北京市大气气溶胶中糖类化合物的组成及来源

采用高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测(HPAEC-PAD)分析方法,对北京城区PM2.5和PM10中糖类化合物进行定量分析.在北京大气气溶胶中共检出14种糖类化合物,分为脱水糖、糖和糖醇共3大类.脱水糖包括左旋葡聚糖、甘露聚糖和半乳聚糖;糖包括葡萄糖、果糖和海藻糖;糖醇包括阿拉伯糖醇、甘露糖醇、丙三醇、苏糖醇、2-甲基丁四醇(2-甲基苏糖醇和2-甲基赤藓糖醇)、木糖醇和肌醇.脱水糖来源于生物质燃烧,秋冬季节的浓度水平明显高于春夏;而来源于生物源排放的糖和糖醇,冬季浓度水平明显低于其它季节.PMF源解析结果表明,北京大气气溶胶中糖类化合物的来源主要可以分为6类,包括生物质燃烧、异戊二烯SOA、土壤悬浮、真菌孢子、花粉及丙三醇富集源.     

华北农村夏季大气甲醛浓度变化特征

为研究华北农村大气污染状况,于2013年夏季和2014年夏季先后在华北两个农村站点——固城站、饶阳站,采用基于汉栖(Hantzsch)反应的在线甲醛荧光分析仪开展大气甲醛在线观测,结合同期φ(O₃)、φ(PAN)(PAN为过氧乙酰硝酸酯)、φ(CO)和光解速率系数等数据,分析φ(甲醛)日变化及其光解速率等特征. 结果表明:华北农村夏季大气甲醛污染较重. 固城站和饶阳站φ(甲醛)分钟均值范围分别为0.05×10-9 ~59.18 ×10-9和1.66×10-9 ~ 46.83×10-9,平均值分别为12.82×10-9±7.59×10-9和13.73×10-9±5.82×10-9,高于文献报道的国内外其他地区的观测值,与同期观测的φ(NO_x)相当. 两个站点φ(甲醛)具有典型的日变化特征,φ(甲醛)小时均值峰值(固城站为17.43×10-9,饶阳站为17.57×10-9)均出现在上午10:00左右,与φ(O₃)和φ(PAN)的日变化趋势相似,但峰值早1 h出现. 光解速率系数观测结果表明,两个站点甲醛光解过程主要发生在06:00—18:00,固城站甲醛小时光解量峰值(2.59×10-9)出现在11:00,饶阳站甲醛小时光解量于正午12:00达到峰值(3.00×10-9),甲醛光解成稳定分子的速率是光解成自由基速率的1.2~1.7倍. 研究表明,两个站点φ(甲醛)的变化主要受局地过程的影响,光化学生成是甲醛的重要来源.      

云南香格里拉本底站大气CH4体积分数及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.     

2011年春季日本福岛核泄漏污染输送:贵阳131I和137Cs观测示踪分析

2011年3月11日,日本本州9.0级地震引发了福岛核电站核泄漏,以及由此引起的131I和137Cs在全球大气环流传输已引起了重视.理论上也对这种输送路径进行了研究.本文报道2011年3月17日—4月28日在贵阳观风山对气溶胶中天然核素(210Pb、7Be)和人为核素(131I、137Cs)近地面空气浓度逐周采样的系统对比观测,并结合该时段贵阳离地面500m高度逐周315h的气团后向轨迹分析.结果表明:福岛核泄漏污染物通过两条显著的途径输送到贵阳地区.第一条是首波核污染通过全球大气环流传输,由西向东,几乎环绕地球一周,历经约10d至两周,最终在3月24日—31日从我国的西北地区入侵抵至贵阳;第二条途径则是福岛地区上空的核污染气团受东北天气系统的挤压南移并在低纬度地区再次先后受到东北和东南气流的影响,于4月7日—14日抵达贵阳.核污染的第一条输送路径是全球尺度,第二条是东亚区域尺度.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

