秸秆燃烧气溶胶的气象反馈及其棕碳吸光效应

本文利用WRF-Chem模式模拟研究了2013年6月华北地区秸秆燃烧排放气溶胶的气象效应,并对秸秆燃烧产生的吸收性有机气溶胶(即棕碳或BrC)的光吸收效应进行分析.设置4组敏感性试验,通过与AERONET观测结果对比分析了BrC对光吸收的影响.结果表明:模式较好再现了研究时段内各变量变化;在不考虑BrC吸收的情况下,秸秆燃烧产生的气溶胶在主要的农业产区造成地表短波辐射的减弱,月平均值减弱约12.42W/m²,且造成近地面降温而2km以上高空增温,其中近地面温度降幅为0.12～3.64℃,致使边界层趋于稳定,垂直扩散能力减弱;气压整体升高,正变压中心与火点密集区域重合.同时,秸秆燃烧引发近地面较强的风辐散,抑制海洋高湿气团向秸秆燃烧区域的水平输送.在考虑BrC的吸收作用后,光学参数的模拟效果得到了一定提升,AAOD模拟值与观测值的拟合线性斜率由0.47升至0.53,AOD斜率值由0.19升至0.21.生物质燃烧排放BrC对气溶胶消光的影响显著,如AAOD与AOD均出现不同程度的上升.     

春节期间西安城区碳气溶胶污染特征研究

采用美国R&P公司TEOM-1400a大气颗粒物监测仪器及其8通道采样系统(ACCU),在2011年春节期间实时监测和分8个时段采集了西安城区的PM2.5样品.研究了春节期间西安城区大气中PM2.5的碳气溶胶污染特征.目的是阐明2011年春节期间燃放烟花爆竹时,西安城区大气中细颗粒PM2.5的质量浓度、元素碳(EC)、有机碳(OC)及水溶性有机碳(WSOC)的浓度分布特征,探讨了其污染来源.结果表明,除夕00:00～02:59为污染浓度最大时段,PM2.530 min平均浓度在01:00时刻达到最大值1 514.8μg·m-3,其碳组分OC、EC、WSOC、非水溶性有机碳(WIOC)分别为123.3、18.6、66.7和56.6μg·m-3,高于春节期间的其他正常时段1.7倍、1.2倍、1.4倍和2.2倍.碳气溶胶组分WSOC与OC、EC相关性分析表明春节烟火期间含碳物质更多的来自于烟花爆竹燃放,但其对烟火时段的气溶胶的贡献较小,仅为9.4%.     

中国中东部高山和城市夏季大气气溶胶浓度及粒径分布

为了更好了解中国中东部地区高山及城市大气气溶胶变化特征与规律,于2009年夏季在华山、泰山、上海开展了大气气溶胶浓度与粒径分布观测实验。结果表明：高山点气溶胶浓度水平明显低于城市点,并且影响因素不相同。华山和泰山TSP浓度分别为(52±21)μg·m?3、(80±42)μg·m?3,PM10浓度为(43±18)μg·m...     

南京市空气中颗粒物PM10、PM2.5污染水平

 为了初步调查南京市空气中颗粒物PM10、PM2.5的污染水平,于2001年冬、春、秋3季在南京市的5个典型城市功能区,用大流量采样器收集了50个样品.结果表明,南京市PM10、PM2.5的污染很严重,超标率分别为72%和92%,最大超标倍数达到6.3和9.0,而且对人体健康危害更大的PM2.5占PM10的大部分,约为68%,应引起公众和相关职能部门的高度重视.     

