基于四维通量法的佛山臭氧污染输送量化

定量输送过程对大气污染事件的贡献程度一直是目前区域大气污染防控的突出难点和重要需求.对此,基于WRF-Chem模式对佛山典型区域性臭氧(O₃)污染事件开展模拟,应用四维通量法分别量化周边区域对佛山市臭氧及其前体物的输送通量,厘清臭氧直接输送和前体物输送的贡献,发现周边区域对佛山市输送的O₃总通量平均值为120.3 t·h^-1;挥发性有机化合物(VOCs)总通量平均值为30.2 t·h^-1;其对应的臭氧生成潜势(OFP)为114.8 t·h^-1.通过统计各O₃污染事件的输送通量,发现污染期间输入佛山O₃通量最大的城市为广州(贡献率为44%);输入VOCs通量最大的城市为肇庆(贡献率为48%).分析输送VOCs排放导致的O₃生成潜势发现含氧挥发性有机物(OVOCs)对OFP的贡献最大,在“最大输入事件”中占比为47%.甲醛、二甲苯、醛类、丙酮和苯酚类等OVOCs和芳香烃是对OFP贡献前5的物种,贡献量占总OFP的50...     

COVID-19管控期间气象条件变化对京津冀PM2.5浓度影响

2020年初新冠肺炎疫情（COVID-19）暴发后,中国多地实施了严格的管控措施,导致污染物排放量明显下降.但在减排实施的情况下,京津冀PM_2.5等污染物浓度较过去5 a同期却明显增长,出现了两次PM_2.5重度污染事件.利用欧洲中心ERA5再分析资料分析发现,相对于过去5 a, COVID-19管控期间京津冀地区的气象场表现为偏高的相对湿度、偏低的边界层高度和边界层内异常的辐合上升运动,有利于颗粒物的吸湿增长和二次转化,不利于污染物垂直方向上的扩散.此外,利用WRF-Chem模式开展敏感性试验发现,在京津冀中部地区气象场的变化导致2020年管控期间ρ(PM_2.5)升高了20～55μg·m^-3,升高比例高达60%～170%.进一步利用过程诊断分析法得出,增强的气溶胶化学过程和不利的湍流扩散条件是2020年COVID-19管控期间PM_2.5浓度升高的主要原因.在当今减排的大背景下,边界层高度和相对湿度的变化可能成为预报预测京津冀地区PM_2.5污染事件的重要指标...     

基于Brute-Force方法的京津冀区域夏季臭氧反应机制

近年来京津冀区域夏季臭氧（O₃）体积分数仍居高位,轻中度污染频繁发生,相关反应机制研究亟需开展.利用WRF-Chem模式对该区域2018年夏季代表月O₃浓度进行模拟,并基于Brute-Force方法探究了区域层面前体物减排的O₃变化.O₃在不同排放情景的变化表明,该区域O₃反应机制以VOCs控制区与非敏感区为主,VOCs控制区主要聚集京津冀中部,呈南北带状分布,面积占比15.60%~26.59%.区域各市城区的O₃浓度对前体物排放的相对响应强度（RRI）具有很大的空间差异性,对于VOCs,RRI_VOC在0.03~0.16范围内;而对于NO_x,RRI_NO_x在-0.40~0.03范围内.纬度越高的城区,RRI值越剧烈,表明了越为显著的区域输送影响.前体物排放强度高的城区,RRI_NO_x值越低,暗示RRI_NO_x对当地NO₂浓度的负向依赖;但RRI_VOC与NO₂水平无明显关联,更依赖于对前体物相对丰度（VOCs ：NO_x）.RRI_VOC与RRI_NO_x比值在多数城市表现为负值,VOCs协同减排以抑制O₃浓度恶化十分必要;该比值的绝对值在工业化和城市化高的城市远低于普通中小城市,意味着这些城市VOCs协同减排的要求将更高.然而,即使在前体物50%减排下,区域各城市O₃浓度改善仍然有限,毗邻省份的区域外联合治理也依然重要.     

