夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

基于“三生”适宜性的县域土地利用冲突识别与分析

精准识别潜在土地利用冲突有利于预警权衡和协调冲突用地,有利于科学进行国土空间规划。以“三调”修正数据为基础,基于生产、生活、生态视角,构建高植被覆盖率县域生产、生活、生态即“三生”适宜性评价模型与土地利用冲突识别矩阵,并选取横峰县进行实证分析。结果表明:（1）横峰县“三生”适宜性用地的空间分布与面积构成差异显著,且存在明显的空间叠加特征,暗示着研究区土地利用存在冲突;（2）从潜在冲突识别的结果来看,土地利用适宜区、冲突激烈区、冲突中度区、冲突一般区及冲突微弱区面积占比分别为64.02%、9.66%、17.19%、1.66%、7.48%;（3）各个冲突类型区空间分布、表现形式的差异性决定了冲突和解的对策也需因地制宜。研究结果可为相关及类似县域的国土空间规划提供理论参考。     

长治市沙尘天气污染特征及传输路径解析

以2018年3次沙尘天气为研究对象,分析了PM_2.5和PM₁₀浓度、水溶性离子组分、气象条件和气溶胶光学特征,研究了长治市沙尘天气的典型污染特征和传输路径.结果表明：长治市2018年共8d为受沙尘天气影响日,其中4月份最多（5d）,这与春季大气环流调整,冷暖空气活动频繁有关.沙尘污染发生前一般受西方或西北方冷空气影响,大气层结不稳定,大气环流转为经向环流,平均风速达4m/s以上;沙尘污染过程中PM_2.5/PM₁₀均低于0.3,环境空气中粗颗粒物占比较大,水溶性离子总浓度在PM_2.5中占比下降,Ca²⁺浓度为沙尘污染发生前的4倍以上.冬季沙尘为近地面扩散传输,春夏季沙尘为高空沉降传输,影响范围大,区域传输贡献明显.长治市沙尘重要潜在源区为蒙古国、哈萨克斯坦中部和新疆中北部的荒漠地区,传输路径主要为西北路径和正北路径,其中西北路径为哈萨克斯坦—新疆中北部—内蒙古西部—长治以及新疆中北部—内蒙古西部—长治两条路径,正北路径为蒙古国—内蒙古中部—山西北部—长治.     

天津黑碳气溶胶潜在来源分析与健康风险评估

采用2010~2013年BC连续在线观测资料,分析天津地区BC的季节分布、潜在来源及其健康效应.结果表明,2010~2013年BC气溶胶浓度平均值为（4.49±3.26）μg/m³,秋季浓度最高,为6.31μg/m³,冬季和夏季次之,春季最低,为2.59μg/m³.各季节BC浓度的日变化特征类似,均呈早晚双峰分布,早间峰值高于晚间,且夜间高于日间.混合层高度和近地层风从垂直和水平两方面影响BC的时空分布,各季节作用强度并不相同.浓度权重轨迹分析表明天津高浓度BC的主要贡献区域为河北、山东、河南等华北平原地区.此外,秋季内蒙古中部和山西北部等西北区域也会影响天津.天津城区各季节成人和儿童的致癌风险（CR）均高于EPA给定的可接受风险水平（10^-6）,非致癌风险水平较低,秋季因高浓度BC引发的呼吸系统死亡率相对风险为1.118,需要引起高度关注.     

重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征

通过分析重庆市主城区2015~2019年O₃浓度和气象要素观测数据,发现主城区O₃超标日数、超标日O₃中位值和90百分位浓度值均呈现逐年升高趋势,O₃与温度成正相关、与相对湿度成负相关,高O₃浓度对应每日最高温度区间为35℃以上以及相对湿度区间70%以下.采用T-mode主成分分析法(PCT)对2015~2019年的4~9月850hPa低层位势高度场和风场进行分型,总结出重庆市O₃污染期间主要有8种天气类型,其中有利于出现高浓度O₃现象的天气类型分别是低压西北侧型(T1)、低压后部型(T4)和高压西侧(T3),对应O₃平均超标率分别为34.6%、17.0%和14.2%.利用HYSPLIT4模型后向轨迹聚类方法和潜在源贡献算法(PSCF),计算得到O₃污染日的气团主要以中短距离输送为主,主要传输轨迹来自北、东北、南以及西南四个方向,从2015~2019年,主要污染来源有一个明显的从北转南的趋势,O₃污染的潜在源贡献分析结果与全市工业源NO_x、VOCs排放量空间分布的一致性较高.     

