溶解性有机氮乙酰胺氯化生成饮用水THMs的影响因素研究

氯化消毒可以有效杀灭细菌,但同时会产生危害人体健康的消毒副产物(DBPs).溶解性有机氮(DON)是DBPs的重要前体物,为考察DON对THMs的影响,首次选取乙酰胺(AcAm)作为前体物DON的代表物质,采用Plackett-Burman和Box-Behnken方法设计试验,考察了AcAm初始浓度、加氯量、pH、温度、溴离子浓度和反应时间等因素对三卤甲烷(THMs)生成的影响.结果表明,在AcAm生成THMs的过程中,AcAm初始浓度、pH和反应温度3个因素的影响程度较小,溴离子、有效氯和反应时间3因素的影响较大,其中溴离子的影响最为显著.溴离子浓度一定时,改变有效氯的含量,生成的THMs总量变化不大,溴离子对THMs的生成有一定的催化作用,控制溴离子的浓度是减少AcAm生成THMs的有效措施.在有效氯为8.77 mg/Ｌ、溴离子为0.77 mg/Ｌ及接触时间为6.20 h的条件下,THMs存在最大生成量为45.82 μg/L.随着反应时间的推移,溴分配系数n呈上升趋势,控制消毒反应时间,是减少THMs致癌风险的有效方法.同时探讨了AcAm生成THMs的反应路径,表述了溴离子的催化作用机制.     

电子垃圾拆解地表层土壤中的多卤代芳烃及其潜在污染源

通过收集典型电子垃圾拆解区的电子垃圾碎屑以及拆解现场和对照区的表层土壤（0～5 cm深度）样品.采用GC/MS 5975B对样品中PHAHs进行分析.结果发现,在采集的三大类电子垃圾碎屑中电缆绝缘层含有最高浓度的PBBs（35.25 ng·g^-1）,其中以PBB2、PBB3和PBB15为主的低溴代联苯占到总量的38%.电子元件填充物中的∑PBDEs和PBDE209检出浓度最高,分别为29.71 ng·g^-1和4.19×103 ng·g^-1;PBDE153和PBDE183是最具支配地位的同族体,分别占PBDEs总量的43%和24%.电缆绝缘层中的PCBs浓度在所收集的电子垃圾碎屑中最高（680.02 ng·g^-1）.拆解现场表层土壤中PHAHs的污染特征与电子垃圾碎屑中PHAHs的污染特征相一致,而且其污染水平明显高于对照区土壤相应PHAHs的浓度水平.表明电子垃圾中PHAHs是当地土壤环境的重要污染源.     

典型电子垃圾拆解区居民多卤代芳烃的膳食暴露及其癌症风险评估

收集浙江典型电子垃圾拆解区和对照区的饮用水、蔬菜、豆类、米饭、鸡蛋、鱼、鸡肉和猪肉等8类食物样品共191个;采用GC/MS 5975B分析样品中23种PBBs,12种PBDEs和27种PCBs;评估当地居民的PHAHs膳食暴露现状及其癌症风险.结果表明,拆解区居民这三大类PHAHs的平均日摄入量是对照区的2~3倍,通过米饭摄入PHAHs的量占当地居民PHAHs总摄入量的48%以上.拆解区居民因食物摄入PHAHs的癌症风险(3.81×10-4)是对照区(1.50×10-4)的2倍多,其中二英类PCBs的风险值占总癌症风险的45%以上.通过米饭摄入PHAHs是主要的暴露途径,二英类PCBs是引起癌症风险的主要贡献因子,电子垃圾拆解释放出的PHAHs通过食物摄入进入居民体内引起的癌症风险要明显高于对照区.     