反演同化技术在激光雷达中的应用研究

为增强模式预报准确性,提高激光雷达数据在化学模式中的应用水平,建立激光雷达同化系统,将激光雷达数据引入模式,利用WRF-Chem模拟2016年12月6日~10日一次污染过程,将激光雷达监测的气溶胶光学深度(AOD)反演成近地面PM2.5浓度,通过三维变分同化技术订正模式原始场,调整模式预报结果。实验对比发现,反演同化后水平和垂直方向初始场调整显著,PM2.5、PM10和AQI的预报准确率明显提升,同化后相关性提高了0.05~0.1,预报准确率提高了10%~20%,分级风险评分也不同程度升高,与观测结果接近,优于不同化的预报结果。表明激光雷达数据在模式同化方面表现良好,有广阔的应用空间。     

A study of peroxyacetyl nitrate at a rural site in Beijing based on continuous observations from 2015 to 2019 and the WRF-Chem model

•PAN concentrations at a rural site near Beijing were monitored from 2015 to 2019. •PAN concentrations exhibited high values in spring and low values in winter. •Anomalously southerlies induced extreme high PAN concentration in spring 2018. Peroxyacetyl nitrate (PAN) is one of the most important photochemical pollutants and has aroused much concern in China in recent decades. However, few studies described the long-term variations in PAN in China. In this study, we continuously monitored the PAN, O₃ and NO_x concentrations at a regional background site near Beijing from August 2015 to February 2019. Based on the observed concentrations and climate data, we analyzed the seasonal PAN variations. The results revealed that the monthly mean PAN concentration ranged from 0.33–2.41 ppb, with an average value of 0.94 ppb. The PAN concentration exhibited a distinct seasonal variation, with high values in spring and low values in winter. After analyzing the corresponding meteorological data, we found that stronger ultraviolet (UV) radiation, a relatively longer lifetime and a higher background PAN concentration contributed to the high PAN concentrations in spring. In addition, with the utilization of the WRF-Chem (Weather Research and Forecasting with Chemistry) model, the cause of the extremely high PAN concentration in spring 2018 was determined. The model results demonstrated that an anomalously low pressure and the southwesterly winds in northern China might be the main causes of the increased PAN concentration in Beijing and its surrounding area in spring 2018.     

亚洲季风强弱年蒙自市大气环境容量差异估算

利用区域空气质量模式WRF-Chem,对亚洲季风气候变化背景下云南省蒙自市大气环境容量进行模拟评估.根据标准化南亚夏季风指数分别选取2005年和2015年为强、弱季风年.对2015年四季（以1月、4月、7月和10月为代表月）和2005年夏季（7月为代表月）的主要大气污染物浓度进行模拟.结果表明蒙自市2015年全年CO、NO₂、SO₂、PM_2.5、PM₁₀的大气环境容量分别为120.31、1.127、1.875、1.267、1.688（×10⁴t/a）,其中各污染物冬季大气环境容量最小,春季的最大（PM₁₀除外）,且PM_2.5在冬季排放量已饱和.强季风年相对弱季风年夏季CO、NO₂、SO₂、PM_2.5、PM₁₀的大气环境容量分别提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%、8.7%,其中PM_2.5的容量提升最高.亚洲季风年际变化对云南高原空气质量及大气环境容量具有重要的调制作用.     

基于XGBoost算法的WRF-Chem模式优化模拟

采用人工智能算法XGBoost结合大气化学模式WRF-Chem,利用北京地区大气污染物的模拟结果及站点监测数据,构建XGBoost统计预报算法模型,并对两种大气污染物（PM_2.5和O₃）进行优化模拟,同时分析其特征贡献要素.结果表明,该统计预报模型能够很好地优化大气化学模式模拟的大气污染物浓度,降低模拟误差,对于北京地区站点模拟浓度优化呈现出城区>近郊>远郊的优化特点,且算法模型对O₃浓度优化程度更高,优化后相关系数提高达128%.此外,通过特征要素的贡献量分析表明,CO是影响O₃优化的重要特征变量,城郊区特征贡献得分均高达1000以上,Q2（近地面2m比湿）是影响PM_2.5优化的重要气象特征变量,城郊区特征贡献得分分别为950和824.     

