双组分VOCs的催化氧化及动力学分析

考察了微波加热与管式炉加热下挥发性有机化合物(VOCs)甲苯与氯苯的催化氧化性能,并对双组分VOCs的反应动力学进行了分析.结果表明,VOCs的竞争吸附使得双组分中甲苯和氯苯的转化率比单组分降低3%~12%;微波的"热点效应"与"非热效应"使得VOCs转化效率明显优于管式炉加热,尤其是氯苯的转化率提高了31%~38%;微波加热降低了氧化反应温度和处理能耗.动力学分析表明,微波加热下甲苯和氯苯的反应活化能比管式炉加热下减少了2146 J·mol-1和1450J·mol-1,微波加热下氯苯的化学反应速率常数是管式炉加热的35倍,甲苯的反应速率常数提高了6倍.     

粉煤灰负载Fe2O3脱除气态单质汞的试验研究

在固定床反应器中研究了利用燃煤电厂固废粉煤灰(FA)负载Fe2O3所制备的Fe2O3/FA催化剂对气态Hg0的脱除情况,发现Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0的能力.同时,考察了Fe2O3负载量、温度、空速、Hg0浓度、烟气成分等对Fe2O3/FA脱除Hg0的影响.结果表明,Fe2O3/FA对Hg0的脱除能力随Fe2O3负载量(1%~10%)的增加和温度(120~200℃)的升高而增强;Fe2O3/FA在较低的空速和Hg0浓度条件下表现出了更高的脱除Hg0的活性;HCl和O2促进了Fe2O3/FA对Hg0的脱除,而SO2和H2O抑制了Fe2O3/FA对Hg0的脱除.逐级化学提取实验结果证实,Fe2O3将Hg0氧化为Hg2+的化合物并吸附在FA上,这是Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0能力的原因.     

K_2Cr_2O_7法和紫外分光光度法测定污水COD的对比研究

分别利用重铬酸钾法、重铬酸钾紫外分光光度法和紫外分光光度法测定污水的COD极差分别为2.43mg/L、1.19 mg/L和4.72 mg/L,RE%分别为0.84%、0.53%和1.36%,重铬酸钾紫外分光光度法和紫外分光光度法的线性范围分别在0~280 mg/L和0~400 mg/L.结果表明:重铬酸钾紫外分光光度法测定的准确度和精密度最高,简化了用标准溶液进行标定的步骤,缩短了实验时间;紫外分光光度法测定的结果准确度和精密度相对差一些,但是快速、操作简单、节省试剂,为广大环境工作者提供借鉴参考的实例。     

亚甲基蓝分光光度法测定废水硫化物的不确定度评定研究

分析了应用亚甲基蓝分光光度(GB/T16489-1996)测定废水硫化物测试过程中不确定度影响因素,主要来源为硫化物标准溶液、标准曲线拟合、随机效应、分光光度计和取样体积这五部分。本测量合成相对标准不确定度0.025 9;其中由测定样品质量引入的不确定度为0.024 7;由样品体积引入的不确定度为0.007 7。本次废水中硫化物测量结果为:0.110±0.006 mg/L,k=2(包含概率约为95%)。     

复合催化膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜,以此构建新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现膜催化与硝化反硝化耦合烟气脱硝,进一步提高NO去除能力.采用Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜生物反应器(HCMBR)处理一氧化氮废气,实现了180 d长时间高效稳定运行,NO去除效率可达93.2%,去除能力可达167.1g·(m~3·h)~(-1).适宜运行条件为:气体停留时间9 s、自然光光照强度670 lx,p H为6.8~7.2,n C/n N=3.7.Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜加入,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比膜生物反应器提高了1.4%~13%,在Fe-Ti O_2/PSF复合催化膜附着稳定的生物膜后,复合催化膜生物反应器去除NO的效率比湿式膜催化反应器提高了59.5%~66%.     

电化学还原-氧化工艺降解4-氯酚的毒性研究

采用紫外光还原法制备了Pd-Fe/石墨烯催化阴极,并以Ti/IrO_2/RuO_2为阳极,构成三电极体系(双阴极)和两电极体系(单阴极)的电化学还原-氧化降解工艺,分别对4-氯酚进行降解.采用离子色谱、高效液相色谱、TOC仪对4-氯酚降解过程中中间产物及其浓度进行测定.根据公式计算降解过程中理论计算毒性值,应用发光细菌法测定降解过程中的实际毒性值,对理论计算毒性值与实际毒性值进行比较,分析不同体系下降解过程中毒性的变化规律.结果表明,两种工艺体系在最佳降解条件下,阴极室毒性均呈下降的趋势,由于降解过程中在阳极室生成高毒性的苯醌,阳极室毒性均先升高后降低.通过相关性分析得到,两种体系理论计算毒性与实际毒性在P=0.01水平下,相关性系数均为1,显著相关,表明降解过程中实际毒性的测定结果真实可靠.降解至120 min时,三电极体系毒性小于两电极体系,表明三电极体系优于两电极体系.据此提出实际毒性测定方法在电化学还原-氧化工艺降解氯酚类有机废水毒性测试的工业应用中有着广泛的前景.     

