中国望都地区夏季大气气溶胶挥发性特征

采用热扩散管与气溶胶质谱联用系统对2014年夏季河北望都乡村点位亚微米级气溶胶进行在线测量,获取了两段污染过程的气溶胶化学组成及挥发性特征：相对低污染期气溶胶平均质量浓度为（23.3±15.1）·g/m³,有机物占主导,主要受偏北方向气团影响;重污染期平均浓度为（86.6±19.7）·g/m³,硫酸盐占主导,受偏南方向气团影响;主要化学组分挥发性顺序均为硝酸盐 > 氯盐 > 铵盐 > 有机物 > 硫酸盐;与相对低污染期相比,重污染期的硫酸盐对质量浓度贡献更高且挥发性降低,而硝酸盐表现出更高的挥发性;对有机气溶胶而言,重污染期有机物氧化态更高且挥发性更低,老化特征明显.气溶胶半挥发性特征反映了华北夏季高污染条件下区域传输的重要作用.     

2016~2018年采暖季太行山沿线城市PM2.5污染特征分析

对2016年、2017年采暖季太行山沿线传输通道城市大气中PM_2.5的OC、EC和水溶性离子进行分析,并利用特征组分比值和元素富集因子变化研究该传输通道的污染特征.结果表明,2017年采暖季通道整体较2016年同期空气质量改善良好,PM_2.5浓度由2016年的171.86μg/m³下降为123.90μg/m³.太行山中部城市2017年采暖季较2016年同期PM_2.5浓度下降显著,2a采暖季SNA离子（SO^2-,NO₃^-,NH₄⁺ 3种离子总称）浓度与占比呈现"北低南高",加之SNA/EC比值"北低南高",表明南部城市二次无机生成较为严重.而OC、EC浓度与占比呈现"北高南低",Cl^-/K⁺比值和元素Zn、Ba的富集因子北部均高于南部,表明北部城市可能受燃煤和机动车源等一次排放影响较大;各城市2017年采暖季SO₂、NO₂、CO浓度有所下降,且均呈现"北高南低"趋势,进一步表明北部城市一次排放较为严重.     

Morphology, composition, and sources of individual aerosol particles at a regional background site of the YRD, China

Aerosol samples were collected at Lin'an, a background site of Yangtze River Delta(YRD).Morphology, size, composition, and mixing state of individual aerosol particles were characterized by transmission electron microscopy(TEM) coupled with energy dispersive X-ray spectroscopy(EDS), and the soluble ions of PM_(1.0) were studied by aerosol mass spectrometer(AMS). The daily average AMS mass concentrations of sulfate, nitrate, and ammonium were about 5.8, 8.6, and 5.6 μg/m~3, respectively. Individual aerosol particles were classified into seven types: S-rich, K-rich, organic matter(OM), soot, fly ash, metal, and mineral. S-rich particles were dominant in all size bins, and 51%(by number) of S-rich particles were internally mixed with other particles. The fraction of organic coating particles was 13.7% in morning, 25.2% in afternoon, and 11% in evening, suggesting that the strong photochemical process during afternoon produced more secondary organic aerosols(SOA) on the surface of inorganic particles. Fly ash and metal particles were abundant during the day, suggesting the influence of emissions from coal-fired power plants and steel plants. The results indicate that the intense industrial emissions in the YRD significantly transported to the background areas. PM_(2.5) concentration may be lower in background air than in urban air but complex mixing state of aerosol particles indicates that the long-range transported particles substantially influenced the background air quality.     

