典型污染城市9d连续大气降水化学特征:以贵阳市为例

对贵阳地区2008年10月30日～11月7日的一场连续降水进行研究.通过对降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的测定,分析了贵阳地区酸雨的主要离子来源以及离子浓度随降水过程的变化规律等.结果表明,此次降水的pH值范围为3.65～7.20,平均值为4.24;SO42-是主要的阴离子,浓度加权平均值为119.06μeq.L-1,占阴离子总量的80.63%;NH4+(38.38μeq.L-1)和Ca2+(48.87μeq.L-1)是主要的阳离子,分别占阳离子总量的37.82%和48.16%.Mg2+、Ca2+、NH4+与SO42-的相关系数分别为0.96、0.91、0.91,说明贵阳地区降水中可能存在以MgSO4、CaSO4、(NH4)2SO4为主的化学物质.大气中不同离子在降水过程被去除的方式和速率有较大的差别,在降水初始阶段,主要富存在粗颗粒中的Mg2+等离子,因粗颗粒迅速被冲刷而较快从大气中去除;而主要富存在细颗粒中的NH4+、SO42-等离子,因细颗粒冲刷速率较慢,而能够在大气中保存较长的时间.     

贵阳地区大气降水中δ15N-NO3-组成及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日至2009年9月30日大气降水样品中的NO3-浓度和δ15N组成进行了测定.结果表明,这一年大气降水中NO3-浓度加权平均值为0.45mg·L-1,δ15N组成的变化范围为-8.0‰～28.7‰,年均值为2.3‰,且主要来源于燃煤释放的含氮物质.NO3-浓度呈现冬高夏低的变化趋势,这可能是受降水量等因素的影响.但δ15N组成的季节变化与NO3-浓度有所不同,呈现秋冬季偏正,而春夏季偏负的特征,推测可能是由生物释放氮、大气雷电固氮及NOx本身的大气行为等引起δ15N组成的季节差异.     

贵阳大气降水化学特征及来源分析

对贵阳地区2008年10月1日~2009年9月30日降水样品的pH值和主要阴阳离子组成的进行测定,并运用TrajStat软件模拟后向气团轨迹,分析了贵阳地区降水中离子来源以及影响离子浓度的因素.结果表明,2008~2009全年降水pH值加权平均值为4.23;SO42-是主要阴离子,加权平均值为265.63μeq/L,占总阴离子的69.29%.Ca2+和NH4+是主要的阳离子,加权平均值分别为182.90和112.79μeq/L,分别占总离子的47.10%和29.05%.并且NH4+、Ca2+与SO42-之间存在明显的相关性,说明贵阳大气中可能主要存着(NH4)2SO4、NH4HSO4、CaSO4等物质.总离子浓度季节差异性大,冬季高、夏季低,主要受到降水量、污染物来源等多方面的影响.海相和土壤富集系数表明,Ca2+、Mg2+、K+主要来自地壳源,而SO42-、NO3-主要来自人为源.贵阳后向轨迹表明春季气团轨迹较为杂乱,夏季气团主要来自沿海,秋冬季则主要受中国内陆的影响.     

中国南方乡村黑碳稳定同位素特征及来源解析——以江西于都为例

于2018年冬季（1月）和夏季（7月）在中国南方江西于都某偏远乡村采集PM_2.5样品,分析PM_2.5中BC浓度及其稳定碳同位素（δ¹³C_BC）,水溶性离子浓度.结果表明,采样期间BC在冬季和夏季平均浓度分别为（1.3±0.8）,（0.8±0.3）μg/m³,δ¹³C_BC在冬季和夏季平均值分别为（-25.8±1.6）‰和（-26.3±0.7）‰,两者整体呈现冬季高夏季低趋势,可能受到不同来源影响.相关性分析和贝叶斯模型源解析结果表明：冬季受生物质燃烧贡献最大为44.3%,其次机动车尾气和煤燃烧,分别为29.3%和26.4%;夏季受机动车尾气贡献最大为58.5%,其次生物质燃烧和煤燃烧,分别为28.8%和12.7%.后向轨迹表明,中国南方乡村的BC可能受到城市污染区域的长距离输送影响.     