基于自适应偏最小二乘回归法的CUACE模式污染物预报偏差订正改进方法研究

针对GRAPES-CUACE模式预报的6种常规污染物浓度,采用非线性动力统计-订正方法——自适应偏最小二乘回归法,建立了中国不同地区的CUACE模式预报偏差订正模型,采用多种敏感性试验优选了不同季节各区域的最优自变量组合方案,并对2016年1—3月、11—12月全国342个城市PM_(2.5)浓度预报值进行了滚动订正检验,分析了订正前后PM_(2.5)浓度的时空变化特征,重点分析了该方法在京津冀、长三角、珠三角、川渝地区等关键区域的适用性及其改进效果.结果表明:(1)CUACE模式预报PM_(2.5)浓度普遍低于观测浓度,且与实测值的相关系数较低;CUACE 15 km分辨率模式PM_(2.5)浓度预报效果优于54 km分辨率模式,其中长三角地区改进最显著,珠三角和京津冀次之,川渝地区预报效果较差.(2)订正后的PM_(2.5)浓度更接近于实测值,订正后误差明显减小,相关系数明显提高,而且订正值与实测值的散点集中分布于对角线附近.(3)长三角地区PM_(2.5)浓度订正效果最好,准确率可达72.3%;珠三角地区次之,准确率为66.3%;京津冀和川渝地区订正效果稍差,但准确率亦可达63.6%和62.6%.(4)订正后污染日和非污染日的准确率、相关系数分别提高了57.5%和25.9%、304.8%和15.2%;绝对平均偏差、均方根误差分别减小了38.9%和18.7%、21.8%和8.5%.(5)针对北京、上海、广州、乐山的不同重污染过程,订正后的平均绝对误差分别减小了12.07%、46.63%、36.66%、17.71%,相关系数分别提升了25.86%、22.22%、16.92%、162.5%,说明该订正方法适用于不同地区的不同重污染过程的预报.     

基于AERONET的中国地区典型站点气溶胶类型变化特征

基于AERONET网站中多个站点2006~2018年的观测数据,利用气溶胶光学厚度和气溶胶相对光学厚度,对中国华北北京、华东太湖、华南香港、西北SACOL多个站点的气溶胶进行分类,研究了中国地区典型站点气溶胶类型的时空变化特征.结果表明,我国华北、华南、华东区域站点以大陆型和城市工业型气溶胶为主,西北区域站点以大陆型气溶胶为主.气溶胶类型占比存在明显的年际变化,我国华北、华东区域站点大陆型气溶胶占比总体呈上升趋势,次大陆型溶胶占比呈下降趋势,其中华东区域站点年际变化较为突出,大陆型气溶胶占比年均上升2.78%,城市工业型气溶胶占比年均下降1.86%;华南区域站点大陆型气溶胶占比年均上升0.78%,且城市工业型气溶胶占比年均下降0.66%;而西北区域作为沙尘的主要源区,沙尘气溶胶变化最为显著,占比年均上升0.51%.我国不同区域气溶胶类型季节变化差异较大,春季华北、华东、西北区域均出现沙尘气溶胶,且西北区域尤为突出（占比19%）;华北区域城市工业型和大陆型气溶胶占比分别在夏、冬两季出现大值,华东区域城市工业型气溶胶在夏、秋两季占比较高,华南区域城市工业型气溶胶在春季占比最多（57%）,西北区域大陆型气溶胶在夏、秋两季占比高达83%.     