春季沙尘过程北京市不同粒径大气气溶胶污染特征及来源分析

为了解沙尘气溶胶在大气中的物理、化学特性演变,于2017年5月北京沙尘暴发期间,对北京大气中不同粒径颗粒物的质量浓度进行了连续观测,并用离子色谱仪和水溶性有机碳分析仪对其中的主要水溶性化学组分进行了检测.结果表明,沙尘期间TSP及其中的水溶性有机碳(WSOC)、元素碳(EC)、有机碳(OC)和水溶性无机离子的平均质量浓度分别为(2237.59±681.49)、(29.90±18.05)、(1.46±3.05)、(67.35±29.07)和(136.75±46.38)μg·m~(-3),除EC变化不大外,其他成分沙尘期浓度远高于非沙尘期,其中Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、WSOC的浓度分别为沙尘前的11.55、3.00、14.88、14.89、9.40、4.60、2.40、3.91、1.83倍,浓度增长最为明显的是地壳元素离子,变化最小的为NH_4~+和NO_3~-;粒径分析表明,地壳元素离子在整个采样期间均在粗粒径段(4.7~5.8μm)表现出最大浓度;沙尘期间SO_4~(2-)及NO_3~-均以粗模态为主,沙尘结束后SO_4~(2-)在0.43~0.65μm粒径段出现峰值,而NO_3~-依然是在4.7~5.8μm粒径段出现峰值,表明大部分NO_3~-主要以非均相反应存在于粗粒径段中.沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素离子表现显著的正相关关系,与NH_4~+没有表现出相关性,表明沙尘期SO_4~(2-)主要来自于沙尘携带的一次来源,非沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素没有明显的相关性,而与NH_4~+之间相关系数r=0.70,表明其为非均相二次转化形成.NO_3~-与地壳元素离子和NH_4~+的相关性分析表明其在沙尘期既有一次来源,也有二次转化,而在非沙尘期主要来源于二次转化过程.     

南京市大气气溶胶中二元羧酸昼夜变化研究

2002年3月14-19日在南京大学校园内进行了为期1周的采样,用以研究大气气溶胶PM_2.5中的低分子量(C₂～C₁₀)二元羧酸的昼夜变化规律.结果表明,南京市大气气溶胶中二元羧酸的夜间质量浓度(平均为460ng/m3)普遍高于相应的白天质量浓度(平均为350 ng/m3).草酸是含量最高的二元羧酸,其次是丁二酸与丙二酸,这3种二元羧酸占所检测到的水溶性有机酸总量的89%.由C3/C4(ρ(丙二酸)/ρ(丁二酸))(平均为1.00)可以判断采样期间气溶胶中有机酸主要来源于大气的光化学氧化反应,从C6/C9(ρ(己二酸)/ρ(壬二酸))(平均为0.88)可以认为生物源是有机酸的一个重要来源.      

南京市大气气溶胶中部分无机离子的粒径分布

将气溶胶粒子(粒径Dp为0～8 5μm)分为8级,对各级粒子中的无机离子(NH+4,SO42-,NO3-,Cl-和F-)进行分析测定。结果显示,Cl-,F-和NO3-较多地分布在粗粒子中,而SO42-和NH4+则更多地分布在细粒子中。在质量浓度分布函数图上,NH4+,Cl-,F-和SO42-是双峰分布,NO3-没有表现出粒径分布的规律。SO42-对细粒子的酸碱度影响较大,其质量浓度与NH4+有较好的相关性。细粒态的NH4+大多以(NH4)2SO4形式存在。      

西安供暖前后细颗粒物化学特征及棕碳吸光特性

2015年11月1—30日在西安用大流量采样器每12 h进行1次细颗粒物(PM_(2.5))样品采集,分析供暖前后PM_(2.5)中有机碳(OC),元素碳(EC),水溶性有机碳(WSOC)与无机离子的浓度和棕碳吸光度的变化特征,探讨供暖对城市大气气溶胶理化特性的影响。结果显示:供暖前(11月1—15日)与供暖后(11月16—30日)PM_(2.5)浓度分别为127±59μg?m~(-3)和164±126μg?m~(-3),供暖后比供暖前增加了30%,其中K~+、Cl~-、和分别增加了30%、70%、40%和38%。洁净期(PM_(2.5)75μg?m~(-3))与灰霾期(PM_(2.5)150μg?m~(-3))对比显示:洁净期Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)的相对含量均大于灰霾期,这是由于灰霾发生时不利的静稳天气条件(风速1 m?s~(-1))使得粉尘粒子干沉降效应增加所致。洁净期[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]质量比均大于1而灰霾期均小于1,这是因为灰霾期高湿条件有利于二氧化硫液相转化为硫酸盐所致。供暖前灰霾期[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值要高于供暖后的灰霾期,这与西安及其周边地区燃煤取暖排放二氧化硫增加有关。供暖前后棕碳的质量吸收效率(MAE)值均是洁净期大于灰霾期,表明:与非灰霾天相比,当灰霾发生时不利的静稳天气条件使得细粒子在大气中长时间存留,延长其二次氧化反应时间,使得棕碳中含C=C不饱和键的吸光性物质被深度氧化,从而降低其吸光性能。     

