克百威光催化降解动力学的研究

采用TiO2光催化技术对克百威的降解进行了研究,并系统地考察了催化剂用量,溶液初始pH值,底物浓度,活性氧物种和各种阴阳离子对其降解动力学的影响.用Langmuir-Hinshelwood动力学模型对克百威的光催化降解进行了研究,结果表明,克百威在弱碱性条件下降解速率最快,×OH对克百威降解贡献比约为93.4%,h+和其他ROSs的贡献则相对较小.而水溶液中的阴离子BrO3-和S2O82-对克百威的光催化降解有促进作用,I-则有明显的抑制作用,并且水溶液中的K+,Ca2+,Na+,Mg2+和Cu2+等金属阳离子对克百威的降解也均体现了一定程度的抑制作用.     

低温脱硝催化剂的研究现状

低温SCR脱硝处理可避免中温SCR催化的堵塞、磨损等问题,减轻K、Na、Ca、As等元素对催化剂的污染和中毒,建设成本低。通过介绍各种低温脱硝催化剂体系及研究进展,全面论述形成的不同氧化物相、不同制备方法、载体改性和催化剂内部结构特征对催化剂低温活性的影响;着重分析催化剂的中毒机理和抗中毒性能提高的方法。一方面,SO2浓度对催化剂的双重影响归结为催化剂表面形成的硫酸盐数量,H2O和催化剂表面反应物的竞争吸附;另一方面,催化剂活性组分改性和制备方法改进可以提高催化剂的抗硫和抗H2O性能;最后指出低温SCR脱硝技术的未来研究方向和应用重点。     

单偶氮染料AY17的光催化降解动力学及机制

为了研究水体环境中单偶氮染料酸性黄17(AY17)有效地去除方式及其可能的降解途径、转化和归趋等,实验首先探索了AY17在不同深度氧化体系中降解的可行性,研究发现其去除效率的大小按照UV/H_2O_2UV/Na_2S_2O_8≈UV/FeSO_4·7H_2OUV/KHSO_5UV/TiO_2排列.然后选取UV/TiO_2体系,研究了催化剂用量,反应温度,底物浓度以及溶液初始p H值等因素对其光催化降解动力学的影响,结果表明AY17的光催化降解遵循假一级动力学,其降解速率常数为0.011 2 min~(-1);当催化剂TiO_2用量为3 g·L~(-1)时其降解效果最好;高温有利于AY17的光催化降解,而随着底物浓度和溶液初始p H值的升高,其降解速率常数显著下降.最后利用GC/MS对AY17光催化降解中间产物进行了初步鉴定,研究发现在·OH等活性氧物种的作用下偶氮键的断裂、羟基自由基对芳香环上基团的取代以及吡唑环的裂解是其主要降解途径.     

水库水深变化对不同浮游微生物群落及网络互作关键种的影响

为揭示水库水深变化对不同浮游微生物类群多样性及生态网络的影响,于2021年在横山水库采集表层及深层水样,利用16S和18S rDNA分子标记进行高通量测序,探究水深变化对不同微生物类群群落结构、种间互作网络和关键种的影响机制.结果发现,横山水库表层(0.5 m)和深层(5 m)中细菌群落多样性(Richness、 Simpson、 Shannon和Pielou’s Evenness指数)均高于真核微生物群落.细菌群落在不同水深处的主要优势物种为变形菌门、放线菌门和拟杆菌门,其相对丰度在门水平上无明显差异;真核微生物群落在不同水深处群落组成基本相同,但其相对丰度差异较大,包括节肢动物门、纤毛门和淡色藻门等.此外,表层水体微生物网络的图密度、平均聚类系数等均高于深层,表明表层微生物物种间具有较强的关联性,能够较好地传递物质、能量和信息,且对外界变化的响应速度更快;细菌群落分子生态网络节点和边的数量、关键物种数目和种类均高于真核微生物群落,表明细菌群落网络规模更大,种间协同合作关系和网络连通性更强.不同水深处的细菌群落和真核微生物群落间相互作用皆以正相关为主导,两个类群在水库深层的负相关性均...     

重水标记-单细胞拉曼光谱表征反硝化菌代谢活性与电子传递

细菌内部电子传递快慢及其代谢水平是其外在活性的决定因素之一.然而,目前对于细菌活性、电子传递及代谢水平三者之间的关系鲜有报道.本研究针对氮循环的经典过程—反硝化过程,以施氏假单胞菌为模式反硝化菌,系统探究了不同电子供体条件(不同C/N比)下电子传递对反硝化脱氮效率的影响,并通过重水标记(DIP)-拉曼光谱在单细胞水平上分析了代谢活性与电子传递、脱氮相关因素的潜在联系.结果表明,在反硝化前期(0～9 h),NADH脱氢酶活力均处于较高水平,导致电子传递系统活性(ETSA)迅速升高,加速了反硝化脱氮效率,NADH脱氢酶平均活力相对于C/N为5时分别增加50.97%(C/N=10)和83.40%(C/N=20),同时NADH/NAD+比率分别增加43.98%(C/N=10)和65.27%(C/N=20).在反硝化后期(9～24 h),碳源的消耗降低了ETSA,导致脱氮活性降低.同时,在反硝化过程中,C—D键的拉曼特征峰变化表明微生物代谢活性与NO₃^--N还原量呈负向的线性关系,揭示了反硝化菌代谢和脱氮活动的不同步性.     