北京怀柔O3污染过程初始VOCs浓度特征及来源分析

为了解北京怀柔区夏季典型O₃污染过程中初始VOCs（挥发性有机物）浓度（以φ计）的特征,识别其关键物种及主要来源,于2016年8月3-11日在中国科学院大学雁栖湖校区教学楼顶开展强化观测,利用光化学物种比值法和连续反应模型法测算观测期间大气初始φ（VOCs）,采用MIR（最大增量反应活性）法估算初始VOCs的OFP（O₃生成潜势）,识别关键物种,并应用PMF（正交矩阵因子）模型对初始VOCs的来源进行解析.结果表明:北京怀柔区O₃污染过程中初始φ（VOCs）平均值为25.27×10-9,如忽略化学损失,φ（VOCs）将被低估约18.6%.初始VOCs的总OFP值为144.6×10-9,VOCs物种对总OFP贡献率的顺序依次为醛酮类>烯烃>芳香烃>烷烃,异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯、乙烯、丙烯、1,2,4-三甲苯、丁酮、1,3,5-三甲苯是怀柔区O₃形成的关键活性物种.PMF解析结果显示,机动车尾气源对初始φ（VOCs）的贡献率（23.5%）最高,其次是溶剂使用源（18.3%）、植物排放源（18.1%）、工业过程源（17.6%）、生物质燃烧源（12.1%）和煤炭燃烧源（10.5%）.研究显示,在北京怀柔区典型O₃污染过程中,减少机动车尾气源、溶剂使用源、上风向工业过程源的排放是控制怀柔区VOCs的有效措施,而控制异戊二烯、乙醛、己醛、间/对-二甲苯、甲苯等关键活性物种则是有效抑制VOCs排放对O₃生成贡献的重要手段.      

基于GOCI数据的霾天气气溶胶辐射强迫的日内变化——以长江三角洲为例

以长江三角洲（以下简称长三角）为研究区,基于2017年10~12月内共16d 94景的晴空静止卫星GOCI L1B图像和6S模型,采用深蓝算法反演长三角地区气溶胶光学厚度（AOD）,并利用2个实测站数据进行验证.再通过反演得到的AOD结果进一步模拟计算该区域地表和大气层顶的气溶胶直接辐射效应（ADRE）,并结合典型的雾霾天气进行分析.结果表明：利用GOCI数据反演的AOD具有较高拟合精度,北辰楼站点拟合相关性R²为0.68,太湖站点为0.67.空间上,由于气溶胶存在制冷效应,AOD和地表面、大气层顶气溶胶直接辐射强度均呈现出显著的线性关系.时间上,由于气溶胶扩散和风向等因素,早上和下午辐射效应强度较高,中午较低.其中10：00和11：00影像可以较好地模拟日均ADRE的特征,利用ADRE日内变化成功捕捉到一次雾霾爆发并消失的现象,对气象部门监测近地表气温和分析灰霾的形成等具有重要意义.     

气溶胶等效复折射率反演的免疫进化算法

通过Mie散射理论公式构建目标函数,利用免疫进化算法对气溶胶等效复折射率的实部和虚部进行协同优化,据此创新性地提出了气溶胶等效复折射率反演的新途径.基于成都市2017年9~12月逐时的气溶胶散射系数和吸收系数观测数据以及该时段同时次GRIMM180大气颗粒物监测仪的连续监测资料,研究结果表明,气溶胶等效复折射率反演的免疫进化算法不仅是普适的,而且还具有收敛速度快、计算稳定和求解精度高等特点.通过与其它气溶胶等效复折射率反演方法的对比分析,进一步论证了新方法的优势,这为气溶胶等效复折射率演变机理以及气溶胶吸湿性增长模型的后续研究提供了算法保障.     

ANAMMOX富集与优化停曝比对MBR-SNAD工艺的影响

采用膜生物反应器（MBR）研究了厌氧氨氧化细菌在富集过程中的活性变化,在启动全程自养脱氮（CANON）工艺中以恒定曝气量,通过优化停曝比实现氨氧化细菌（AerAOB）和厌氧氨氧化细菌（AnAOB）协同脱氮并且有效抑制亚硝酸盐氧化菌（NOB）的活性,然后添加有机物（乙酸钠）逐步启动同步亚硝化-厌氧氨氧化耦合异养反硝化（SNAD）工艺.结果表明,在厌氧氨氧化细菌富集过程中,通过不断缩短水力停留时间（HRT）提高进水氮负荷的方式强化厌氧氨氧化细菌活性,其平均活性由0.603mgN/（h·gVSS）提高到了8.1mgN/（h·gVSS）;当恒定曝气量为50mL/min,停曝比为4：10（min：min）时,AerAOB和AnAOB对氨氮的去除量分别占总氨氮去除量的58.8%和41.2%,NOB氧化亚硝态氮的量占总硝态氮生成量的15.3%,成功抑制了NOB的活性;当C/N比为0.5,调整停曝比为4：15后,反硝化过程氮去除量占总氮去除率的20.9%,厌氧氨氧化过程氮去除量占总氮去除率的79.1%,实现了AerAOB、AnAOB和反硝化细菌（DNB）协同脱氮的目的.     