上海市街道灰尘中PBDEs的含量水平、来源及组成特性

以上海市为研究区域,对16个监测点的街道灰尘中多溴联苯醚(PBDEs)的含量水平、来源和组成特性进行研究。于2013年11月份采集16个街道灰尘样品,对其进行索氏提取和层析净化等前处理后采用GC-MS对12种待测PBDEs目标化合物进行定量定性检测分析。结果表明:12种PBDEs化合物全部被检出,16个采集点采集的街道灰尘中PBDEs质量比在12.046~82.835 ng/g,平均质量比为38.428 ng/g,不但高于苏州、无锡、南通等地的街道灰尘样本,而且远高于上海市土壤中PBDEs质量比;通过层次聚类分析得出上海市中心城区的PBDEs污染来源基本相同,主要为含有PBDEs产品在使用过程中PBDEs的释放,各郊区PBDEs污染物来源则各不相同,主要为各郊区工业区生产过程中PBDEs的释放;主要污染物有BED-47和BDE-49;监测点街道灰尘中PBDEs的质量比分布差别较大,各个监测点PBDEs的污染还处于不断变化中。     

典型污水处理厂中多溴联苯醚的分布特征、迁移及负荷研究

本研究通过对典型污水处理厂各构筑物进行采样分析,研究多溴联苯醚在污水处理厂中的分布、迁移和转化.结果表明,在污水处理厂所有污泥样品中都有PBDEs检出,PBDEs浓度范围在4226.76~9204.14 ng·g-1之间.其中,BDE-209是主导同系物,所占平均比例为83.16%(范围为75.75%~89.48%).该污水处理厂的进水样品中溶解态PBDEs总浓度为183.11 ng·L-1,而出水样品中溶解态PBDEs浓度则降至7.07 ng·L-1,PBDEs的去除率达到96%以上.所有污水样品中BDE-209都是最主要的同系物,所占比例在75.75%~85.68%之间,BDE-99和BDE-47是仅次于BDE-209的另外2种主要同系物.通过对污水处理流程中PBDEs的溶解态和颗粒态分配系数的研究得出,溶解性颗粒物对疏水性有机物在整个污水处理流程中的迁移、转化有重要的影响.该污水厂的日均PBDEs负荷量为21311.2 mg·d-1,污水经初沉池和二沉池处理之后分别有58.07%和39.91%的PBDEs被去除,即一共有97.98%的PBDEs被去除了,最后在出水中只剩2.02%的PBDEs.该污水厂通过出水的日均排放PBDEs的量为430.8 mg,通过脱水污泥日均排放PBDEs的量高达20880.4 mg.土壤在污泥农用之后PBDEs浓度年增加量为25.4μg·kg-1,污泥农用需要百年以上才能达到欧盟的规定限值.     

碘代乙酸体外暴露诱导斑马鱼(Danio rerio)淋巴细胞内源性凋亡可能机理研究

以斑马鱼(Danio rerio)为试验生物,经淋巴细胞体外暴露试验,从细胞内源性凋亡角度,研究了饮用水消毒副产物—碘代乙酸诱导斑马鱼淋巴细胞损伤的致毒机理.结果表明,在碘代乙酸的环境浓度1μg·L-1下暴露24、36、48和96 h后,细胞凋亡率从对照组的3.52%分别增加到15.89%、22.47%、40.76%和52.13%,与对照组差异均为极显著(p0.01);线粒体膜电位分别较对照组下降了32.9%、50.1%、68.6%和81.5%,与对照组差异均为极显著(p0.01);细胞色素C的相对释放量分别增加了0.85、1.37、1.86和2.66倍,与对照组差异均为极显著(p0.01).暴露36、48和96 h后,Caspase-3酶活性分别增加了0.49、0.86和1.43倍,与对照组差异均为极显著(p0.01);Caspase-9酶活性分别增加了0.73、1.41和1.88倍,与对照组差异均为极显著(p0.01);抑制凋亡Bcl-2基因的相对表达量分别下降27.0%、35.3%和52.3%,与对照组差异均为极显著(p0.01);而促进凋亡的Bax基因相对表达量分别增加1.1、2.3和3.2倍,与对照组差异均为极显著(p0.01).碘代乙酸体外诱导斑马鱼淋巴细胞凋亡的可能机制是,线粒体膜电位的崩溃导致细胞色素C持续从线粒体中释放,进而引起细胞凋亡下游通路的变化;Bcl-2基因和Bax基因明显参与了对凋亡的调控.此外,Caspase-9酶的活化导致Caspase-3酶活化,最终引起细胞凋亡.     

