m2、2.7℃和109.9 m,比P1阶段分别高33.6%、91.4%和18.6%,比P3阶段分别高147.0%、305.3%和24.1%.研究显示,此次静稳天气下的重污染过程二次污染严重,气溶胶反馈效应整体使得太阳辐射量、温度和大气边界层高度均向不利于污染扩散的趋势发展,造成石家庄市的ρ（PM_2.5）进一步增加.      

深度学习方法在上海市PM2.5浓度预报中的应用

为提升PM_2.5浓度预报能力,尤其是对PM_2.5重污染的预报能力,以中尺度气象-化学耦合模式系统（WRF-Chem）为基础,结合中尺度WRF气象预报数据、地面及高空气象观测数据、PM_2.5浓度观测数据,基于人工智能深度学习序列到序列的算法建立了上海市PM_2.5统计预报模型.结果表明,人工智能深度学习算法（Seq2seq）明显修正了WRF-Chem模式由于模型非客观性造成的偏差,提高了上海市PM_2.5浓度的预报能力;该算法优化和修正了WRF-Chem模式结果,并通过检验发现可以使PM_2.5浓度预报值与实况值间的相关系数由0.51上升至0.79,均方根误差由25.9μg/m³下降至15.01μg/m³.而单独使用套索法（Lasso）线性回归算法对WRF-Chem模式优化效果不理想.基于Seq2seq的PM_2.5浓度预报修正模型能够有效提升预报精度.     

京津冀典型城市一次重污染过程特征及边界层结构变化对其影响

为探究典型重污染过程的污染特征与大气边界层结构演变规律,基于PM_2.5采样数据、气象观测数据及WRF-Chem模式,以北京市和石家庄市2016年12月27日—2017年1月10日一次重污染过程为研究对象,对气象要素、PM_2.5化学组分、天气背景场、边界层结构演变特征,以及大气边界层结构变化对ρ(PM_2.5)及其主要化学组分的影响进行分析.结果表明:①研究期间,北京市和石家庄市ρ(PM_2.5)分别为(165.63±110.89)(247.67±95.22)μg/m3,石家庄市污染程度高于北京市;高空纬向环流和地面弱高压控制的天气背景场,低于1.75 m/s的风速以及超过75%的相对湿度是造成北京市与石家庄市重污染的不利气象条件.②重污染时段北京市与石家庄市SNA(SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的统称)与碳质组分(OC、EC)占比之和超过76%,是PM_2.5中的两大主要组分;重污染时段ρ(SNA)占比明显上升,北京市与石家庄市ρ(SNA)占比由非重污染时段的42.23%、45.93%分别升至重污染时段的58.87%、59.62%;北京市与石家庄市ρ(OC)/ρ(EC)分别为5.13、3.51,表明在重污染时段两城市存在明显的二次有机气溶胶污染.③WRF-Chem模式模拟结果表明,PM_2.5污染严重时北京市与石家庄市在300~500 m处均出现明显的逆温,垂直风场主要表现为低层偏南风顺时针向上切变为偏西风,切变高度在400~1 000 m,逆温层结与明显垂直风切变的边界层特征共同抑制了污染物的湍流与扩散.④北京市与石家庄市重污染时段的PBLH(Planetary Boundary Layer Height,大气边界层高度)日均值与非重污染时段相比分别下降了202、128 m,PBLH每下降100 m,北京市与石家庄市ρ(PM_2.5)分别上升18.81、29.85 μg/m3,PBLH下降是导致两城市ρ(PM_2.5)快速上升的重要因素.北京市与石家庄市的PBLH与PM_2.5组分质量浓度之间的相关性不同,北京市PBLH与ρ(SNA)的相关性高于与碳质组分质量浓度的相关性,石家庄市PBLH与ρ(EC)相关性最高,表明此次重污染过程中北京市PM_2.5污染特征以二次形成为主,而石家庄市以一次排放为主.研究显示,北京市与石家庄市此次重污染过程与大气边界层结构变化密切相关.