基于Monte Carlo模拟法对水源水体中微囊藻毒素的健康风险评估

调查水源水体中微囊藻毒素MCs(MC-RR、MC-LR和MC-YR)的污染情况,结合调查情况应用蒙特卡洛法(Monte Carlo)模拟量化人群通过饮水途径摄入微囊藻毒素的风险.在珠江西航道沿线设置5个采样点,在2016年1~6月期间共采集90份水样,根据国标(GB/T 20466-2006)推荐的HPLC方法检测水体中的微囊藻毒素,运用专业风险评估软件@Risk7.0,构建非参数概率评估模型,对通过饮水途径摄入微囊藻毒素(暴露)风险进行概率评估.对随机采集90份水源水体中微囊藻毒素MCs质量浓度检测值进行分布拟合,并运用Chi-Squared、Anderson-Darling、Kolmogorov-Smirnov这3种统计方法进行拟合度检验,根据3种评估拟合结果,确定最佳拟合分布模型.结果表明,在检测的90个水样品中,MC-RR的检出率最高,达到51.11%,质量浓度范围为0.001 7~0.386 3μg·L~(-1);其次为MC-LR和MC-YR,检出率分别是47.78%和21.11%,质量浓度范围分别是0.028 5~0.279 6μg·L~(-1)和0.003 0~0.136 2μg·L~(-1),水源水体中3种微囊藻毒素以MC-RR为主,最大检出质量浓度为0.386 3μg·L~(-1),MC-YR的含量最低.采用软件@Risk7.0分布拟合结果显示,MC-LR质量浓度最适的拟合分布为Ext Value Min模型(0.113 91,0.098 462),MC-RR质量浓度最适的拟合分布为Logistic(0.058 064,0.053 044).健康风险评估表明,MC-LR对人体健康危害的风险高于MC-RR的风险,儿童比成人更易于受到MCs污染的威胁.MC-LR对儿童健康危害的致癌年风险数值大于美国环保署(USEPA)推荐的最大可接受风险水平1×10-4;MC-LR对成人的致癌暴露年风险数值大于国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险水平5×10-5,表明水源水体中的MCs对人体健康存在潜在的危害,有必要加强饮用水源水体的保护与监控,为有效控制水源地水质污染和更好地保障人民健康奠定基础.     

双氰胺对冬闲稻田和油菜地N2O排放的影响

冬季的温室气体排放往往被忽视,而最新的研究结果表明,冬闲稻田和冬季油菜地N_2O排放仍较大,研究相应的减排措施及减排机制对于减少农田土壤N_2O排放有重要意义.在中国科学院桃源农业生态试验站选择冬闲稻田和油菜地两种不同土地利用方式,并设置添加和不添加双氰胺(DCD)处理,采用静态箱采集和气相色谱法结合监测N_2O排放动态,利用分子生物学手段分析氨氧化古菌(AOA)和氨氧化细菌(AOB)的群落结构和丰度变化.结果表明,添加DCD后明显抑制了冬闲稻田和油菜地N_2O排放,分别减少了36.7%和23.6%.DCD施入抑制了冬闲稻田AOA和AOB的丰度但只改变AOA的群落结构,DCD使AOA和AOB丰度分别减少了59.3%和73.7%.与此相反,添加DCD只改变油菜地AOB的群落结构同时只抑制了AOB的丰度.本研究表明,施加DCD能有效减少冬闲稻田和冬季油菜地N_2O排放,但减排机制不一致.     

紫色水稻土颗粒有机质对重金属的富集特征

在重庆合川区和铜梁区随机采集了20个紫色水稻土,将其分成颗粒有机质(0.053~2 mm,POM)、砂粒(0.053~2mm)和细土(0.053 mm)这3个组分,通过比较不同组分的有机碳及重金属(Cu、Zn、Pb、Cd)含量和分布状况,研究了紫色水稻土中POM对重金属的富集特征及其与土壤理化性质如pH、CEC、黏粒和土壤有机碳(SOC)等的关系.结果表明,采样区紫色水稻土的POM含量范围为7.31~44.76 g·kg~(-1),平均值为19.20 g·kg~(-1),有机碳含量为96.61~263.17 g·kg~(-1),平均值为151.34 g·kg~(-1),显著高于原土及其他组分,对土壤有机碳的贡献率为8.63%~48.62%,代表了一大部分土壤有机碳库.POM中的Cu、Zn、Pb和Cd平均富集系数分别为3.35、1.14、2.88和2.14,显著高于其他组分,表现出一定的富集作用,对上述重金属的贡献率分别为6.02%、2.22%、5.24%和3.21%,POM对Cu、Pb的富集能力和贡献率均显著大于Zn和Cd.相关分析结果表明,POM含量与SOC、pH、CEC、黏粒(0.002 mm)呈显著或极显著正相关,SOC是主要因素.POM-C含量与总量分别与黏粒含量、SOC呈显著相关.POM中重金属总量与SOC、pH、POM-C总量呈显著或极显著正相关,SOC是最关键因子;与其他重金属相比,Zn在POM中的总量与土壤性质的回归系数最高,关系最为密切.     