裂解温度调控溶解性生物炭光敏化产生活性氧自由基

溶解性生物炭受紫外光辐射产生的活性氧自由基(Reactive oxygen species,ROS)易对环境造成影响,受到环境领域的持续关注.以玉米秸秆为原料,在不同裂解温度(200～600℃)下制备了5种生物炭,并通过水提得到溶解性生物炭(Dissolved biochar,DBC),系统考察了生物炭裂解温度对DBC结构和组分的影响,并利用化学分子探针定量研究了DBC在紫外光辐射下产生常见ROS的能力,如羟基自由基(Hydroxyl radical,?OH)、单线态氧(Singlet oxygen,¹O₂)和超氧自由基(Superoxide radical,O₂?^-).结果表明,DBC主要由有机酸、类蛋白质和纳米级生物炭构成,前两者皆会随生物炭裂解温度上升而减少,后者则会逐渐增多.高温DBC-(400～600℃)具有更强芳香性和疏水性,但荧光物质含量极低.对DBC产生的ROS进行定量研究发现,仅DBC-200℃和300℃产生少量?OH.DBC-300℃的¹O₂     

广东省夏秋季光化学反应活性空间分布表征

于夏末秋初在深圳市城市和郊区开展了大气OH自由基观测,结果显示OH自由基日间峰值平均浓度分别为6.0×10⁶cm^-3和5.9×10⁶cm^-3,与国内外其他地区相比处于中等水平.基于实测数据构建了拟合效果较好的本地化OH自由基参数化公式,应用于广东省OH自由基空间分布的表征,并进一步利用日间OH和NO₂浓度之积反映光化学反应活性(AP).结果发现,2018年夏秋季广东省大气光化学反应活性总体上呈现珠江三角洲较高,AP达10.1×10⁷μg/(m³·cm³),粤东、粤西、粤北地区较低的分布态势,AP分别为5.4×10⁷, 5.9×10⁷和7.7×10⁷μg/(m³·cm³);同期的PM_2.5和O₃高值区域也集中在珠江三角洲,说明了调控光化学反应活性对珠江三角洲协同控...     

基于农产品安全的土壤重金属有效态含量限值推定方法

相较于土壤重金属总量标准,有效态含量限值与农产品质量相关性更强,可更科学地指导土壤污染防治工作.通过典型重金属污染区域案例研究,在统计分析区域农田土壤重金属总量、有效态含量和不同水稻品种重金属蓄积量的基础上,运用物种敏感性分布(SSD)法,推定土壤中镉和铅的有效态含量限值.结果表明,大冶市农田土壤中Cd和Cu样本超标率分别是90. 7%和42. 6%,表明大冶市农田土壤存在较为广泛的Cd和Cu污染;糙米Cd和Pb的含量分别有50. 9%和89. 8%的样本超标,其平均值分别是相应农产品污染物限量标准的2. 95倍和6. 75倍,表明大冶市稻米受Cd和Pb污染严重.利用BurrⅢ型分布拟合样品中8个水稻品种富集Cd和Pb的SSD曲线,依据农产品中污染物限量标准推导计算得出,保证95%水稻品种糙米不超标的土壤重金属Cd和Pb有效态含量限值分别为0. 02 mg·kg-1和0. 005 mg·kg-1.比较于该区域土壤中Cd有效态含量调查数据和其他国家或研究有效态含量限值,Cd有效态含量推导限值较为科学,可应用于当地土壤污染防治实践.在大冶地区土壤Pb可能不是稻米Pb的主要来源,水稻这一物种对于Pb有效态含量限值的推导不具有代表性,同时缺乏稻米在低积累水平和不同土壤污染水平下对Pb的累积数据,因而Pb有效态含量限值不具实际指导意义.     

美国濒危物种保护的安全港协议制度及其启示

美国安全港协议制度为保护濒危物种而制定,是土地所有者与美国环境保护机构之间签订的自愿协议。协议承诺,只要土地所有者同意采取措施保护濒危物种及其栖息地,即使后期土地上濒危物种数量增加,政府也不会对土地使用施加额外的限制。美国安全港协议适用于非联邦所有土地上的濒危物种及其栖息地保护,通过提供监管的确定性换取对物种保护的承诺,以灵活的政策激励土地所有者自愿参与保护,在这一过程中政府与土地所有者相互退让促使协议达成。基于安全港协议制度的启发,我国应在保护野生动物的过程中妥善处理土地利用与野生动物保护之间的矛盾冲突,充分发挥激励性保护措施的作用,重视对野生动物栖息地保护,提高野生动物保护的公众参与度。     

重庆市主城区O3污染时期大气VOCs污染特征及来源解析

2020年8月底至9月初,重庆市主城区发生了持续时间近2周的O₃污染过程.期间,在主城区3个观测站点利用苏玛罐和DNPH采样柱采集的环境空气VOCs样品,研究了O₃污染期间VOCs组分特征、光化学反应活性及来源解析.结果表明,观测期间重庆市主城区TVOCs平均体积分数为45.08×10^-9,各组分体积分数排序依次为OVOCs、烷烃、卤代烃、烯烃、芳香烃和炔烃.体积分数较高的VOCs物种是甲醛、乙烯和丙酮,三者之和占比TVOCs超过30%.OVOCs和烯烃对· OH消耗速率（L_i^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）均具有较大的贡献,是生成O₃的关键VOCs组分;其中,OVOCs组分中主要的活性物种为甲醛、乙醛和丙烯醛,烯烃组分中主要的活性物种为异戊二烯、乙烯和正丁烯.VOCs中二甲苯与乙苯的比值较低,并且两者呈现显著的相关性,表明主城区大气中VOCs气团老化程度高,同时还受到其他区域远距离传输的影响.PMF受体模型解析结果显示,主要有5种VOCs来源,依次为二次生成源（27.67%）、机动车尾气源（26.56%）、工业排放源（17.86%）、植物源（14.51%）和化石燃料燃烧源（13.4%）.