基于水化学与氮氧同位素的喀斯特山区水体硝酸盐来源示踪与估算——以平寨水库为例

平寨水库地处喀斯特山区,是贵州省重要的灌溉和饮用水库之一,其水环境质量深刻影响着居民生产生活.以平寨水库为研究对象,采用水化学分析方法、氮氧双同位素技术结合稳定同位素混合模型(Bayesian mixing model,MixSIAR),定量识别研究区水体硝酸盐各污染源的贡献率.结果表明:河流及库区水体溶解无机氮主要以硝态氮形态存在,时间上表现为平水期>丰水期>枯水期,空间上呈现出各河流上游浓度差异较大,下游与库区浓度接近,坝前丰水期的硝酸盐浓度较高的特征;研究区水体硝酸盐的转化主要以硝化作用为主,枯水期和平水期其主要来源是生活污水与牲畜粪便和土壤有机氮,丰水期主要为化学肥料;各时期硝酸盐来源中,整体表现为库区的生活污水与牲畜粪便的贡献率高于河流,土壤有机氮与化学肥料的贡献率低于河流.从生活污水与牲畜粪便贡献率来看,其值在河流、库区枯水期分别为59.3%、70.8%,在河流、库区平水期分别为58.3%、72.6%,丰水期值较小.从土壤有机氮贡献率和化学肥料贡献率来看,丰水期贡献率均高于枯水期和平水期.河流、库区丰水期源自土壤有机氮的贡献率分别为35.1%、32.8%,源自化...     

洪泽湖水体全氟化合物的污染特征、来源及健康风险

洪泽湖是南水北调东线工程重要调蓄湖泊,为了解洪泽湖表层水中全氟和多氟烷基化合物(PFASs)的污染状况,通过超高效液相色谱串联四极杆质谱测定了湖区和入湖河流的表层水15种PFASs的含量,分析比较了不同区域水体中PFASs的浓度与组成,运用HCA法解析了不同污染来源,并应用HQ法对不同人群的健康风险进行评价.结果表明：(1)洪泽湖表层水中检出15种PFASs,ΣPFASs浓度为63.4～218.0 ng/L(中位值92.9 ng/L),健康风险较低;(2)PFASs组分以短链为主,主要污染物为PFPeA,占60.8%;(3)PFASs在洪泽湖的空间分布呈现由南向北递减的趋势,洪泽湖湖心及过水通道区的PFASs浓度较高;(4)HCA方法表明,洪泽湖表层水中PFASs主要来自地表径流、橡胶品制造、食品包装和纸类表面处理的工业排放、纺织和金属电镀工业排放和生活污水.研究显示,洪泽湖表层水中广泛存在多种PFASs,以短链为主,健康风险对居民来说可接受.     

保定府河DOM的光谱特征及其来源解析

府河是白洋淀入淀河流中的主要河流,研究府河溶解性有机物分布特征及污染来源对入淀河流的环境管理及水质改善具有重要意义。文章2021年12月对府河干流及支流20个采样点进行采样,通过紫外光谱与三维荧光光谱-平行因子分析技术分析府河水体溶解性有机物,并对溶解性有机物组分来源进行解析。研究发现,府河水体溶解性有机物组分中类腐殖质组分含量高于水体中类蛋白组分含量,且黄花沟中有机组分对府河水体影响较大;大量城市污水处理厂出水汇入府河后类蛋白占比增大,这可能是河内生物活性提升导致,故F9以后自生源贡献升高;荧光光谱分解得到4个组分,C1、C2（类腐殖质）占71.88%,C3、C4（类蛋白）占28.12%,府河干流溶解性有机物主要来源于外源污水厂出水输入、自生源生物类蛋白和陆源农田土壤等;荧光组分与溶解性有机碳、总氮、硝态氮有显著的正相关性,PC1与荧光组分呈现显著正相关。综上,通过对府河水体溶解性有机物荧光特征及来源解析,府河受陆源类腐殖质与生物自生源双重影响,这为府河水体的进一步管理提供了理论参考。     

基于2种统计分析模型解析网状河流的长期污染趋势和污染源贡献——以椒江为例

文章以椒江为例,对网状河流水质和污染源进行了研究。为了识别椒江水质的主要参数和潜在污染源,运用PCA和相关性分析筛选出COD_Mn、DO、NH₃-N、TP和FL共5个显著的水质指标来代表椒江2016—2020年间的水质数据集,并运用WQI评价水质。运用APCS-MLR模型和PMF模型,对污染最严重的椒南流域点位的水质参数进行了分析,以进一步探索4个潜在的污染源及其贡献。APCS-MLR模型溯源结果显示：生活污水(28.83%);雨洪径流(20.42%);工业废水(16.49%);农业源(8.98%);未识别源(25.27%)。PMF模型溯源结果显示：生活污水(39.24%);雨洪径流(26.49%);工业废水(19.22%);农业源(15.04%)。2种模型的源解析结果基本一致,准确性较高。该结果可以为椒江制定水质管理及污染控制对策提供科学依据,同时,为网状河流的治理提供技术理论支撑。     