SCAR处理城市生活污水的效能及其微生物群落动态分析

利用强化循环厌氧反应器(SCAR)处理模拟城市生活污水,研究不同负荷条件下的反应器运行特征、污泥特性及微生物种群结构.结果表明,水力停留时间(HRT)为6 h可以作为反应器高效运行的关键控制参数,该条件下污水化学需氧量(COD)去除率达到75%以上.随着反应器容积负荷的逐渐提高,颗粒污泥中辅酶F420和产甲烷活性(SMA)逐渐增加,胞外聚合物(EPS)含量也不断提高,其中紧密黏附EPS(TB-EPS)含量的增加尤其明显.厌氧颗粒污泥性状和反应器对污染物的去除效率同时受到污泥负荷和HRT的影响,微生物的群落结构及其在反应器中的空间分布也受到污泥负荷的影响,不同代谢特征微生物在反应器不同空间位置的相对丰度随着污泥负荷的调整而改变.     

高锰酸盐复合药剂预氧化对摇蚊幼虫DBPsFP的去除控制研究

以花翅摇蚊幼虫为试验对象,研究高锰酸盐复合药剂预氧化对摇蚊幼虫代谢产物在氯化消毒过程中消毒副产物前体物的去除控制.研究表明:在p H由5升高到9时,三氯乙酸(TCAA)与二氯乙酸(DCAA)的浓度呈逐渐减少趋势;p H由5升高到7时,三氯甲烷(TCM)和三氯乙腈(TCAN)的浓度减幅最大,1,1-二氯丙酮(1,1-DCP)和1,1,1-三氯丙酮(1,1,1-TCP)则在p H为8时浓度达到最低值;随着药剂投加量的增加,TCM呈现出持续稳定增长趋势,DCAA呈总体下降趋势,而TCAN、1,1-DCP、1,1,1-TCP和TCAA则先增加后减少,高锰酸盐的投加量为3mg·L-1时,消毒副产物去除效果显著;延长预反应时间,TCM呈总体上升趋势,1,1-DCP、DCAA、TCAA呈下降趋势,TCAN、1,1,1-TCP呈先增加后减少的趋势,综合考虑最佳预氧化时间为30 min;投加混凝剂能够有效控制消毒副产物前体物的生成,随着混凝剂的不断增加,TCM、1,1,1-TCP呈先增加后减少的趋势,TCAN、1,1-DCP、DCAA、TCAA浓度则逐渐降低,在投量为40 mg·L-1时,达到最低值.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

太湖流域上游平原河网污染物综合衰减系数的测定

改善太湖水质需要削减上游河流进入太湖的污染物总量.为了探求太湖流域上游平原河网的自净能力,开展原位实验测定了枯水期高锰酸盐指数、氨氮(NH_4~+-N)、总氮(TN)和总磷(TP)的综合衰减系数,根据河道的水力特征对综合衰减系数进行了修正,并利用一维稳态水质模型对修正前后综合衰减系数的可靠性进行了验证.结果表明,高锰酸盐指数、NH_4~+-N、TN和TP的综合衰减系数分别为:0.0296~0.4106、0.0224~0.3564、0.0137~0.3046和0.0555~0.5725 d~(-1).可靠性验证表明高锰酸盐指数、NH_4~+-N、TN和TP综合衰减系数修正前的平均相对误差分别为8.39%、14.40%、11.43%和19.22%,修正后的平均相对误差分别为10.65%、14.34%、11.37%和19.24%.修正前后高锰酸盐指数、NH_4~+-N、TN和TP的平均相对误差均小于20%且变化不显著,表明综合衰减系数的测定结果能够为太湖流域上游平原河网的污染物总量控制管理提供科学参数;也表明枯水期的水力条件对综合衰减系数的影响较小.     

