灰霾污染和清洁过程中污染物垂直结构特征

针对无锡地区2013年11月6—13日经历的灰霾污染和清洁过程,采用地基遥感激光雷达对空气中的气溶胶颗粒物垂直分布进行垂直探测,发现污染时段气溶胶颗粒物主要积聚在1.8 km以下,消光系数的日均值统计表明,从近地面至高空1.5 km,颗粒物产生的峰值消光系数稳定在0.2 km~(-1);而清洁时段,由于垂直扩散条件改善,颗粒物随高度增加明显减少,1.5 km处的消光系数不足0.05 km~(-1)。同时发现污染时段中,近地面PM_(10)、PM_(2.5)、碳黑(BC)的平均浓度分别是清洁时段的2.48、2.76、3.66倍;大气氧化剂(O3和NO_x的总和)平均值水平是清洁时段的1.73倍。气象条件分析发现,锋面的移动使大气水平、垂直对流运动加剧,污染物得以迅速扩散,空气质量转好,这也是此次污染清除的主要原因。     

用于污水再生利用的生物活性炭床的有机物降解特性

以微生物增殖动力学的基本方程-莫诺方程为出发点,通过氮同位素分析比较了具有同源性微生物的生物陶粒滤床和生物活性炭床的有机物生物降解规律,建立了生物活性炭床的有机物生物降解动力学方程,提出在污水再生利用过程中生物活性炭床符合高基质有机物降解动力学模型,即有机物降解呈一级反应动力学方程。以此方程为基础,分析计算了生物活性炭床沿炭床深度的吸附性能,结果表明,在生物活性炭床中,随生物功能的减弱,生物活性炭床对有机物的吸附能力逐渐加强。     

Organochlorine pesticides and PCBs in fish from lakes of the Tibetan Plateau and the implications

High mountains may play significant roles in the global transport of persistent organic pollutants (POPs). This work aims to investigate the levels, patterns and distribution of semi-volatile organoclorine pollutants and to improve the understanding of the long-range atmospheric transport and fate of contaminants on the Tibetan Plateau. A total of 60 fish samples were collected from eight lakes located between 2813 and 4718 m above sea level across the Plateau. Concentrations of polychlorinated biphenyls (PCBs), organochlorine pesticides (OCPs) including dichlorodiphenyltrichloroethane and its metabolites (DDTs), hexachlorocyclohexanes (HCHs) and hexachlorobenzene (HCB) were measured in fish muscle. The results showed that concentrations of DDT, HCH and HCB were comparable to or lower than those found in remote mountains of Europe, Canada and US, while PCB concentrations in fish were, on average, about 4-150 times lower on Tibet than at other mountain areas. The transport and fate of contaminants in the Plateau are significantly influenced by the unique climatological and meteorological conditions, particularly by the summer Indian monsoon and winter westerly jet stream.     

Aggregation and ecotoxicity of CeO₂ nanoparticles in synthetic and natural waters with variable pH, organic matter concentration and ionic strength

The influence of pH (6.0-9.0), natural organic matter (NOM) (0-10 mg C/L) and ionic strength (IS) (1.7-40 mM) on 14 nm CeO₂ NP aggregation and ecotoxicity towards the alga Pseudokirchneriella subcapitata was assessed following a central composite design. Mean NP aggregate sizes ranged between 200 and 10000 nm. Increasing pH and IS enhanced aggregation, while increasing NOM decreased mean aggregate sizes. The 48 h-E_rC20s ranged between 4.7 and 395.8 mg CeO₂/L. An equation for predicting the 48 h-E_rC20 (48 h-E_rC20 = −1626.4 × (pH) + 109.45 × (pH)² + 116.49 × ([NOM]) − 14.317 × (pH) × ([NOM]) + 6007.2) was developed. In a validation study with natural waters the predicted 48 h-E_rC20 was a factor 1.08-2.57 lower compared to the experimental values.     

夏、冬季降雨中溶解性有机质(DOM)光谱特征及来源辨析

利用紫外-可见光谱与三维荧光光谱,结合拉格朗日混合单粒子轨道模型及火点图,研究了重庆2013年夏、冬两季雨水DOM光谱特征,并对其来源进行解析.结果表明,雨水DOM与水体、土壤DOM具有类似性质光谱特征,证明降雨DOM也是陆地及水环境中DOM地化特征的重要贡献者.雨水DOM中DOC含量为0.88~12.80 mg·L-1,CDOM含量在3.17~21.11m-1之间,夏、冬两季降雨DOM差异明显(P0.05).与夏季相比,冬季降雨DOM分子量较小,芳香性程度较低,腐殖化程度也更低,输入主要以本地和短距离输送为主;而夏季DOM来源较分散.尽管吸收和荧光光谱可用于解析雨水DOM组成和来源,但在光谱特征的解析和来源识别上与其他来源DOM有所区别,传统"内、外源区分"并不适用于雨水DOM.     