南海长棘海星中多环芳烃的生物富集特征及来源解析

已有的研究表明多环芳烃（PAHs）在南海珊瑚礁区广泛存在,然而有关珊瑚礁区长棘海星体内PAHs的污染特征尚不清楚。因此,本文采用气相色谱串联三重四极杆质谱仪（GC-MS/MS）对南海珊瑚礁区长棘海星组织中除萘（Nap）以外的15种优控PAHs进行了定量分析,探讨了长棘海星体内PAHs的富集特征及其来源。结果表明:（1）15种PAHs广泛存在于南海不同区域长棘海星组织中,其中胃组织中的PAHs总含量（∑₁₅PAHs）[（107±96.9）ng/g dw]显著大于幽门盲囊[（29.0±34.5）ng/g dw]和表皮[（31.0±23.5）ng/g dw]（p<0.01）;（2）长棘海星组织中PAHs以3环为主（69%～85%）,与南海珊瑚组织中的3环PAHs占比相当,这与长棘海星以珊瑚为食这一事实相符;（3）长棘海星∑₁₅PAHs与辐径显著负相关（p<0.05）,幼年长棘海星积累PAHs的能力更强;（4）长棘海星组织对海水中除苯并(k)荧蒽（BkF）外的大部分PAHs的生物富集因子（BAFs）均小于2000 L/kg,富集能力较弱;（5）南海长棘海星体内PAHs大部分为化石燃料和生物质等燃烧源,少部分来源于石油或成岩源。研究结果为长棘海星对PAHs的富集特征增加了新知。     

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

河南省优先控制人为源VOCs关键物种及来源识别

为了解河南省人为源挥发性有机物(VOCs)的排放特征,识别以臭氧(O₃)污染治理为目的的关键VOCs物种及其排放源,以五大类人为源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了2019年河南省县级人为源VOCs组分化排放清单,并利用最大增量反应活性(MIR)估算其臭氧生成潜势(OFP),基于OFP识别O₃污染治理的关键VOCs物种及其排放源.结果表明：(1)河南省2019年人为源VOCs排放总量为175.62×10⁴ t,其中工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、溶剂使用源和化石燃料燃烧源对VOCs排放总量的贡献率分别为28.6%、25.2%、20.8%、19.1%和6.3%.(2)空间分布显示,以郑州市为中心的豫北排放量远高于豫南,呈“一高三低”的空间分布特点,郑州市排放量最高,其排放量为27.7×104 t,漯河市、三门峡市和鹤壁市排放量最低,其排放量均小于5.0×10⁴ t.(3)芳香烃是排放量最高的化学组分,其排放量为47.5×10⁴ t,其次为烷烃(46.3×10^4<...     

基于在线观测的太原市冬季PM2.5中金属元素污染水平及来源解析

为更好地识别太原市PM_2.5的来源,于2022年1月采用在线多金属监测仪对太原市区PM_2.5中13种金属元素(K、Ca、Ba、Cr、Mn、Fe、Cu、Ni、Zn、As、Se、Pb和Sr)小时浓度进行了监测,分析了其污染特征,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型解析了其来源.结果表明,13种金属元素浓度之和均值为(3 901.6±2 611.2)ng·m^-3,在PM_2.5中平均占比为(7.1±7.7)%.Fe、Ca和K是3种主要的金属元素,浓度平均值分别为(1 319.5±1 003.5)、(1 181.0±1 241.6)和(883.3±357.3)ng·m^-3.ρ[Cr(Ⅵ)](4.6ng·m^-3)和ρ(As)(11.2 ng·m^-3)平均值高于国家环境空气质量(GB 3095-2012)和世界卫生组织的标准值.PMF源解析结果显示：扬尘、机动车排放、不锈钢制造、生物质燃烧与垃圾焚烧、散煤燃烧和工业燃煤是PM_2.5     

南京城市大气氨-铵的高频演化及其气粒转化机制

本研究于2018年秋季利用在线气体和气溶胶组分监测仪以高时间分辨率连续测定南京市大气中的气体(主要是NH_3)与二次无机气溶胶(主要是NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))浓度,借此研究污染和非污染期城市大气NH_3和NH_4~+的演化规律,进而探讨NH_3-NH_4~+气粒转化过程中的化学机制.结果表明,观测期间NH_3和NH_4~+浓度的平均值(±1σ)分别为(15. 3±6. 7)μg·m-3和(11. 3±7. 8)μg·m-3,且日变化在污染和非污染事件中呈现出显著的差异.综合在线观测的NH_3和NH_4~+浓度数据,通过计算潜在源贡献因子,分析了NH_3和NH_4~+的潜在贡献源区在重污染过程受长距离污染传输影响较小,证明城市也是NH_3排放的重要热点地区.进一步分析发现,NH_3-NH_4~+的气粒转化是影响NH_3和NH_4~+日变化的主要驱动因子.具体体现在:低温、高湿(温度在7. 5～12. 5℃,湿度在50%～90%)时,NH_3和NH_4~+的气固转化速度较快,NH_3与酸性物质反应生成更多的NH_4~+,使得(NH4)2SO4和NH4NO3的形成从而导致污染事件的加剧.研究结果有助于厘清城市大气NH_3的来源和转化机制及其对颗粒物的潜在贡献.     

西安市秋冬季市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源

为探究城市市区与山区微生物气溶胶组成特征及来源,在西安市市区(城区和郊区)及南郊山区设立3个采样点,采集细颗粒物、土壤及叶片样本.通过高通量测序法,解析不同采样点真菌与细菌群落结构,考察其时空变化特征;使用Source Track源解析技术对空气中微生物进行来源分析.结果表明,不同采样点真菌、细菌菌属差异较大,说明地理位置对空气中微生物的群落结构影响显著;冬季市区检测出较多的潜在真菌致病菌和细菌致病菌,且具有较高的相对丰度和多样性.通过源解析技术发现,在局部源叶片和土壤中,叶片表面微生物是空气中微生物的主要潜在源,且秋季叶片对空气中微生物的贡献率高于冬季.本研究不仅为空气中生物气溶胶的溯源研究提供了一定基础,也为深入了解大气中微生物污染特性和为我国空气环境质量评价与疾病预防提供一定的科学依据.