上海城区硝基芳香族化合物的化学组成及特征分析

为研究硝基芳香族化合物(NACs)在上海城区大气中的浓度水平、组成特征以及与气态前体物关系,采用大流量采样器采集了2020～2021年上海城区大气细颗粒物PM_2.5冬季39个和夏季46个样品,利用超高效液相色谱-静电场轨道阱高分辨质谱,对其中12个NACs物质进行了定量分析,结合后向轨迹、前体物及气象要素等相关性分析,并对其中含CHON类物质进行分子组成和分类分析.结果表明,冬季ρ(NACs)平均值(17.1 ng·m^-3)是夏季(5.7 ng·m^-3)的3倍,冬季气团主要来自于北方,夏季气团则主要来自于较清洁的东南部海洋.冬季NACs组成中含量最丰富的物种为4-硝基苯酚,夏季则为4-硝基苯酚(清洁天)和4-羟基-3-硝基苯甲酸(污染天),冬、夏两季均表现出昼高夜低的特点.单环和多环芳烃化合物识别和表征的芳环等值数(Xc)以及O/C和H/C值等特征的定性分析结果表明,上海城区冬、夏两季PM_2.5中CHON类化合物主要是芳香族化合物,且在PM_2.5污染天检测到的CHON类化合物的...     

淹水增加对闽江河口淡水潮汐湿地孔隙水地球化学特征及CO2和CH4排放通量的影响

海平面上升使得河口潮汐湿地淹水高度增加,对CO_2和CH_4的排放通量产生重要影响,但目前绝大多数研究集中在淹水增加对河口盐沼湿地的影响,淹水增加对于河口淡水潮汐湿地的影响缺乏数据.鉴于此,本研究利用模拟潮汐池和中型生态系,研究淹水增加15 cm和30 cm后对闽江河口淡水潮汐湿地孔隙水(NH_4+、NO_3-、DOC、溶解性CH_4和DIC)浓度及CO_2和CH_4排放通量的影响.结果表明,淹水高度增加15 cm和30 cm后,CO_2的排放通量分别下降28. 53%和36. 56%;淹水增加15 cm时,CH_4的排放通量没有显著变化,增加至30 cm后,CH_4的排放通量显著增加29. 27%;淹水高度增加15 cm和30 cm,孔隙水CH_4的浓度分别增加47. 83%和73. 91%.淹水增加对孔隙水DOC浓度变化影响不显著.淹水增加促进孔隙水NH_4+浓度,并降低孔隙水DIC和NO_3-的浓度.淹水增加降低CO_2和CH_4排放通量的温度敏感性.根据研究结果,未来海平面上升50 a和100 a后,闽江河口淡水潮汐湿地的综合增温潜势将分别降低28%和35%.     

基于CMAQ和HYSPLIT模式的日照市夏季臭氧污染成因和来源分析

日照市作为典型沿海城市,近年来O₃污染日益严重,为探究O₃污染成因和来源,基于CMAQ模型的IPR过程分析和ISAM源追踪工具分别量化不同物理化学过程,不同源追踪区域对日照市O₃的贡献,并对比在O₃超标日和非超标日的差异,结合HYSPLIT模式探究日照市O₃的区域输送路径.结果表明,以日照市及周边为CMAQ模拟区域,O₃超标日与非超标日相比,日照市和连云港市沿海附近O₃、 NO_x和VOCs浓度明显增加,这主要是由于超标日日照市为西风、西南风和东风的辐合区,易于污染物的输送并累积;过程分析显示,输送过程(TRAN)对日照市和连云港市沿海附近的近地面O₃贡献在超标日明显增加,而对临沂以西大部分区域贡献减小.光化学反应(CHEM)在各个高度对日照市白天O₃浓度均为正贡献,TRAN在离地0～60 m为正贡献,在60 m以上主要为负贡献,超标日CHEM和TRAN在离地0～60 m...     

廊坊市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

分析了2019～2020年秋冬季廊坊市北部、市区和南部这3个站点的大气细颗粒物及其化学组成.空间分布上,PM_2.5浓度整体为：南部>市区>北部.PM_2.5主要成分为有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、矿物组分、氯离子和元素碳,分别占PM_2.5的质量分数为25.4%、21.5%、11.0%、11.5%、13.7%、3.5%和5.8%,金属元素及其他物质的质量分数分别为0.3%和7.2%;二次无机盐浓度呈现市区(28.7μg·m^-3)高于北部(28.0μg·m^-3)和南部(26.8μg·m^-3)郊区的变化特征,而有机物(其浓度分别为16.6、13.0和18.5μg·m^-3,由北向南,下同)、矿物组分(9.6、6.7和9.7μg·m^-3)、氯盐(2.0、2.0和2.8μg·m^-3)和元素碳(3.6、3.2和4.3μg·m^-3)浓度呈现南部和北部郊区高于市区的变化特征.随...     

