模拟车用工况下5kW燃料电池尾气净化系统

模拟了车用工况下燃料电池发动机脉冲式排氢的特点,设计开发了一套质子交换膜燃料电池的尾气净化系统,并以5 kW燃料电池的尾气排放为例,研究其净化效果。研究了电池阳极排放氢气缓冲前后尾气中氢气浓度的变化,以及不同空速条件下氢气的去除效果。结果表明：电堆阳极排放氢气经过缓冲处理后,尾气中氢气浓度趋于平稳,大部分工况下处在2%以下,达到了安全处理的要求;尾气中氢气的去除效果与空速密切相关。对自制的整体式催化剂而言,当空速低于20000 h^-1时,氢气的去除率能达到约95%,而当空速达到39270 h^-1时,氢气的去除率仅为10.9%。鉴于这一问题,提出通过采用尾排空气的分流手段调整催化燃烧反应器对空速的要求,以提高尾气中氢气的去除率。     

活性炭纤维上4-氯酚及焦化废水尾水的O3催化氧化降解实验研究

选择YT-1000型活性炭纤维（ACF）作为催化剂，考察ACF与O₃协同作用催化降解水溶液中4-氯酚的最佳反应条件，并将该条件应用于焦化废水生物处理尾水中难降解有机污染物的催化氧化。ACF表面具有丰富的微孔结构，对4-氯酚有良好的吸附作用，在动力学上提高了其与O3反应的起始浓度，并且在ACF表面含氧、含氮等基团的催化作用下发生氧化反应，1 L浓度为100 mg/L的4-氯酚水样中投加2 g ACF反应6 min时，吸附作用对TOC的去除率为43.4%，而ACF协同O₃作用时的TOC去除率提高到72.5%，协同增效作用为67.1%；在选定的反应条件下，ACF协同O₃降解焦化废水生物处理尾水，60 min时的TOC与色度的去除率分别达到56.8%和96.3%。上述研究过程证明了吸附作用与催化作用的协同能有效降解生物过程不能降解的焦化废水中惰性有机污染物。     

Catalytic performance of copper and cerium oxides-based γ-Al_2O_3 on combustion of toluene

以γ-Al2O3为载体,以复合氧化物CuxCe1-xO2为活性组分,其中,x=0.1,0.2,0.4,0.6,0.8,通过浸渍法制备了一系列CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂.在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化活性,通过XRD、SEM对催化剂进行表征,并运用ICP-MS分析并计算Cu、Ce的摩尔比以及活性组分的负载量.结果表明,在CuxCe1-xO2/γ-Al2O3催化剂中Cu、Ce摩尔比的实际值与理论值相近,活性组分的负载量在19%以上,而且对甲苯都有较好的低温催化活性,其中当x=0.2时,即Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化活性最高,其中T10=160℃,T90=265℃;当甲苯的进口浓度在700～3000mg·m-3时,进口浓度对Cu0.2Ce0.8O2/γ-Al2O3催化剂的催化活性影响较小,且经过连续80h的稳定性操作后转化率仍然保持在90%以上.     

掺甲醇汽油对国III汽油机排放性能影响

在一台整车试验满足国III排放法规要求的多点电喷汽油机上,采用甲醇掺入汽油的混合燃料（甲醇的体积分数分别为0%、15%和50%）进行台架试验,使用傅里叶变换红外光谱分析仪（FTIR）在线检测了常规车用三效催化转化器前后的常规和非常规排放.研究结果表明：怠速工况下,掺醇燃料对NOx排放基本没有影响,但CO和HC随掺醇比增加而普遍降低,非常规排放中乙醛排放有所降低,甲醇和甲醛则随掺醇比的增加有较大幅度升高,热怠速时经催化后掺醇燃料对各种排放均无影响,可被控制在极低的水平;其它工况下,随掺醇比增加,CO和HC减少,NOx在高掺醇比下低速低负荷和高速高负荷时有较为明显的改善,非常规排放甲醛和甲醇排放随掺醇比增大而急剧增加,乙醛排放则随之减少.经三效催化转化器作用,无论常规排放NOx、CO和HC,还是非常规排放甲醛、甲醇和乙醛基本上能够实现零排放.     