一株壬基酚降解菌的分离鉴定及其对壬基酚同分异构体降解特性研究

壬基酚(NP)是典型的内分泌干扰物,具有雌激素效应.目前对NP的研究主要集中于微生物降解对其整体去除效果,而对各NP同分异构体的降解行为尚缺乏系统性研究.从钱塘江沉积物中筛选得到一株能够降解NP的细菌,命名为N-1,实验室条件下该菌能以NP为唯一碳源生长.经形态、生理生化及16S rRNA基因序列分析,N-1鉴定为假黄单胞菌(Pseudoxanthomonas sp.).通过正交试验确定N-1降解NP的最适条件为:温度30℃,p H=7.0,菌量10%,NP浓度5~10 mg·L~(-1).最适条件下,N-1对NP 16 d整体降解率可达88.0%,对10种NP异构体降解率在69.7%~100%之间,说明N-1对NP同分异构体的降解具有结构-降解特性,即不同结构NP异构体表现出不一样的降解能力.进一步研究发现,NP异构体降解率随着NP烷基C链长度增加而升高,随着烷基取代基结构越复杂而降低.NP降解选择性导致的难降解成分残留现象,为NP类异构体污染物的微生物修复提供了一定的理论依据.     

重庆市主城区大气细颗粒物污染特征与来源解析

重庆市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))浓度从1990s的100μg·m~(-3)下降至当前的约70μg·m~(-3),但仍高于环境标准限值.为探讨重庆市主城区PM_(2.5)化学组成与来源特征,于2012—2013年在渝北区大气超级站利用四通道采样仪连续采集了颗粒物样品,分析了其中水溶性离子、碳质组分和无机元素含量.采样期间,重庆市主城区大气PM_(10)和PM_(2.5)的年日均浓度分别为103.9和75.3μg·m~(-3),扩散条件不利的冬季,细颗粒物污染较为严重.受静稳天气影响的1月和2月,受沙尘影响的3月,及二次转化显著的6月是重庆市细颗粒物污染较重的月份.重庆市PM_(2.5)组成以有机物(OM,30.8%)为主,其次为硫酸盐(SO_4~(2-),23.0%)、硝酸盐(NO_3~-,11.7%)、铵盐(NH_4~+,10.9%)、地壳物质(Soil,8.2%)、元素碳(EC,5.2%)、K~+(1.1%)、Cl~-(1.0%)和微量元素(Trace,0.6%).较高的SO_4~(2-)浓度和逐步上升的[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值反映了重庆市燃煤污染较重,同时机动车污染比例逐步增加.采用主因子分析/绝对主因子得分法解析了重庆城区细颗粒物5类主要来源是:二次粒子(41.7%)、燃煤(15.6%)、建筑/道路尘(12.4%)、土壤尘(11.0%)和工业尘(10.4%),通过各污染源季节变化及与其他结果对比,该源解析结果能够较可靠反映重庆市细颗粒物的来源信息.     

BiOBr/Bi2MoO6异质结的构筑及对甲基橙的吸附/光催化性能的协同作用机制

采用简单的沉积-沉淀法合成了BiOBr/Bi_2MoO_6(BOB/BMO)异质结,采用XRD、XPS、TEM、SEM、EDS、FT-IR、UV-Vis-DRS、PL、PC和EIS等测试技术对光催化剂的物相组成、形貌、光吸收特性和光电化学性能等进行系统表征,并以模型污染物甲基橙(MO)的吸附和光催化降解作为探针来评价BiOBr/Bi_2MoO_6异质结的吸附性能与光催化活性增强机制.SEM和TEM分析结果表明,所得Bi_2MoO_6微球由大量厚度约为20~50 nm的纳米片组成;沉淀-沉积法所得样品的形貌分析显示,尺寸约为10 nm的BiOBr量子点均匀沉积在Bi_2MoO_6微球表面,形成的新颖的BOB/BMO异质结.N2吸附/脱附结果表明,Bi_2MoO_6和BiOBr形成异质结具有大的比表面积(64.94 m2·g-1),且表面孔结构丰富.吸附/光催化降解实验结果表明,与纯Bi_2MoO_6或者BiOBr相比,BOB/BMO异质结表现出更好的吸附性能和光催化活性.吸附/光催化协同作用机理分析表明,BOB/BMO异质结具有大的比表面积和丰富的孔结构是其吸附性能增强的主要原因.此外,光致发光(PL)谱、光电流(PC)和交流阻抗(EIS)分析进一步揭示了BOB/BMO异质结有利于光生载流子的分离与转移,导致光催化活性增强,二者的协同作用使其对MO具有优越的去除性能.此外,BOB/BMO异质结较稳定,重复使用性能良好,有望用于MO废水的实际处理.