郑州市大气PM2.5中重金属的污染特征、来源及健康风险评估:基于高分辨数据

为了研究城市大气PM_2.5中重金属的污染特征和来源,于2017年的7月和10月及2018年的1月和4月,利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_2.5中的21种元素进行在线检测,分析了重金属浓度变化;通过富集因子、主成分分析和潜在源贡献等方法对重金属进行溯源;采用环境健康风险评价模型评估其健康风险.结果表明,K、 Zn、 Mn、 Pb、 Cu、 As、 Cr和Se的浓度随污染等级的提高而增加;富集因子和主成分分析法结果表明,重金属主要来源为地壳源、混合燃烧源、工业源和机动车源;雷达特征图表明,地壳源主导的污染主要发生在春、冬两季,混合燃烧源主导的污染主要发生在冬季;Pb、 As和Ni受汾渭平原、京津冀和河南南部的传输影响较大,Cd受采样点西北部影响较大;As对成年人和儿童均有显著致癌风险,Pb和Sb对儿童存在显著非致癌风险.     

南京市大气PM2.5时空分布特征与潜在源区贡献分析

对2017年南京市区7个自动空气质量监测点的PM_(2.5)质量浓度ρ(PM_(2.5))数据进行分析,采用克里金(Kringing)空间插值法、气流运动轨迹聚类、潜在源贡献因子法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)探讨了四季大气中ρ(PM_(2.5))的时空分布特征和潜在来源。结果显示,四季大气中ρ(PM_(2.5))均值由高到低依次为冬季(65. 54μg/m~3)、春季(41. 70μg/m~3)、秋季(35. 18μg/m~3)和夏季(23. 56μg/m~3),秦淮区四季大气中ρ(PM_(2.5))均最高。春季南京大气中ρ(PM_(2.5))易受黄海海岸和北方大陆性输送气流的影响,来自黄海方向的气流轨迹2贡献比例达51. 65%,对应的ρ(PM_(2.5))为50. 91μg/m~3;夏季南京大气中ρ(PM_(2.5))主要受江苏、东部海洋和南部沿海城市输送气流的影响,其中源自江苏的气流轨迹1对南京大气PM_(2.5)贡献比例最大(33. 64%),气流轨迹对应的ρ(PM_(2.5))为35μg/m~3;秋季南京大气中ρ(PM_(2.5))易受短距离的偏北气流影响,来自山西南部,河南中部、安徽中部的气流轨迹5对应的ρ(PM_(2.5))最高,出现概率(21. 11%)和贡献比例(27. 81%)均较高;冬季南京大气中ρ(PM_(2.5))主要受北方大陆性输送气流影响,来自俄罗斯、蒙古国东部、河北北部、北京、天津、山东中部的长距离气流轨迹4对应的ρ(PM_(2.5))最高,达109. 8μg/m~3,其贡献比例为26. 86%。PSCF和CWT分析发现,安徽、山东、浙江与江苏交界和黄海海岸是影响南京市空气质量的主要潜在源区,此外,湖北、北京、天津以及渤海海岸也是南京大气PM_(2.5)的潜在源区。     

重庆市冬季PM_(2.5)及气态污染物的分布特征与来源

利用重庆市大气污染物监测站2013年冬季(2013年11月—2014年1月)的实测数据,分析PM2.5及相关气态污染物(SO2、NO2、O3)的时空特征,并采用轨迹聚类与PSCF(潜在源贡献因子)分析污染物来源.结果表明:除ρ(O3)以外,其他3种污染物质量浓度的月际变化趋势基本一致,均呈12月升高、1月降低的特征;污染物空间分布不均,其中ρ(PM2.5)和ρ(NO2)在工业区和人口密集区较高,ρ(SO2)南高北低,ρ(O3)城区低于郊区.ρ(SO2)、ρ(NO2)与ρ(PM2.5)均呈显著正相关,其中ρ(SO2)与ρ(PM2.5)的R(相关系数)在城、郊区分别为0.71、0.65,ρ(NO2)与ρ(PM2.5)在城、效区的R分别为0.73、0.56;而ρ(O3)与ρ(PM2.5)未表现出显著相关.ρ(SO2)、ρ(NO2)与ρ(PM2.5)的相关性高低可在一定程度上说明二次气溶胶的污染程度,ρ(O3)与ρ(PM2.5)的相关性受到PM2.5来源和污染程度的影响.轨迹分析结果显示,重庆市2013年冬季主要受东北方向气流影响;聚类分析表明,重庆市11月没有表现出明显的PM2.5外来输送特征,但12月和1月的PM2.5外来输送特征明显,并且不同方向的气流污染物浓度差异也较大.PSCF分析发现,重庆市冬季PM2.5、SO2、NO2、O3主要来源于本地和周围城市局地传输,同时还受南宁、贵阳、遵义、达州等地的影响.     