硫杂冠醚的合成及其对废水中Ag(I)的选择性萃取研究

针对当前含银废液综合回收利用率低,以及不当排放造成严重环境污染等问题.本研究以邻苯二酚为原料,经亲核取代、酰氯酰化、缩合反应制得一种全新结构硫杂冠醚7,10-二硫杂苯并-18-冠-6(硫杂冠醚3,Thia18C6),产物经核磁共振氢谱(~1H NMR)、X-射线衍射单晶进行了结构表征,进而采用溶剂萃取的方法考察了其对不同金属离子的选择性萃取能力.结果表明,在单一体系下,Thia18C6对银离子表现出较为优异的萃取能力,萃取率可达97.68%,而在多种杂质离子(Cu~(2+)、Pb~(2+)、Zn~(2+)和Ni~(2+))共存的复杂体系中,Thia18C6对银离子表现出了较强的选择性.     

再生水补给型城市景观水体中抗生素抗性基因的污染特征——以圆明园为例

由于抗生素抗性基因(Antibiotic Resistance Genes,ARGs)对环境和人类健康存在潜在威胁而逐渐受到人们的重视,高人口密度城市中典型景观水体是ARGs储存库和传播媒介.本研究采用实时荧光定量PCR技术,研究了圆明园不同点位的ARGs污染情况和分布特征.结果表明:园区中ARGs的绝对丰度范围在n.d.(未检出)～1.08×10~9copies·L~(-1)之间;园区进水口目标ARGs的丰度低于末端,表明封闭的水体可能为ARGs的积累提供了理想培养基.在所检测基因中,磺胺类ARGs占主导,ARGs的绝对丰度依次为:sulIIsulImefAtetQtetMermB.磺胺类ARGs与指示微生物粪大肠菌群和大肠杆菌间存在显著相关性,表明指示微生物在ARGs的传播中可能起着关键作用.     

石河子市采暖季和非采暖季住宅中邻苯二甲酸酯的污染特征及婴幼儿健康风险评估

为了解石河子市住宅中邻苯二甲酸酯(Phthalates,PAEs)的污染特征及PAEs对婴幼儿产生的健康风险.本研究对石河子市采暖季和非采暖季50户住宅降尘中的7种PAEs物质进行检测,利用蒙特卡洛(Monte Carlo)模拟和生理提取实验(PBET)评估了PAEs暴露对0～3岁婴幼儿产生的生殖和癌症风险.结果表明:①不同时期石河子市卧室和客厅降尘中邻苯二甲酸二异丁酯(diisobutyl phthalate,DIBP)、邻苯二甲酸二正丁酯(Dibutyl phthalate,DBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯[Bis(2-ethylhexyl)phthalate,DEHP]均为室内PAEs的主要组成物质,占总PAEs的99.5%以上,其中DEHP为首要PAEs物质(浓度中位数值为361～462μg·g~(-1)),DBP次之(浓度中位数值为94.9～166μg·g~(-1));②除DIBP外,采暖季卧室和客厅降尘中各PAEs的浓度均高于非采暖季,且差异具有统计学显著性(p0.05),此趋势对小分子质量的邻苯二甲酸二甲酯(Dimethyl phthalate,DMP)和邻苯二甲酸二乙酯(Diethyl phthalate,DEP)而言更明显,DMP采暖季浓度中位数值:0.36～0.42μg·g~(-1)非采暖季:nd,DEP采暖季:0.65～0.71μg·g~(-1)非采暖季:nd～0.03μg·g~(-1);③利用风险指数(HQ)进行健康风险评估表明,采暖季和非采暖季DBP暴露可能会对0～3岁婴幼儿产生较大的生殖风险(HQ_(DBP )=2.62～5.79);DEHP暴露可能会对0～2岁婴幼儿产生较大的癌症风险(HQ_(DEHP)=3.51～5.22).当考虑生物可及性后,仍有8%～37%的婴幼儿可能存在生殖风险,几乎所有婴幼儿无癌症风险.     