北京及周边地区3个典型站点NO_x和CO的变化特征

为了研究华北平原北部区域不同类型站点光化学前体物的共性与差异,在华北平原北部地区西南-东北主导风向上选取间距大于100km的3个站点,即中国气象局(CMA)、上甸子(SDZ)和固城(GCH)依次代表北京城区、华北本底地区和相对污染的农村地区,进行了近地面NOx和CO观测。结果表明,2008年6月至2009年5月,CMA、SDZ和GCH 3站NOx体积分数的年均值依次为(42.4±21.8)×10-9、(13.8±5.5)×10-9和(26.9±15.2)×10-9,CO体积分数的年均值依次为(1.13±0.37)×10-6、(0.67±0.17)×10-6和(1.11±0.62)×10-6。3站的NOx月均值体积分数及CMA、GCH两站的CO月均值体积分数呈现出冬季高夏季低的特点,而SDZ站的CO 6月均值体积分数(1.03×10-6)为一年中最高。SDZ站的NOx和CO体积分数在中午12时前后出现一个低谷,比CMA和GCH站的提前3~4 h,此后呈上升趋势,体现了午后西南风输送对SDZ站的影响。尽管不同的源排放和大气输送影响导致3站的NOx和CO体积分数在日变化特征上有所差异,但3站的NOx和CO日平均体积分数之间存在极其显著的相关性,体现了区域性污染和气象条件共同影响的特征。     

江西省冬季大气典型污染过程的气象成因研究

选取2019年1月江西省两次大气污染过程为研究对象,利用常规气象观测资料、美国国家环境预报中心（NCEP）再分析资料、全球资料同化系统（GDAS）气象数据和空气质量数据,分别从局地气象要素变化、地面天气形势、大气动力和热力条件及污染潜在源区等进行分析,对比两次污染过程形成机制.两次污染过程地面天气形势分别为冷锋前部型和低压倒槽型.冷锋前部型污染形成主要原因为冷空气南下在江西省减弱辐合导致上游细颗粒物输送并堆积,西北风增大细颗粒物浓度降低.低压倒槽型污染形成原因为较长时间处于高湿、小风或静风、逆温下的污染累积.对两次过程中污染较为严重的九江市进行分析,冷锋前部型九江市近地面主要受西风影响,低压倒槽型主要受东北风影响,低压倒槽型九江市风速多在2 m·s^-1以下.两次污染期间大于3 m·s^-1的风速有利于污染物清除.长时间高湿、小风（< 2 m·s^-1）及风场辐合,是低压倒槽型九江市重污染维持较长时间的重要原因.低压倒槽型大气垂直结构较冷锋前部型稳定.低压倒槽型垂直湍流弱、低层风速小于2 m·s^-1,且存在多层逆温和深厚的湿区,冷锋前部型存在明显下沉运动,逆温强度明显弱于低压倒槽.九江市PM_2.5污染潜在贡献源主要来自河南东部、山东西部和安徽西北部;低压倒槽型九江市潜在源区主要位于江西省内及与江西省接壤的湖北东南部、安徽西南部.     

侯马市酸雨长期变化趋势分析

根据1992年至2008年的酸雨观测记录,对侯马市的酸雨变化特征及其长期趋势进行了统计分析.结果表明,17年间,除个别年份外,侯马地区的降水pH值长期低于5.6,2006年以来甚至低于4.5,多年平均pH值为4.88,是我国长江以北地区酸雨污染最严重的地区.降水pH值的平均月际变化幅度为0.8pH单位,呈不规则起伏变化.在降水集中的7、8、9月间,酸沉降量约占全年的60%.作为出现在我国北方的区域性酸雨地区,侯马地区降水酸度2002年前后呈现不同的变化趋势,2002年前,降水pH值平均年变率约为0.10a-1,酸雨污染呈现减弱趋势,而之后的pH值平均年变率约为-0.28a-1,呈现酸雨污染快速加重的变化趋势.该地区降水量的变化不仅对单次降水的酸性有较明显的影响,而且对降水酸度的季节变化和年际变化也有明显影响,显示当地的大气颗粒物具有显著的碱性中和能力.2007年对降水离子成分的加强观测分析结果显示,SO42-、NO3-、Ca2+、NH4+是降水中最主要的离子;[1/2]SO42-与NO3-的比值约为6.9,说明当地的酸雨为较明显的硫酸型污染;降水中NH4+含量较高,大约与[1/2]Ca2+的离子含量相当;主成分因子分析显示,[1/2]SO42-、NO3-、[1/2]Ca2+、NH4+4种离子含量的变化存在显著相关,当地的焦煤、煤化工等高污染排放可能是其重要的共同来源.