基于后向轨迹模式的豫南地区冬季PM2.5来源分布及传输分析

为研究2017年12月—2018年2月冬季不同来源区域对豫南地区ρ（PM_2.5）的贡献影响及污染特征,利用HYSPLIT-4后向轨迹模式模拟了豫南地区冬季24 h的气团后向轨迹,结合ρ（PM_2.5）在线监测数据进行了聚类分析,研究了以豫南地区为受点的各月份PM_2.5不同轨迹的输送特征,并使用潜在源贡献（PSCF）分析法和浓度权重轨迹（CWT）分析法识别了豫南地区冬季PM_2.5的潜在贡献源区及贡献大小.结果表明:①信阳市空气质量最好,其次为驻马店市,南阳市空气质量最差;南阳市、信阳市和驻马店市ρ（PM_2.5）分别超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值（75 μg/m3）的1.5、1.2和1.2倍,ρ（PM_2.5）日变化均呈双峰特征.②后向轨迹聚类分析表明,豫南地区主要受到来自西北和东北方向长距离传输和正南方向较短距离输送的影响.③潜在源区分析表明,除豫南地区及周边市县本地污染贡献外,冀鲁豫交界区域、陕鄂交界区域、陕西省中西部、湖北省东北部和西部、河南省中北部、山东省南部是影响豫南地区ρ（PM_2.5）的主要潜在源区.研究显示,豫南地区PM_2.5污染过程除了与地形条件、本地污染源排放有关外,来自东北、西北传输通道城市的远距离输送和南部的近距离传输也不容忽视.      

京津冀地区典型城市秋冬季PM2.5输送特征研究

运用潜在源贡献分析（PSCF）方法,识别了2018年秋冬季京津冀地区典型城市北京,唐山和石家庄PM_2.5的潜在污染源区;基于气象-空气质量模式（WRF-CAMx）和传输通量计算方法定量评估了与其周边省市之间PM_2.5的传输贡献,识别了三个典型城市PM_2.5的传输路径,揭示了PM_2.5传输净通量的垂直分布特征.结果表明,三个城市秋冬季PSCF高值主要集中在河北南部,河南东北部和山西中东部地区;秋冬季PM_2.5均以本地贡献影响为主（51.78%~68.40%）,外来贡献为辅（31.60%~48.22%）,不同季节贡献率有所波动.整个观测期间,近地面主要表现为毗邻城市向北京和石家庄输送PM_2.5,而唐山主要表现为向外输送PM_2.5,净通量最大值出现在海拔0~50m,其净通量为-99.47t/d.同时鉴别出了一条主要的传输路径,即西南-东北方向.     

基于多站混合受体模型的临汾市PM2.5潜在源分析

利用重污染城市临汾多个站点2018~2019年的PM_2.5浓度监测数据,分析了不同季节临汾市PM_2.5污染特征及其空间自相关度和集聚模式,最后引入多站受体模型分析临汾市PM_2.5潜在源区.研究发现,临汾市的PM_2.5污染主要集中在临汾盆地内的8个区县,包括尧都、襄汾、洪洞、霍州、侯马、古县、曲沃和翼城,这8个区县的PM_2.5年平均浓度均超过50μg/m³,冬季平均浓度均超过100μg/m³.PM_2.5空间分布特征与地形关系密切,临汾盆地内的8个站点空间自相关度很高,PM_2.5高浓度区（高-高聚类）主要集中在盆地内部,说明邻近区县污染是临汾市主城区PM_2.5浓度居高不下的重要原因.结合多站混合受体模型（MS-PSCF和MS-CWT）分析临汾PM_2.5潜在源区,发现临汾市春季的潜在源主要集中在东北、西南和东南部,大部分为中远距离传播;在夏季,潜在源影响明显低于其他3个季节,主要在东部;秋季的潜在源主要集中在西南方向的一些地区;冬季的潜在源主要集中在东南和西南方向以及临汾市北部近距离区域.除夏季外,其他3季共同的潜在源区是陕西中南部地区（位于西南方向）,且PSCF值均超过了0.7,说明在西南风时,临汾市发生污染的概率超过70%.     