硅铝比对分子筛吸附氨氮性能的影响

基于X射线荧光光谱法确定的4种ZSM5分子筛硅铝比,分析了不同硅铝比分子筛吸附氨氮性能的差异,结合扫描电镜、X射线衍射分析结果,从分子筛的骨架组成、表面形貌和晶体结构角度,考察了硅铝比对分子筛吸附氨氮性能的影响机制;并探讨了分子筛骨架脱硅对其吸附性能的改善作用,为分子筛应用于污水厂尾水深度脱氮提供技术参考.结果表明,不同硅铝比分子筛的表面形貌、晶体结构与吸附氨氮性能具有显著差异：随着分子筛硅铝比增加,其结晶度下降、晶粒形态逐渐模糊、吸附容量降低;当实际硅铝比由35增大至237时,氨氮平衡吸附量由5.65mg/g降至0.41mg/g,由Langmuir吸附等温式确定的饱和吸附量由6.5963mg/g下降至0.4430mg/g.分子筛吸附过程符合准二级动力学模型,吸附速率受离子交换化学吸附作用机理控制,随着硅铝比升高分子筛的离子交换容量下降,其吸附速率降低.分子筛骨架脱硅能够显著改善其氨氮吸附性能,硅铝比为35的分子筛经碱蚀脱硅处理后,其氨氮平衡吸附量提高81.6%,该方法为改善分子筛吸附性能提供了一种有效的技术途径.     

Effect of air masses motion on the rapid change of aerosols in marine atmosphere

The impact of air masses motion on marine aerosol properties was investigated using an on-board single particle mass spectrometer(SPAMS) deployed for the determination of single particle size resolved chemical composition over Southeast China Sea. Two aerosol blooms(E1 and E2) were observed during the cruise. High average particle number count occurred in E1(7320), followed by E2(5850), which was more than 100–150 times of the average particle number count during normal periods. Particles were classified as four major sources, including continental source, shipping source, marine source, and transport source based on the mass spectral similarity. Transport source was identified as those particles with high particle number count occurred only during aerosol bloom period. Three sub-types of EC-Ca, OC-Ca, and Al-rich were classified as transport source.EC-Ca was the dominant particles of the transport source, accounting for more than 70%of the total particles in aerosol bloom events. A uni-modal size distribution in the size range of 0.1–2.0 μm was observed during normal period, while a bimodal distribution with a tiny mode(0.3 μm) and a coarse mode between 0.4 and 0.6 μm was present during aerosol bloom. The variation of aerosol source is consistent with air masses back trajectories, for the reason that most of the long-range air trajectories are from the ocean,while short air trajectories originate in the continental regions, which means that air masses have a significant impact on the aerosol physical–chemical properties along their tracks.     

北京地区大气温湿廓线对气溶胶垂直分布的影响

目的分析北京地区大气温湿廓线对气溶胶垂直分布的影响。方法利用北京地区2017年9月至2018年8月每日两次(08时和20时)的气象探空、地面PM_(2.5)浓度和气溶胶激光雷达消光系数资料,分析不同污染条件下大气温湿廓线与气溶胶消光系数廓线的关系。结果地面PM_(2.5)浓度和210m气溶胶消光系数的相关系数达到0.77。春季、秋季和冬季污染条件下的近地面消光系数约是清洁条件下的5倍,夏季污染条件下的近地面消光系数约是清洁条件下的3倍。相比清洁条件下,污染条件下各季节的大气温度垂直递减率偏小,并且低层大气相对湿度偏大。结论大气温度廓线代表大气层结稳定性,影响气溶胶的扩散高度,而相对湿度廓线与气溶胶吸湿增长密切相关,两者对气溶胶消光系数的垂直分布都有重要影响。