EDTA优化纳米Pd/Fe对2,4-D的催化脱氯研究

采用EDTA优化纳米Pd/Fe催化脱氯水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),并考察了EDTA投加浓度、pH、钯化率、温度等因素对2,4-D还原的影响.结果表明,EDTA的加入络合了纳米Pd/Fe在催化脱氯过程中生成的铁离子,抑制纳米Pd/Fe颗粒表面钝化层的形成,提高了体系的反应活性.适宜的EDTA浓度、低pH、高钯化率、低温等有利于2,4-D的还原脱氯.当EDTA浓度为25.0 mmol·L-1,纳米铁含量为1.0 g·L-1,初始pH=4.3、钯化率为0.5%,温度为25.0℃,搅拌速率为200 r·min~(-1)时,反应50 min,10.0 mg·L-1的2,4-D去除率及苯氧乙酸(PA)生成率均达到100%.     

Fe-Ce/GAC催化臭氧降解高浓度腐殖酸废水

采用浸渍焙烧法制备了Fe-Ce/GAC催化剂,并用于催化臭氧降解模拟高浓度腐殖酸废水.以废水COD、腐殖酸浓度为考察指标,研究了Fe-Ce/GAC催化剂的前驱体无机铁盐种类、焙烧温度、铁盐浓度、助剂稀土元素种类及浓度、分散剂硝酸钾浓度等不同制备条件对催化臭氧降解腐殖酸的效果.试验表明,在腐殖酸浓度为3.00 g·L~(-1)、pH值约8.0、温度为25℃、臭氧投量为1.24 g·h~(-1),反应40 min后COD、腐殖酸去除率仅为17.1%、43.0%;添加以2.0%硝酸铁、1.5%硝酸铈、1.0%硝酸钾溶液浸渍,经350℃焙烧3 h后制备的Fe-Ce/GAC催化剂,可使COD、腐殖酸去除率分别提高40.3%、31.8%.且Fe-Ce/GAC催化剂具有较好的稳定性,重复使用5次后,COD、腐殖酸去除率仅小幅降低了4.2%、9.1%.SEM图象显示活性炭经改性后,比表面积明显增大,有利于活性物质的负载;EDS分析表明催化剂负载了大量的Fe、Ce等金属物质;XRD图谱显示催化剂含有Fe_2O_3、CeO_2等多种活性物质.Fe-Ce/GAC催化臭氧的机理可解释为:活性成分氧化铁在催化过程中生成的羟基氧化铁会促进羟基自由基的生成,而铈元素在催化过程中不仅会提高催化剂的活性,而且生成的化学吸附氧可促进对有机物的吸附及氧化.     

微波诱导AC/Cu、AC/Fe催化非均相Fenton 反应催化降解垃圾渗滤液

采用活性炭载体负载Cu、Fe为催化剂,在微波诱导作用下,对垃圾渗滤液污染物进行降解。实验结果表明,活性炭负载金属前经适当浓度硝酸浸泡处理后,催化剂对COD去除率提高可超过15%,过高硝酸盐浓度对COD去除有不利影响;催化剂对COD去除率随Cu、Fe金属负载量增加呈先增加后降低的趋势,催化剂对Cu、Fe的最佳负载量分别为质量百分比2.11%和1.12%。对于AC-Cu体系,在初始pH=3,H2O2投加量为4.98×103mg/L,催化剂用量为5.0×103mg/L,420 W功率下微波辐射10 min时,垃圾渗滤液COD去除率可达到84.13%;对于AC-Fe体系,当H2O2投加量为0.33×103mg/L,催化剂AC-Fe用量为2.0×104mg/L,420 W功率下微波作用10 min时,垃圾渗滤液COD去除率为60.16%。分析2种催化剂对COD去除差异的原因,可能是催化剂AC-Cu表面单分子分布的阈值比AC-Fe高。降解液的pH值对AC-Cu体系、AC-Fe体系COD去除影响存在拐点,最高COD去除率点对应的降解液pH值为3。微波辐射功率较低时,体系COD去除率随辐射功率增加而增加;辐射功率较高时,高温下垃圾渗滤液中有机硫化物分解成小分子硫化物,对催化剂活性存在一定抑制作用。     

催化裂解法处理有机硅高沸物

采用催化裂解法处理有机硅高沸物,解决高沸物储存过程中的安全、环保问题。研究了催化剂种类、HCl加入量和精馏高沸物加入量对高沸物转化率的影响。实验结果表明:在以N,N-二丁基-1-丁胺为催化剂、合成高沸物为原料、HCl加入量为13%(w)的条件下,高沸物转化率为83.10%,二甲基二氯硅烷收率为23.78%;合成高沸物中精馏高沸物加入量为9.0%(w)时,高沸物转化率最高,为85.58%。