优化热脱附技术对十溴联苯醚污染土壤的适用性及修复效果

为了探索绿色、高效、环保的修复PBDEs污染土壤的技术,在热脱附技术基础上将木炭同时作为尾气吸附剂和燃烧热源,处理不同十溴联苯醚污染水平的PBDEs(多溴联苯醚)污染土壤,通过14种不同溴代PBDEs同系物分析十溴联苯醚的降解产物组分并计算其去除率. 结果表明:在热脱附技术处理后,十溴联苯醚初始污染水平分别为500、800和1 000 μg/kg,污染土壤中PBDEs的去除率分别为63%、81%、94%. 14种不同溴代PBDEs同系物在热脱附反应后的残留产物中均有检出,其中热脱附处理后的土壤中以三溴和四溴PBDEs产物占优势,而尾气中则以四溴和五溴PBDEs产物为主. 根据热脱附试验前后土壤中PBDEs的结构组成对比及分析可知,降解和脱溴反应在整个热脱附反应过程中发挥了重要作用. 另外,XAD树脂吸附柱中虽有少量的氯代和溴代二英类物质(PCDD/Fs和PBDD/Fs)被检出,但其毒性当量浓度均小于0.1 ng/m3,符合欧盟、日本及我国所规定的二英物质排放标准. 研究显示,在利用优化的热脱附技术修复十溴联苯醚污染土壤过程中,PBDEs的去除率与污染土壤中其污染水平相关,并且热脱附过程以降解及逐级脱溴反应为主.      

N,N-双(二硫代羧基)乙二胺对微量络合镍的深度脱除特性研究

以柠檬酸镍(CA-Ni)、酒石酸镍(TA-Ni)、焦磷酸镍(SP-Ni)3种低浓度模拟络合镍废水为研究对象,选用自制的重金属捕集剂N,N-双(二硫代羧基)乙二胺(EDTC),对废水中的Ni进行深度脱除.重点研究了EDTC投加量、初始p H、反应时间对Ni去除效果的影响及螯合沉淀物的沉淀性能和溶出特性,同时分析了EDTC去除络合Ni的机理.研究结果表明,处理初始浓度5 mg·L~(-1)的CA-Ni、TA-Ni、SP-Ni,p H为4~8,EDTC最佳投加量分别为60 mg·L~(-1)、55 mg·L~(-1)和70 mg·L~(-1),PAM(聚丙烯酰胺)为1 mg·L~(-1),反应时间2 min,Ni的出水浓度均低于0.05mg·L~(-1),去除率达99%以上.螯合沉淀物沉降性能好且在弱酸弱碱条件下能稳定存在.红外光谱图和元素分析结果表明:EDTC与Ni发生螯合反应,即EDTC直接脱除络合镍中的Ni2+,并与Ni2+生成更稳定的螯合产物EDTC-Ni,进而有效地去除废水中Ni.     

包埋固定化微生物的硫自养反硝化实验研究

采用升流式颗粒污泥床,外加Na<,2>S<,2>O<,3>作为电子供体,在室温下连续运行220 d,结合硫自养反硝化与固定化包埋技术进行脱氮实验,考察包埋颗粒的驯化条件、影响因素和最佳运行条件.进水负荷(以N计)维持0.22 kg/(m<'3>·d),包埋颗粒经23 d驯化成功,NO<'-><,3>-N(100 mg/...     

西安城区秋季大气中多溴联苯醚的污染特征及来源分析

为了评估西安大气中多溴联苯醚（PBDEs）的污染程度,2008年8～10月,利用大流量主动采样器采集了西安城区气态和颗粒态大气样品.分别利用GC-MS和GC/ECD对低溴PBDEs和BDE-209进行分析,12种PBDEs的总浓度（气相＋颗粒相）范围为37.43～620.30 pg/m3,平均值为216.28 pg/m...