水中安替比林的紫外光降解研究

以波长为254 nm的紫外杀菌灯为光源，研究了水溶液中消炎镇痛药物安替比林（PZ）的光降解行为；考察了初始pH值及水中其他物质对PZ光降解的影响，探讨了PZ光解机制，并分析其降解产物及光解途径。结果表明，安替比林的光降解遵循拟一级反应动力学规律，pH值变化对光解速率基本没有影响。安替比林直接光降解占主导作用，活性氧类物种（ROS）对安替比林间接光解基本没有贡献。腐殖酸对安替比林光降解有抑制作用，而NO^-₃，HCO^-₃，Cl^-对安替比林光降解没有明显作用。GC-MS分析表明安替比林在紫外辐射下生成甲酰胺，乙酰胺，2-羟基吲哚-3-酮，2，4（1氢，3甲基）-喹唑啉二酮，1-甲基-2-羟基苯并咪唑，2-羟基苯并恶唑等一系列具有安替比林母体苯环结构的化合物，表明安替比林侧链上N—N键断裂导致其最终降解。     

Decay profile and metabolic pathways of quinalphos in water, soil and plants

The widespread occurrence of pesticide residues in different agricultural and food commodities has raised concern among the environmentalists and food chemists. In order to keep a proper track of these materials, studies on their decay profiles in the various segments of ecosystem under varying environmental conditions are needed. In view of this, the metabolites of quinalphos in water and soil under controlled conditions and in plants, namely tomato and radish in field conditions have been analysed and possible pathways suggested. In order to follow the decay of the pesticide, an HPLC procedure has been developed. Studies conducted in water at different temperatures, pH and organic content reveal that the persistence of the pesticide decreases with the increase in all the three variables. In the three different types of soils studied, the effect of pH is more or less apparent on a similar line. On an average a faster decay is observed in the case of plants than in water and soil. The decay profiles in all these cases follow first order kinetics. The metabolites were identified by GC-MS. The investigations reflect that degradation occurs through hydrolysis, S-oxidation, dealkylation and thiono-thiol rearrangement. The pathways seem to be complex and different metabolites were observed with the change in the matrix. Quinalphos oxon, O-ethyl-O-quinoxalin-2-yl phosphoric acid, 2-hydroxy quinoxaline and quinoxaline-2-thiol were observed in all the matrices. Results further indicate that the metabolites, 2-hydroxy quinoxaline and oxon, which are more toxic than parent compound, persist for a longer time.     

308 nm光作用下α-Fe2O3表面HNO3的光解

采用紫外可见光谱(UV-Vis)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)及离子色谱(IC)技术对HNO3在α-Fe2O3表面暗反应和308nm下光解反应进行了研究.考察了时间、HNO3浓度、相对湿度(RH)等条件对反应的影响.结果表明,随着HNO3浓度、光照时间的增加,HNO3在气相与α-Fe2O3表面光解产物浓度均呈指数增加;HNO3在α-Fe2O3表面光解产生的NO2、NO分别为气相产生的3.27及3.87倍,而无论气相还是表面光解的NO2浓度均约为NO的2倍.随着RH的增加,HNO3光解产生的HONO的浓度随之呈指数增大,其产率从RH 20%时的0.023增加到90%时的0.087.α-Fe2O3的表面效应在HNO3的表面光解反应中起主导作用.     

水环境中碳纳米管对沙丁胺醇光降解的影响

选取沙丁胺醇(salbutamol,SAL)为目标污染物,研究了3种碳纳米管(CNTs,单壁碳纳米管SCNT、羟基衍生化多壁碳纳米管MWNT-OH和羧基衍生化多壁碳纳米管MWNT-COOH)对有机污染物在模拟太阳光照下降解的影响;并且研究了CNTs与天然水体中光活性物质三价铁离子(Fe3+)的相互作用.结果表明,3种CNTs能够通过竞争吸收光子,即光屏蔽作用抑制SAL光解;同时又能通过光致激发产生单线态氧(1O2)促进光解反应,两种作用机制同时存在,在绝大多数情况下,抑制作用占主导地位.此外,CNTs还能通过静电吸附作用使水体中的光活性物质Fe3+失活,从而影响有机污染物在天然水体中的光化学行为.     

覆盖金属氧化物对湖泊沉积物溶解性有机质特征的影响

为揭示不同金属氧化物对湖泊沉积物DOM（溶解性有机质）影响机制,通过室内模拟试验,在沉积物表层分别覆盖Fe、Al、Mn氧化物及湖沙后培养1 a,并利用三维荧光和紫外光谱方法进行表征.结果表明:① 覆盖Al、Fe、Mn氧化物和湖沙主要降低了0~3 cm沉积物的w（DOC）,降幅分别为8.61%、6.27%、22.38%和0.44%. ② 沉积物中DOM的类络氨酸峰（peak B₁）和类色氨酸峰（peak T₂）均产生较大变化.其中三种氧化物均显著降低了上层沉积物中DOM的peak T₂,使底层DOM的peakT₂显著增加. Mn氧化物使DOM的peak B₁降低,Fe和Al氧化物使DOM的peak B₁增加,湖沙则使两类峰均降低. ③ 覆盖金属氧化物改变了沉积物DOM结构特征,其中覆盖Fe氧化物增强了其芳香性,而覆盖Mn氧化物和Al氧化却降低其芳香性,但三者均使DOM腐质化程度及官能团数量增加,并使FI（Fluorescence Index,荧光指数）增大,表明DOM向生物源转化.研究显示,沉积物表层覆盖金属氧化物影响了沉积物中DOM迁移和转化,并促进了其降解,导致其分子量和腐殖化程度增加.      