华山地区PM2.5中无机离子垂直分布特征

2016年夏季在华山山腰及山脚设两个采样点（垂直高程相差约700 m）,运用大流量采样器进行每4 h 1次PM_2.5样品采集,对其无机离子进行分析,探讨其浓度、组成、垂直变化、日变化及酸度的特征.结果表明：采样期间,华山山腰及山脚的PM_2.5分别为：（46.9±38.2）μg·m^-3和（76.0±44.3）μg·m^-3,PM_2.5中无机离子分别为：（16.6±15.7）μg·m^-3和（24.0±15.0）μg·m^-3.两个点位无机离子浓度依次为：SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Ca²⁺.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组分,占华山山腰及山脚大气PM_2.5总离子质量浓度的89%和85%.线性回归分析显示：PM_2.5中的NH₄⁺在华山山腰主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在,而在华山山脚主要以NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在.华山山腰和山脚PM_2.5及其离子呈现出不同的日变化特征：山腰在12：00~16：00出现峰值,主要是因为边界层抬升和山谷风输送地表污染物的缘故;山脚则分别在白天08：00~12：00和夜晚00：00~04：00出现双峰值,这主要是由于早高峰交通排放增加和夜间大型载货卡车流量增大所致.利用阴阳离子当量平衡法及ISORROPIA Ⅱ模型进一步探讨了PM_2.5酸度特征,结果表明：华山山脚PM_2.5的酸度（pH=2.9±2.0）强于山腰（pH=3.2±2.3）.     

长三角背景点夏季大气PM2.5中正构烷烃和多环芳烃的污染特征和来源解析

为探讨长三角背景点有机气溶胶的污染特征和来源,于2018年夏季在崇明岛进行了为期3个月的PM_(2.5)样品昼夜采集,使用气相色谱-质谱技术分析其中正构烷烃(normal alkanes,n-alkanes)和多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的质量浓度和分子组成,并结合后向轨迹和正交矩阵(positive matrix factorization,PMF)解析其来源.结果表明,观测期间崇明岛PM_(2.5)的质量浓度为(33±21)μg·m~(-3),低于国家空气质量一级标准(GB3095-2012,35μg·m~(-3)),但仍有部分时段污染较重,超标率为35%.其中n-alkanes和PAHs的浓度均值分别为(26±44) ng·m~(-3)和(0. 76±1. 0) ng·m~(-3),污染期(PM_(2.5)≥35μg·m~(-3))比清洁期(PM_(2.5)15μg·m~(-3))高出一个数量级,二者在污染期均呈昼低夜高趋势,而清洁期PAHs昼夜无显著差异,n-alkanes呈现白天大于晚上的特征.分子组成、特征比值及相关性分析显示:PM_(2.5)中67%的n-alkanes来源于化石燃料燃烧,其余为植物排放,PAHs则主要来自化石燃料和生物质燃烧.后向轨迹及PMF的分析结果进一步显示:污染期PAHs主要来自内陆、沿海及长三角地区的机动车与工业排放,贡献了51%,而清洁期受海洋气团控制,PAHs主要来源于船舶排放,贡献了45%,高于燃煤和机动车排放的贡献之和(38%).