Photodegradation of amoxicillin by catalyzed Fe3+/H2O2 process

Three oxidation processes of UV-Fe³⁺(EDTA)/H₂O₂ (UV: ultraviolet light; EDTA: ethylenediaminetetraacetic acid), UV-Fe³⁺/H₂O₂ and Fe³⁺/H₂O₂ were simultaneously investigated for the degradation of amoxicillin at pH 7.0. The results indicated that, 100% amoxicillin degradation and 81.9% chemical oxygen demand (COD_Cr) removal could be achieved in the UV-Fe³⁺ (EDTA)/H₂O₂ process. The treatment efficiency of amoxicillin and COD_Cr removal were found to decrease to 59.0% and 43.0% in the UV-Fe³⁺/H₂O₂ process; 39.6% and 31.3% in the Fe³⁺/H₂O₂ process. Moreover, the results of biodegradability (biological oxygen demand (BOD₅)/COD_Cr ratio) revealed that the UV-Fe³⁺ (EDTA)/H₂O₂ process was a promising strategy to degrade amoxicillin as the biodegradability of the effluent was improved to 0.45, compared with the cases of UV-Fe³⁺/H₂O₂ (0.25) and Fe³⁺/H₂O₂ (0.10) processes. Therefore, it could be deduced that EDTA and UV light performed synergetic catalytic effect on the Fe³⁺/H₂O₂ process, enhancing the treatment efficiency. The degradation mechanisms were also investigated via UV-Vis spectra, and high performance liquid chromatography-mass spectra. The degradation pathway of amoxicillin was further proposed.     

锰铈脱硝催化剂的制备及其再生性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂用于NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO。考察了Mn/Ce摩尔比、焙烧温度、H2O和SO2对Mn-Ce-Ox复合氧化物脱硝催化剂活性的影响及催化剂中毒再生性能。结果表明:当NH3:NO=1:1,空速为5 000 h-1,550℃焙烧制得的Mn/Ce摩尔比为5∶1的Mn-Ce-Ox复合脱硝催化剂活性最佳,活性温度窗口为100~260℃,在此温度区间内催化剂活性大于90%。200℃时,Mn-Ce-Ox复合催化剂活性最高为97.84%;在10%(V/V)H2O蒸汽和300×10-6SO2共存条件下,200℃时,催化剂活性在开始反应2.5 h内迅速下降至53%左右,并在之后的6 h内没有明显变化;中毒催化剂经常温水洗再生处理、质量分数为3%的硝酸溶液再生处理和550℃焙烧2 h再生处理后200℃活性均能恢复到90%以上,其中中毒催化剂经质量分数为3%硝酸处理后活性恢复率最高。     

Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极降解4-氯酚机制研究

制备出Pd-Fe/石墨烯多功能催化阴极,与Ti/Ir O2/Ru O2阳极、有机涤纶滤布构成隔膜电解体系,将阴极催化加氢脱氯作用和阴阳极氧化作用耦合起来对含4-氯酚的有机废水进行降解,采用TOC仪、紫外扫描、高效液相色谱、离子色谱分析方法研究其降解效果及反应历程.结果表明,在最佳反应条件下,Pd-Fe/石墨烯催化体系阴阳极室中4-氯酚转化率分别为98.1%和95.1%,优于Pd/石墨烯催化体系阴阳极室的93.3%和91.4%.Pd-Fe/石墨烯催化体系脱氯效果高于95%,表明双金属催化剂具有更强的析氢能力.在阴阳极的协同作用下,反应120 min时4-氯酚被完全转化.通过阴极加氢脱氯作用,4-氯酚被还原成苯酚.随后苯酚在阴阳极的共同氧化作用下,被氧化生成对二苯酚、苯醌等中间产物,继而被氧化为小分子有机酸,最后被矿化为CO2和H2O,据此提出了4-氯酚降解的可能历程.     