紫外消毒对城市污水处理厂耐药菌去除的影响研究

通过选取假单胞杆菌、鲍曼不动杆菌以及芽孢杆菌3种耐药菌作为研究对象,研究紫外光变化对这3种耐药菌的去除效果,得出较好的紫外消毒条件,应用到实际的污水处理厂消毒过程中。结果表明,紫外消毒对3种耐药菌都有很好的灭活效果。     

UV/H_2O_2对氯消毒副产物TCM、DCBM的去除影响因素研究

针对UV/H_2O_2对氯化消毒副产物三氯甲烷(TCM)和一溴二氯甲烷(DCBM)的去除效果及影响因素进行研究,结果表明UV/H_2O_2方法对TCM和DCBM去除效果的影响因素有过氧化氢(H_2O_2)投加量、紫外光照强度、反应p H值和反应物初始浓度。通过不同的反应条件得出:H_2O_2在一定投加量变化范围(10~35 mmol/L)内,随投加量的增加,TCM和DCBM的去除率均呈先上升后下降趋势,H_2O_2最佳投加量分别为25,20 mmol/L;增大紫外光照(UV)强度,TCM和DCBM的去除率均显著提高;随初始p H值的增大,去除率均呈先上升后下降趋势,p H值为7.0时,去除率达到最佳;TCM和DCBM反应初始浓度分别为150,160μg/L时,其去除率最高,在有效时间内去除率分别为95.88%、92.56%。     

污水处理厂消毒技术对抗生素抗性菌的强化去除

基于消毒技术对污水处理厂出水中总异养菌(total heterotrophic bacteria,HPC)及5种抗生素抗性菌(antibiotic resistant bacteria,ARB):氨苄霉素抗性菌(AMP)、红霉素抗性菌(ERY)、四环素抗性菌(TET)、卡那霉素抗性菌(KAN)、环丙沙星抗性菌(CIP)的去除情况研究,分析消毒技术对ARB的强化去除效果.结果表明,实际污水处理厂的紫外消毒对ARB去除率仅为18.2%~40.9%,且AMP含量最高;另外,消毒技术对ERY有选择性去除效果,对其他4种ARB无明显选择性去除效果(P0.05);最后结合次氯酸钠、臭氧、紫外消毒处理对COD、NH_4~+-N的去除效果,确定强化去除ARB的消毒方式中臭氧,次氯酸钠和紫外的最佳浓度和剂量依次为5.0 mg·L~(-1)、25.0 mg·L~(-1)和45.0 m J·cm~(-2),ARB去除率依次为45.5%~74.5%、66.1%~85.5%、68.6%~85.5%,另外次氯酸钠耦合紫外消毒强化去除ARB的效果更佳.     

Ag-AgI/CN/MA复合物的制备及其可见光催化性能

采用沉淀法和热聚合法分别将AgI、氮化碳(CN)负载在介孔γ-Al_2O_3(MA)上,并通过光还原银离子成功制备了等离子体诱导可见光催化剂Ag-AgI/CN/MA.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和透射电子显微镜(TEM)对Ag-AgI/CN/MA复合材料进行表征,并对其在可见光照射下(λ420 nm)的光催化性能进行了研究,考察了初始溶液pH值及催化剂投加量等条件对光催化反应的影响.结果表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存,并且Ag和AgI均匀地分散在CN的表面.与CN和Ag-AgI/MA相比,Ag-AgI/CN/MA复合物对甲基橙(MO)具有更高的可见光催化降解效率,且反应过程中Ag+的释放量显著减少,显示出良好的稳定性.当溶液pH值为7、催化剂投加量为1 g·L~(-1)时,Ag-AgI/CN/MA-2显示出最优的催化性能.同时,其对罗丹明B(Rh B)、甲基红(MR)和刚果红(CR)等不同电性的染料均体现出良好的催化性能.     

水体中甲基汞光化学降解特征研究

为探究水体中甲基汞（MMHg）的光化学行为,采用室内模拟实验,以不同波长紫外灯及室内可见光为光源,探讨紫外光波长、光强度等因素对MMHg光降解的影响,并根据生成物Hg0的量变化分析MMHg光降解反应历程.研究表明,MMHg光降解最终产物中含有Hg0,且光照条件对MMHg光降解速率、Hg0的产量有影响.在反应器暴露于紫外光条件下时,MMHg光降解速率随紫外光波长的变短而增加,随紫外光强度的提高而增加,且MMHg光降解呈一级动力学反应,速率常数分别为KUVA 0.403～0.562 h-1、KUVB 0.961 h-1、KUVC 1.221 h-1和KVL＋UVA＋UVB 1.346 h-1;Hg0释放通量为0.166～0.392 ng·min-1.当反应器暴露于可见光条件下时,反应器内MMHg浓度下降速率较慢,KVL0.061 h-1;Hg0释放通量为0.008 ng·min-1.而在黑暗条件下没有发现反应器内MMHg浓度下降,无Hg0生成.可见紫外光是导致MMHg降解的主要原因,光波波长与强度对MMHg的环境地球化学行为有重要影响.