边界层方案对南京地区PM2.5浓度模拟的影响

基于WRF-Chem空气质量模式采用YSU、MYJ、MYNN2、ACM2,4种边界层方案和基于ACM2的敏感性实验方案ACM2R2（模式最低6层的湍流扩散系数阈值改为2m²/s）和ACM2R5（模式最低10层的湍流扩散系数阈值改为5m²/s）,对南京地区冬季出现的一次天气污染过程进行模拟,分析了不同边界层方案对南京地区PM_2.5浓度模拟的影响.结果表明,6种方案对地面气象要素和风温湿廓线的模拟显示了较为合理的日变化特征及高度变化趋势,不同边界层方案之间气象要素差异较小.各方案均较好地模拟出了边界层高度逐日变化和日变化特征,以及PM_2.5浓度随时间的变化趋势,但是YSU、MYJ、MYNN2和ACM2,4种边界层方案在夜间对PM_2.5浓度的模拟均存在较大程度的高估,而ACM2R2和ACM2R5在ACM2的基础上显著地降低了PM_2.5浓度,甚至转为低估.从整个时段的偏差上看,ACM2R2最接近观测值.这是由于ACM2R2夜间湍流扩散系数较高,更利于源于地表的污染物向上扩散,使得ACM2R2方案在夜间相比原ACM2方案模拟所得的地表PM_2.5浓度更低,从而改善了原方案高估的现象.ACM2R5夜间湍流扩散系数更高,后期扩散过强从而产生较大低估.这些结果表明湍流扩散系数的不同是PM_2.5浓度模拟差异的重要原因,准确地参数化边界层方案夜间湍流扩散系数对于提高PM_2.5浓度模拟的准确度十分必要.     

沙漠地区边界层高度的提高与尘卷风起沙量的变化

在YSU（Yonsei University）边界层参数化方案的基础上,采用一种经验修正边界层RYSU（Revised YSU）方案,其模拟的边界层高度与观测相吻合.同时利用尘卷风起沙方案,获得了2019年腾格里沙漠夏季尘卷风起沙量的时空分布,结果表明,在08：00~18：00时,RYSU方案模拟的整点尘卷风瞬时起沙量和起沙范围均高于YSU方案,前者的起沙量和范围最大的时刻是15：00时,较后者迟1h,它与腾格里沙漠观测的尘卷风出现频率更接近.采用RYSU方案6~8月研究区每日的总起沙量几乎是采用YSU方案的3倍左右,RYSU方案估算的最大瞬时起沙量比YSU方案更接近用观测的边界层最大高度计算的值.     

基于过程分析的京津冀区域典型城市臭氧成因

随着京津冀区域臭氧（O₃）污染问题日渐突出,探究和分析京津冀区域O₃变化特征和污染过程形成原因对区域大气污染防治工作具有重要意义.观测结果显示,春夏季京津冀区域较高的O₃浓度呈现南高北低的分布,北京、天津和石家庄这3座城市O₃高浓度往往伴随着偏南风的影响.基于WRF-Chem模式模拟和过程分析技术对2019年京津冀区域O₃变化特征和成因进行了深入分析,典型城市化学过程、垂直混合和输送的日变化有着鲜明的季节变化差异.其中在夏季午后化学过程是各城市O₃浓度增加的主要来源;垂直混合导致天津和石家庄O₃浓度增加,但使得北京O₃浓度减少;天津和石家庄存在净输出,而北京则为净流入.通过对比分析O₃污染和清洁过程结果表明,化学过程主导北京和石家庄污染过程午后O₃浓度增加,天津则为垂直混合,此外,北京和石家庄存在O₃净输入,天津则为净输出;而清洁过程中,垂直混合主...