基于HYSPLIT4模式的天水市颗粒物输送路径

首先利用后向轨迹模式（HYSPLIT）模拟了天水市2017~2019年冬季后向轨迹,分析了50,200,500和1000m 4个不同高度以及500m高度不同聚类数量对路径输送聚类统计结果的影响,并以500m高度四个季节的后向轨迹进行聚类分析,进一步运用权重潜在源贡献分析法（WPSCF）,探讨了研究期间天水市细颗粒物的潜在源区及不同源区对天水市颗粒物浓度的贡献,结果表明,（1）起始点高度为500m时,颗粒物浓度极值比和极值差均较大,聚类结果最具代表性;（2）不同聚类数量分析结果表明,按照总空间变化（Total spatial variation,TSV）显著增加的原则选取的聚类数量较少,且能反映不同方向的轨迹输送特征;（3）天水市不同季节的轨迹聚类结果表明,冬季来自陕西南部的东南路径是PM_2.5污染程度最高的路径,该路径下PM_2.5浓度为78.2μg/m³,春季西北路径的颗粒物浓度最高,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别是127.9~129.9和40.6~41.0 μg/m³,夏秋季节不同路径的颗粒物浓度相差不大.     

汾渭平原吸收性气溶胶时空演化及潜在源区分析

在绿色发展理念的带动下,全国多地的空气质量逐渐改善,但汾渭平原大气污染程度逐年走高,颗粒物污染尤为严重.利用OMI/Aura OMAERUV L2气溶胶数据集和PM_2.5站点数据,采用空间自相关分析及后向轨迹模型等方法,探索2005~2019年汾渭平原吸收性气溶胶的时空演化过程,揭示其高值极主导类型以及污染物传输路径和潜在源区.结果表明：①2005~2019年汾渭平原吸收性气溶胶指数（absorbing aerosol index,AAI）年均值波动上升,2006、2013和2017年为汾渭平原AAI高值转折点,年均值均大于0.63;西安和临汾AAI空间稳定性较差为高高聚集极点,在15年间高高聚集区域面积增长15.3%,空间分布更加集中,形成由西安和临汾两极相连的条带状分布区域,占区域总面积的24.2%;低低聚集区域面积锐减6.2%,转变为无特征区域.②汾渭平原AAI冬季数值最高、覆盖区域最广,在临汾极和西安极突破0.8,研究区AAI大于0.6的区域占比91.5%,其次为春季（AAI>0.4）、秋季（AAI>0.3）,夏季全境低值.汾渭平原AAI高值受大气扩散条件、气温和降水量变化影响显著.③利用后向轨迹和潜在源贡献模型得出西安极和临汾极污染物的远距离输送气团来自西北方向,近距离输送气团来自偏东和偏南方向,结合源区下垫面类型确定两个远距离沙尘传输源区（西北风源、北风源）、两个碳质源区（东风源和南风源）和一个沙尘和碳质共同作用源区（黄土高原源）.其中西北风源、黄土高原源和南风源对西安极影响显著,东风源和黄土高原源对临汾极影响显著,临汾极虽受一定程度西北风源和北风源沙尘影响,但影响较小,结合CO空间分布和其与AAI相关性系数的空间分布得出,临汾极吸收性气溶胶为碳质主导,西安极为沙尘和碳质共同作用.     

