水热老化条件对Cu/ZSM-5催化剂NH3-SCR反应的影响

针对Cu/ZSM-5高温水热失活的问题,通过浸渍法合成了Cu/ZSM-5催化剂,并对该催化剂进行了不同温度和不同H_2O(g)含量的水热老化。采用比表面积分析、SEM观察、X射线衍射分析、H_2-程序升温还原、X射线光电子能谱分析对Cu/ZSM-5催化剂的理化性能进行了表征。分别研究了不同水热老化条件下Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR性能和水热失活机理。结果表明,经水热处理后,各Cu/ZSM-5催化剂的NH_3-SCR性能均有所降低。随着老化温度的提高,催化剂的分子筛载体出现结构坍塌,比表面积减小,孔容积增大,但仍保持MFI结构,老化温度的提高同样使催化剂活性Cu~(2+)减少并一部分转化为CuO微晶,而H_2O(g)含量的变化对催化剂的物理化学结构的影响较小。在高温水热老化过程中,温度对催化性能劣化的影响大于水蒸汽含量,是催化剂失活的主要原因。     

分子筛催化剂生产废水的生物处理

采用氨化—硝化—反硝化三段联合生物工艺处理分子筛催化剂生产过程中产生的含有机胺废水。实验结果表明：在氨化过程中，当进水COD稳定为1 200~1 600 mg/L时，出水COD低于300 mg/L，COD去除率稳定在80%左右，当进水ρ（有机氮）为100~160 mg/L时，出水ρ（有机氮）均低于30 mg/L，有机氮去除率大于80%，在整个氨化过程中，出水ρ（氨氮）较进水ρ（氨氮）提高了35~200 mg/L;硝化过程中，当进水ρ（氨氮）小于等于300 mg/L时，出水ρ（氨氮）最终稳定在15 mg/L以内，氨氮去除率大于90%;在反硝化过程中，亚硝酸盐氮去除率基本稳定在98%以上，最终出水COD低于80 mg/L，出水ρ（总氮）低于25 mg/L。     

分子筛吸附法脱除废水中的聚丙烯酰胺

聚丙烯酰胺(PAM)用于油田驱油产生大量难处理的含聚废水。以分子筛为吸附剂处理含聚废水,研究分子筛类型(Y、Beta和ZSM-5,H型和Na型)和物化性质对其吸附PAM性能的影响,并测定吸附等温线。结果表明,吸附性能顺序为BetaYZSM-5,H型优于Na型。H-Beta对PAM的吸附来自分子筛中阳离子与PAM中阴离子的静电作用,Si—O和Al—OH与PAM中酰胺基的氢键作用。H-Beta开放的通道结构,较高的介孔比例和表面积,较强的酸性和良好的酸中心可接近性使其具有优异的吸附性能。Si O2/Al2O3=26的H-Beta对浓度为200 mg/L的PAM溶液,PAM脱除率可达95.2%。在低PAM平衡浓度时,PAM在H-Beta上的吸附符合Langmuir单层吸附特征,饱和吸附量达70.2 mg/g,在高浓度区域则由于PAM疏水缔合作用加强呈现多层吸附。     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

固态胺吸附剂分离密闭空间低浓度CO_2的研究进展

近年来,密闭空间低浓度CO2的吸附分离技术是研究热点,固态胺吸附剂因其再生能耗低、选择性高、易操作等优点受到广泛关注。综述了固态胺吸附剂常见的制备方法、表面改性剂和多孔材料载体,同时综合评价CO2的吸附效率,最终展望了固态胺的发展趋势。     

蜂窝状整体式分子筛催化剂制备研究进展

分子筛催化剂已经广泛应用于化学工业、石油工业及环境污染处理等领域,其蜂窝状构型在选择性还原NOx方面具有广阔的应用前景。文章介绍了蜂窝状整体式分子筛催化剂制备的2种方式:固载化和自成型。对固载化法进行分类介绍,对不同固载方法制备的整体式催化剂的分子筛负载量进行对比,综述了载体种类、预处理方法和粘合剂的选择对固载化法制备整体式催化剂的影响,说明了固载化催化剂在应用上的优势及不足;阐述了自成型法制备蜂窝状整体式分子筛催化剂的优势,详细叙述了粘合剂的选择和用量、水含量、分子筛粒径分布、挤出成型过程和干燥过程对自成型蜂窝状整体式分子筛催化剂的物理化学性质和催化性能的影响,为整体式蜂窝状分子筛催化剂的开发提供了借鉴。     

13X分子筛联合强化混凝对微污染水中氨氮去除试验研究

采用0.500,0.200,0.074 mm 3种粒径的13X分子筛联合聚合氯化铝(PAC)去除水中氨氮,比较4种不同投加方式对水中氨氮的去除情况,利用3种强化除浊方案解决因投加分子筛而带来的浊度影响。粒径为0.200 mm的分子筛对水中氨氮去除效果优于其他两种粒径,在投加量为2.5g/L时,氨氮去除率可达76.6%。采用先投加分子筛后投加混凝剂的投加方式优于其他投加方式。缩短快速搅拌时间可以有效去除因投加分子筛带来的浊度增大问题,最大去除率可达96.3%,且对水中氨氮的去除效果影响不大。分子筛联合强化混凝对水中氨氮去除效果明显,粒径不同,去除效果不同,投加方式对于处理效果差别明显,通过缩短快速搅拌的时间,可以有效解决因投加分子筛带来的浊度增加的问题。     

CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

复合材料静态处理煤矿高浓度含锰废水的研究

针对目前云南省某煤矿排放废水中Mn~(2+)超标的问题,利用一种新型复合材料进行除锰试验.该复合材料是纳米分子筛与硅藻土经合理复配后,掺入复配絮凝荆形成的.试验中优化了不同材料的复合方式、絮凝剂的复配比例与用量.利用复配的多孔材料,对云南某煤矿含有大量悬浮物、Mn~(2+)质量浓度为5.32 mg/L的黑色废水及Mn~(2+)质量浓度为42.mg/L的红褐色废水进行了Mn~(2+)去除效果研究.结果表明,黑色废水中Mn~(2+)去除率达到70%,出水pH值为7.9;红褐色废水中Mn~(2+)去除率达到91.0%,出水pH值为7.1.与此同时,还研究了废水中Fe~(3+)、固体悬浮物(SS)对Mn~(2+)去除效果的影响,废水中Fe~(3+)的存在使pH降低,并与Mn~(2+)产生竞争吸附,对复合材料除锰有不利影响,而SS的存在对Mn~(2+)的去除效果没有显著的影响.     

NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究

研究了常温下NO在疏水型高硅分子筛ZSM-5上的氧化反应. 结果发现,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2.相比于活性炭,高硅分子筛ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气下降低6%.在排除内、外扩散影响的条件下,于等温积分反应器中研究了稳定阶段NO氧化的本征动力学,根据不同温度下X~W/FA0及NO分压数据,计算了反应速率,建立简化的动力学模型并获得了反应速率方程,结果表明其拟合复相关系数较高.