深圳市餐饮油烟醛酮类化合物污染特征研究

餐饮业的快速发展加剧了城市大气污染程度.对深圳市粤菜馆、茶餐厅、西餐厅、湘菜馆4种餐馆及职工食堂排放的醛酮类化合物进行采样分析,并研究其组分特征、大气化学反应活性及排放因子.结果表明,职工食堂醛酮类化合物的基准风量排放浓度最高(742.28μg·m~(-3)),茶餐厅最低(30.49μg·m~(-3)).OH消耗速率法(L_(OH))和臭氧生成潜势(OFP)分析结果表明,深圳市总醛酮L_(OH)值和OFP值最大的餐馆均为西餐厅,其值分别为26.20 s~(-1)和1063.41μg·m~(-3).各餐馆排放己醛的L_(OH)贡献率均较高,为13.10%～64.51%.甲醛为O_3生成的关键活性物质,OFP贡献率为9.29%～59.10%.以灶台数、单位时间及用油量为核算基准的排放因子中,职工食堂醛酮排放因子均最大,分别为(0.16±0.03) g·h~(-1)·stove~(-1)、(5.90±0.13) g·h~(-1)和(1.62±0.04) g·kg~(-1);茶餐厅的醛酮排放因子均最小,分别为(0.34±0.02) g·h~(-1)·stove~(-1)、(0.60±0.02) g·h~(-1)和(0.22±0.01) g·kg~(-1).结合研究结果,本研究从源头控制、净化设备的选择及运营维护等方面对深圳市餐饮油烟醛酮控制及减排提出了相关建议.     

多源遥感数据支持下的县域尺度生态效率测算及稳健性检验——以长江中游城市群为例

生态效率是评价区域生态文明水平的重要依据,也是地理学与经济学开展资源环境综合研究的常用指标和变量,县域尺度生态效率测度的研究匮乏,制约了上述问题在县域层面上开展。在长江经济带生态优先和绿色发展国家战略下,以长江中游城市群为研究区域,依托多源遥感数据构建县域尺度生态效率测算指标体系,应用非合意产出超效率EBM模型测算2000-2015年县域生态效率,利用GIS空间分析工具揭示其时空分异规律和空间关联特征。并设计稳健性检验方案,对县域尺度生态效率测度路径科学性及稳健性进行检验。结果表明：（1）各年份长株潭城市群和环鄱阳湖城市群所辖县域的生态效率均优于武汉城市圈所辖县域;（2）研究期内生态效率维持高位区域包括武汉市辖区等12个县市,生态效率持续低值区域包括瑞昌市等7个县市;（3）县域生态效率H-H集聚区由衡阳市、株洲市及其周边至2015年成片消失,L-L集聚区则按照顺时针走向,逐步形成围绕武汉市的闭合环形区域;（4）基于市域生态效率排名对比的稳健性检验表明,县域生态效率测度路径和结果具有较高可信度。     

基于遥感数据的秸秆焚烧源排放清单及时空分布特征

分析秸秆焚烧事件引起的空气污染状况,常使用CMAQ、NAQPMS、WRF-CHEM等模型进行空气质量模拟,而污染源排放清单是模拟模型的关键输入.为满足模型清单输入要求,以2014年5月7日四川盆地内发生的一次由油菜秸秆焚烧引起的重污染事件为例,采用排放因子法进行污染物年排放量估算,结合卫星火点数据、土地利用数据对其进行空间特征分析,并使用Bluesky CONSUME模型估算了污染物的烟羽抬升,结合激光雷达获取了气溶胶消光系数以分析其时间特征.结果表明:以2013年为基准年,全年区域内CO、NO_x、SO₂、PM_2.5、PM₁₀及NMVOC（非甲烷挥发性有机化合物）的年排放量分别为5 791.022、193.842、43.268、574.602、1 495.350和1 495.350 t,成都市、德阳市、绵阳市、眉山市、资阳市各污染物排放量占比分别为13.90%、22.39%、31.81%、12.11%、19.79%.各污染物排放量均在地面层呈3个大值中心、2个空值带的分布趋势.采用环境1B卫星和MODIS火点数据结合提取焚烧火点分析发现,5月7日四川盆地内5个城市均存在不同程度的秸秆焚烧情况.经空间分配后发现,此次排放的重点在德阳市及绵阳市南部,污染物排放量最大值出现在德阳市中部,成都市秸秆焚烧火点最少,污染物排放量也最小.受当天大气边界层高度的影响,污染物垂直分布主要集中在35 m以下,并在30 m左右形成污染物极大层.另外,受秸秆焚烧管制影响,在16:00-翌日04:00排放量呈逐渐上升趋势,09:00-16:00排放量较少.研究显示,秸秆焚烧源排放清单与前人研究结果较为一致,排放清单的烟羽抬升结果与气溶胶消光系数的垂直分布较为吻合.