2018年济南市PM2.5叠加沙尘重污染过程分析

为揭示重污染过程中多因素的综合作用,选取济南市2018年11月25日-12月4日一次长时间、高强度PM_2.5污染和沙尘混合的重污染过程,利用气象资料、空气质量监测结果、激光雷达探测资料及水溶性离子在线数据,开展污染特性以及潜在污染源综合分析.结果表明:①研究期间,首要污染物为颗粒物,ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）平均值分别为294、141 μg/m3,污染较严重.②根据ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）将此次重污染过程分为4个阶段,阶段Ⅰ~Ⅳ总水溶性离子浓度分别为（107.3±35.9）（95.2±34.5）（99.0±18.2）（29.3±9.3）μg/m3,分别占ρ（PM_2.5）的73.8%、56.9%、64.2%和43.2%.SOR（硫氧转化率）分别为0.47、0.42、0.55、0.25,NOR（氮氧转化率）分别为0.42、0.26、0.28、0.13,表明济南市大气中出现了显著的二次转化过程,SOR均大于NOR表明SO₄2-转化程度高于NO₃-.NO₃-/SO₄2-（质量浓度比）分别为2.97、1.75、1.69、1.45,表明此次污染各阶段中氮和硫的来源以移动源为主.③此次重污染过程济南市ρ（PM_2.5）受本地及周边城市传输和两次沙尘过境的综合影响,主要潜在污染源有山东省本地以及江苏省北部、安徽省北部、内蒙古自治区中部和京津冀地区等区域.④近地面均压场、高湿、小风等不利气象因素是导致此次重污染过程的重要因素.研究显示,济南市此次污染过程是不利气象条件、污染物一次积累和二次转化、区域污染传输、沙尘天气等多因素综合作用的结果.      

基于物种敏感度分布的不同岩溶地下河中多环芳烃分布特征及生态风险评价

为明确重庆青木关和老龙洞地下河流域地下水中多环芳烃(PAHs)的含量及其污染水平,全年共采集两流域地下河水样品84个,利用气相色谱质谱联用系统(GC-MS)分别测定了地下水中的16种PAHs含量,分析了PAHs在两条地下河流域中的空间分布特征,并应用物种敏感度分布法(species sensitivity distribution, SSD)评价了单体PAH生态风险和联合生态风险,分别应用浓度加和模型和效应加和模型计算了两条地下河流域水中单体PAH潜在影响比例(potential affected fractions, PAFs)及∑PAHs潜在累积影响比例(msPAF)。结果表明,青木关地下河水中∑PAHs浓度为73.8~480 ng/L,均值为224 ng/L,老龙洞地下河中∑PAHs浓度变化较大,为81.5~15 200 ng/L,均值为1 648 ng/L。应用效应加和模型计算出青木关地下河中∑PAH₈的msPAF_RA范围为0.145 9%~2.745 3%,均值为1.369 2%;老龙洞流域msPAF_RA范围为1.001 1%~2.866 5%,均值为1.774 7%,整体高于青木关地下河流域。单体PAH的PAFs在两条地下河流域均呈现Bap>Ant>Pyr>Fla>Flu>Ace>Phe>Nap的趋势,并且小于5%。两条地下河流域水体PAHs含量及生态风险均呈现入口大于出口的趋势,且生态风险的分布特征表明青木关和老龙洞地下河流域水生生态风险主要受BaP的影响,所以应避免工业及生活污水直接排入地下河以及直接饮食地下河水和生物。     

三峡库区蓄水运用期表层沉积物重金属污染及其潜在生态风险评价

为全面了解蓄水运用期三峡库区表层沉积物中重金属含量及其潜在生态危害程度,在三峡库区干流及支流共采集了24个沉积物样品,测定了Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Cr、As和Hg的含量,并采用地积累指数法和潜在生态风险指数法对沉积物中的重金属污染进行了评价.结果表明,三峡库区重金属元素Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Cr、As和Hg的平均含量分别为:76.03、59.40、137.63、0.75、46.81、86.31、18.07和0.109 mg.kg-1,均高于长江沉积物背景值.地积累指数法评价结果显示:重金属元素污染程度顺序为:Cd>Pb>Cu>As>Zn>Ni>Hg>Cr.潜在生态风险指数法评价结果表明,各重金属污染对三峡库区构成的潜在生态危害由强至弱依次为:Cd>Hg>Cu>As>Pb>Cr>Zn,其中Cd的贡献因子最大.总体上讲,三峡库区蓄水运用期处于轻微生态危害等级,并未受到明显的重金属污染.