Fe-NaA分子筛膜的制备及催化湿式H2O2氧化甲基橙溶液

采用湿法造纸、二次生长和湿法浸渍法合成了一种新型微纤复合Fe-NaA分子筛膜催化剂,并将其用于催化湿式H_2O_2氧化甲基橙溶液.首先通过湿法造纸和烧结工艺制备纸状烧结不锈钢微纤(PSSF)载体,然后采用二次生长法在PSSF上合成NaA分子筛膜,最后以九水硝酸铁(Fe(NO_3)_3·9H_2O)和微纤复合NaA分子筛膜为原料,利用湿法浸渍法制备微纤复合Fe-NaA分子筛膜催化剂.考察了连续固定床反应器中温度、床层高度、进料液流量和甲基橙入口浓度对甲基橙降解性能的影响,并测定了催化剂重复使用3次后的稳定性.结果表明,随温度及床层高度增加,甲基橙转化率先增加然后趋于稳定;随进料液流量增加,甲基橙转化率均大于95%,但COD脱除率略有降低,当流量分别为2、3和4 mL·min~(-1),固定床连续运转5 h时COD脱除率分别为81.9%、76.4%和69.8%;随甲基橙入口浓度增加,其转化率变化幅度很小.在pH=2、催化剂床层高度2.0 cm、温度70℃、进料液流量4 mL·min~(-1)、甲基橙浓度50～200 mg·L~(-1)、固定床连续运转5 h的条件下,甲基橙转化率超过96%,COD转化率大于67%,铁浸出浓度低于4 mg·L~(-1).催化剂被重复使用3次后,甲基橙转化率基本保持不变.     

铜前驱体对Cu/SSZ-13催化剂选择性催化氧化NH3性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Cu/SSZ-13(X)催化剂,考察不同铜前驱体对催化剂选择性催化氧化氨(NH_3-SCO)性能的影响,并通过ICP、N_2吸附-脱附、XRD、XPS、EPR、UV-Vis、NH_3-TPD和H_2-TPR等手段对催化剂进行物化性质表征.活性测试结果表明,不同铜前驱体制备的Cu/SSZ-13催化剂活性顺序为Cu/SSZ-13(N) Cu/SSZ-13(AC) Cu/SSZ-13(Cl) Cu/SSZ-13(O).其中Cu/SSZ-13(N)具有最佳的低温活性,在200℃反应温度下NH_3转化率达85.5%,且N_2选择性达到80%以上.XRD、EPR和UV-Vis分析表明,CuO和孤立Cu~(2+)是Cu/SSZ-13催化剂的主要铜物种.NH_3-TPD分析表明,以硝酸铜为前驱体制备的Cu/SSZ-13(N)具有更多的酸性位点,有利于提高催化剂的NH_3吸附能力.H_2-TPR结果表明,Cu/SSZ-13(N)的氧化还原性最强,具有最优异的NH_3活化能力,从而使催化剂呈现最好的低温NH_3-SCO活性.     

活性炭的表面性质对CeOx/AC催化臭氧氧化水中苯甲酸的影响机制

实验对活性炭(activated carbon,AC)进行了氧改性、氮改性、硫改性和氮-硫共改性,考查AC的表面性质对CeO_x/AC催化臭氧氧化苯甲酸性能的影响.结果表明,相比氧改性活性炭ACO、硫改性活性炭ACS和氮改性活性炭ACN,氮-硫共改性活性炭ACNS由于含氮官能团和含硫官能团的引入,提高了对苯甲酸的吸附性能和催化臭氧氧化性能.采用氮-硫共改性活性炭为载体制备的CeO_x/ACNS催化剂表面Ce~(3+)含量最高,因而具有最高的催化活性,反应30 min,苯甲酸的去除率由单独臭氧氧化的22%提高到88%,TOC的去除率单独臭氧氧化的7%提高到55%.CeO_x/ACNS催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,苯甲酸的去除率仅从88%降低到82%,整个过程中活性组分Ce的流失只占负载量的0.32%,是一种很有应用潜力的臭氧氧化催化剂.