不同CDPF贵金属负载量对柴油公交车VOCs组分排放影响

基于重型底盘测功机,利用质子转移反应质谱(PTR-MS)研究了柴油公交车在中国典型城市公交车循环(CCBC)下,不同CDPF贵金属负载量对尾气中挥发性有机物(VOCs)组分排放特性的影响.结果表明,柴油公交车VOCs主要组分为含氧有机物(OVOCs)、芳香烃和烯烃等,且OVOCs占比达50%以上;在贵金属成分、配比相同时,VOCs减排率随CDPF贵金属负载量增加而增加:贵金属负载量为15 g·ft~(-3)(A型后处理装置)、25 g·ft~(-3)(B型)和35 g·ft~(-3)(C型)时,VOCs总量的减排率依次为36.2%、40.1%和41.4%.C型后处理装置对烷烃全循环减排率高达70.2%,且对OVOCs的催化有微弱优势;对于不饱和烃类,3种不同贵金属负载量的后处理装置均有一定催化效果,但无明显差异;A型对含氮有机物减排率可达50.5%,但减排率随贵金属负载量增加而降低.采用DOC+CDPF后能较好地降低公交车VOCs排放量进而降低臭氧生成潜势(OFP).同时考虑不同方案减排效果与成本因素,当加权系数分别为0.8和0.2时,B型为最优方案.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

青岛近海及黄渤海大气气溶胶中不同形态氮磷质量浓度及组成特征

于2016年6~7月采集了青岛近岸以及黄渤海大气气溶胶样品,并于8月6~15日连续采集了青岛近岸气溶胶昼夜样品,分别测定了不同形态的氮磷(溶解无机氮、溶解无机磷、溶解态总氮、溶解态总磷、总氮和总磷)质量浓度,并分析了气溶胶中这些不同形态氮磷的组成特征.结果表明,青岛近岸大气气溶胶中不同形态氮磷的浓度明显高于同时期黄渤海气溶胶中氮磷浓度.青岛近岸气溶胶总氮中溶解态占比为56%,溶解态与不溶态差别不大;黄渤海气溶胶总氮中溶解态为主要部分,所占比例达72%.青岛以及黄渤海气溶胶中,无机氮是溶解态总氮的主要贡献者,分别占溶解总氮的67%和75%.青岛以及黄渤海气溶胶总磷中,溶解态与不溶态磷的贡献相近,溶解态分别占总磷的49%和58%;气溶胶溶解总磷中无机磷的贡献略高于有机磷,青岛以及黄渤海占比分别为56%和59%.气团来源对青岛以及黄渤海气溶胶中不同形态氮磷的浓度和组成特征有一定程度的影响,南方气团来源气溶胶中溶解无机氮(DIN)、溶解有机氮(DON)、总氮(TN)、溶解无机磷(DIP)和溶解有机磷(DOP)的浓度均高于北方和海上气团来源.青岛近岸气溶胶中溶解有机氮浓度昼夜差别不大,而溶解无机氮和总氮浓度则白天相对较高.白天和夜间气溶胶总氮中溶解态氮占主要部分,所占比例达到79%,且无昼夜变化;无机氮是溶解总氮的主要贡献者,且晚上无机氮所占比例(61%)较白天(70%)略有降低.青岛近岸气溶胶中的溶解无机磷和有机磷昼夜浓度差别不大,而总磷浓度则白天明显高于晚上.昼夜气溶胶样品中不溶态磷是总磷的主要组成部分,占比分别为83%、62%,夜间气溶胶中溶解态磷的贡献远高于白天;不论昼夜,无机磷均是溶解总磷的主要部分,所占比例在71%~77%.     

缙云山土地利用方式对土壤轻组及颗粒态有机碳氮的影响

选取缙云山阳坡同一海拔处亚热带常绿阔叶林(以下简称林地)、果园、坡耕地和撂荒地这4种不同土地利用类型,在0~60 cm深度内每隔10 cm采集一个土样,测定土壤轻组有机碳氮(LFOC、LFON)和颗粒态有机碳氮(POC、PON)含量,并计算其分配比例和碳氮比.结果表明,在0~60 cm土壤深度范围内,林地转变为坡耕地后,LFOC及LFON含量分别降低了71.42%和38.46%(P0.05),转变为果园后变化不明显,坡耕地撂荒后其含量分别升高了3.77倍和1.38倍(P0.05);林地转变为坡耕地或果园后,POC及PON含量均无明显变化,而坡耕地撂荒后其含量分别增加了4.12和1.25倍(P0.05).林地转变为坡耕地后土壤LFOC及LFON分配比例显著降低,转变为果园后则明显升高,而POC及PON分配比例变化均不明显;坡耕地撂荒后,LFOC、LFON、POC、PON分配比例均显著增加.土壤SOC/TN为撂荒地(12.93)林地(8.53)果园(7.52)坡耕地(4.40),LFOC/LFON为撂荒地(16.32)林地(14.29)果园(11.32)坡耕地(7.60),POC/PON为撂荒地(23.41)坡耕地(13.85)林地(10.30)果园(9.64).以上研究结果表明林地开垦为果园或坡耕地后容易导致土壤轻组有机碳氮的损失,而坡耕地撂荒则有利于土壤活性有机碳氮的积累;林地转变为坡耕地减弱了土壤有机碳氮的活性,而林地转变为果园以及坡耕地撂荒均使土壤有机碳氮活性增强;林地转变为坡耕地和果园加剧了土壤有机质的矿化,相对而言,坡耕地撂荒后有利于土壤有机质的固定.     

DOM对被动采样技术的影响与应用

主要研究了不同浓度的天然溶解性有机物(DOM)对单片膜被动采样技术的影响.结果表明,DOM的存在会影响膜吸附有机污染物的能力:当lg KOW为3~5时,DOM对膜吸附有机物的影响较小;当lg KOW5.5时,DOM会显著增强膜的吸附能力.同时,通过低密度聚乙烯膜(LDPE)被动采样技术对太子河流域3个表层沉积物的孔隙水进行多环芳烃类(PAHs)和邻苯二甲酸酯类(PAEs)监测.结果表明,所选取的几种目标污染物在各监测点均有不同程度的检出.最后,利用商值法对太子河流域的PAHs和PAEs进行生态风险评价.结果表明,荧蒽超过水生生态基准值,其生态风险较大.