2019年秋冬季京津冀与周边地区污染传输特征分析

本研究结合大气环境观测数据,应用潜在源分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),以及基于WRF-CMAQ模式的传输矩阵和传输通量计算方法,研究分析了2019年秋冬季京津冀典型城市的大气污染特征与成因,量化评估了京津冀地区与周边省份之间的PM_2.5传输贡献.结果表明,京津冀地区冬季较秋季污染严重,且重污染时段PM_2.5浓度均与相对湿度呈显著的正相关,和风速呈显著的负相关;京津冀典型城市北京、天津和石家庄的潜在源区主要分布在京津冀本地、山西、内蒙古中部地区和山东地区,这与CWT结果基本吻合.京津冀各省域的PM_2.5以本地排放贡献为主,北京、天津和河北的本地贡献率范围为54.33%~66.01%,京津冀受区域外传输的贡献率范围为0.11%~26.54%.传输通量结果表明,冬季PM_2.5的传输主要受高空西北气流的作用,尤其清洁天气,高风速驱动清洁气团流入;秋季则主要受低空东南气流作用;传输通量呈现出显著的垂直分布特征,高空区域传输作用更为活跃,传输通量的流入/流出以及垂直分布与污染级别和RH呈现非线性响应关系,主导风向变化导致重污染前的传输效应明显大于重污染期间,高湿环境的传输效应明显小于低湿环境.     

亚洲大陆流出羽中气溶胶磷的来源解析

利用西风盛行时在青岛采集的总悬浮颗粒物（TSP）样品,分析其中总P （TP）和溶解态P （DP）浓度与气团后向轨迹的关系,采用正定矩阵因子分析（PMF）和潜在源贡献因子分析（PSCF）方法解析TP和DP的来源及其潜在贡献区域.结果表明：青岛气溶胶中TP主要来自地壳源的贡献（45%）;其次是机动车排放源（22%）、燃烧源（21%）和工业源（12%）;海盐源的贡献最小（<1%）.但DP主要来自人为源的贡献,其中机动车排放源的贡献为35%,燃烧源和/或二次源为28%、工业源为25%;地壳源和海盐源等自然源的贡献分别为9%和1%.相同来源的TP和DP其潜在贡献区域相似,但DP的贡献区域范围更广.地壳源P （TP和DP）的贡献区域集中在沙尘从源地向我国近海传输的路径上,海盐源P的贡献区域位于黄、渤海,工业源P的贡献区域主要为河南、山东以及蒙古国南部等地区,燃烧源/二次源P的主要贡献区域为山东南部和江苏北部区域,机动车排放源P的贡献区域则主要为北京、天津、山东、江苏等区域.     

太原市大气PM2.5季节传输路径和潜在源分析

为了研究太原市大气PM_2.5不同季节的传输路径和污染源区,利用HYSPLIT后向轨迹模型和NCEP的GDAS全球气象要素数据,对2017~2018年不同季节太原市逐日48h气流后向轨迹进行聚类分析,同时结合小时污染物质量浓度数据,分析不同季节太原市PM_2.5的潜在源贡献因子（WPSCF）和浓度权重轨迹（WCWT）.结果表明,太原市PM_2.5的质量浓度在季节上呈现冬季（77.56μg/m³） > 秋季（69.89μg/m³） > 春季（63.78μg/m³） > 夏季（45.51μg/m³）的变化趋势.PM_2.5与SO₂、NO₂和CO之间存在明显的同源性和二次转化过程.春、秋和冬季大气传输路径主要以西和西北方向近距离、慢移速的轨迹为主,夏季以南和东方向轨迹为主.PM_2.5潜在源区季节变化明显：夏季主要受太原本地和晋中地区的影响;春、秋和冬季主要受陕西中北部、吕梁、临汾和晋中等地的影响.     

2011年6~8月平流输送对黄山顶污染物浓度的影响

基于单条后向轨迹的滞留时间场和污染物排放强度场,设计了一种可以评估该轨迹对污染物的平流输送强度参数.利用2011年6~8月光明顶CO和O3浓度资料对该参数进行了验证,进而分析了该观测时段平流输送对光明顶污染物的影响;此外将O3浓度分成3档,利用改进的PSCF(Potential source contribution function)方法分析了各档浓度对应的源区分布.结果表明:(1)平流输送评估参数与污染物浓度的变化具有很好的一致性,表明平流输送对光明顶污染物浓度的变化具有重要作用.其中,安徽、湖北和江西三省交界区域的城市群向光明顶输送的污染物占到输送总量的一半以上;(2)光明顶O3浓度 >55×10-9、(30~55)×10-9、<30×10-9时所对应的主要源区分别为华北及长三角发达工业区、黄山西南方向的工业区、较远的南部沿海地区;(3)影响光明顶污染物浓度变化的输送类型可以分为秸秆燃烧输送、发达工业区气团输送、西南方向气团输送和海洋性气团输送4种类型,对应的污染物浓度(CO/O3)(×10-9)依次为474.47/72.50、221.16/57.71、86.31/30.41、51.67/27.45.