玉龙雪山PM2.5稳定碳同位素特征及来源分析

于2020年4~8月在青藏高原东南部玉龙雪山进行PM_2.5采样,共采集44个样本,测定其水溶性离子成分、水溶性有机碳(WSOC)浓度、总碳(TC)浓度及其稳定碳同位素组成(δ¹³C_TC).结果表明,玉龙雪山春夏季TC浓度分别为(7.1±3.8)μg/m³和(2.9±0.7)μg/m³,WSOC浓度分别为(3.3±2.1)μg/m³和(1.5±0.4)μg/m³,均呈现春高夏低的变化趋势.春夏季δ¹³C_TC值分别为(-24.7±1.0)‰和(-26.0±0.6)‰,春季较夏季偏正,表明可能受到不同来源影响.通过对非海盐钾离子(nss-K⁺)相关性、NASA火点图及后向轨迹分析可知,东南亚地区春季生物质燃烧可能是主导原因.利用贝叶斯模型计算玉龙雪山PM_2.5中TC来源贡献,结果表明春季主要来源于生物质燃烧和煤燃烧,贡献比分别为60.6%和23.5%;夏季主要来源于生物质燃烧、植物蒸发和机动车排放,同时二次有机气溶胶形成对TC的贡献也不可忽视.     

法国梧桐叶片氮含量及氮同位素对城市大气湿沉降氮的响应研究

通过对贵阳市法国梧桐叶片为期1 a的监测(2009-03～2010-04),分析其叶片氮含量及氮同位素组成随季节变化的规律,并与同期湿沉降监测结果进行对比,探讨维管束植物叶片响应大气湿沉降氮的可能性.结果表明,法国梧桐叶片N%变化范围为1.48%～5.27%,均值为3.36%,根际土TN%为0.29%,叶片δ15N变化范围为4.48‰～8.39‰,均值为6.38‰.叶片N%与δ15N具有较好的相关性,随时间变化皆呈现春夏较高、秋季降低的趋势,冬季落叶,无监测数据.结合该采样点同期雨水监测数据,发现叶片N%与雨水中DIN浓度(0.57～6.74 mg.L-1)、叶片δ15N与雨水δ15NH4+-N呈现一致的变化规律,表明湿沉降氮是叶片吸收氮的一个重要来源,法国梧桐叶片指示大气N沉降量的变化成为可能.研究还发现法国梧桐叶片δ15N比其吸收氮的2个主要端元(根际土δ15TN:3.19‰±1.04‰,雨水δ15N-NH4+:-19.76‰～-10.41‰)都偏正,表明法国梧桐在吸收氮的过程中存在着较大的同位素分馏.     

贵阳地区氨排放量估算

根据氨的不同排放源和排放因子,对贵阳地区2006年氨排放总量进行了估算。结果表明:贵阳地区氨排放总量为72.6kt,其中99.85%来自人为源排放,仅0.15%为自然源排放;在人为源中主要以家畜排放为主,排放量为27.8kt,占总排放量的38.30%;其次为燃煤排放,排放量为23.4kt,占32.26%。贵阳地区氨的排放强度达9.04t/km2,比中国和国外其他地区高,人均排放量达20.57kg/人,虽然与欧洲人均排放量接近,但比其他地区高很多;贵阳地区氨的排放与日本相似,都是以能源和动物排放为主,与中国和国外其他地区均不同,这可能跟贵阳特殊的地理条件和能源结构有关。     

南昌经开区冬季PM2.5中正构烷烃污染特征及来源

为研究南昌经开区冬季PM_2.5中正构烷烃的污染特征及来源,文章对2020年12月1日-2021年2月28日采集的PM_2.5样品进行了正构烷烃浓度分析。结果表明：南昌经开区冬季PM_2.5样品中正构烷烃碳数范围为C20～C33,浓度为71.66～1 295.30 ng/m³,平均为(327.51±186.07) ng/m³。气象参数和气态污染物与正构烷烃之间的相关性表明,正构烷烃浓度受到了人为排放源和气象条件的共同影响。利用诊断参数和PMF模型对正构烷烃来源进行估算,结果显示冬季人为源(化石燃料和生物质燃烧)对南昌经开区大气中正构烷烃的贡献达到66%～77%。南昌经开区冬季出现的8次污染事件,主要受到了生物质燃烧源和化石燃料燃烧源输入的控制,整个冬季污染事件期间,这2种人为源的贡献比例达到68.05%,其中生物质燃料燃烧源占比31.79%,化石燃烧占比36.26%。气象条件也对污染事件中的正构烷烃累积起到了作用,随着温度的升高,更多的挥发性有机物被分配到颗粒物中,会促进正构烷烃浓度...     

贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源解析

水溶性无机离子是PM_(2.5)的主要组分之一,对研究PM_(2.5)的物理化学性质,来源及其形成机理具有重要意义.本研究于2017年9月—2017年11月期间在贵阳城区采集了80个PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性离子浓度,探讨贵阳秋季PM_(2.5)水溶性离子组成特征及来源.结果表明贵阳秋季PM_(2.5)中无机离子的平均质量浓度为15.99μg·m~(-3),阴离子和阳离子的平均质量浓度分别为10. 90μg·m~(-3)、5. 09μg·m~(-3); SO_4~(2-)(8. 53±4.63μg·m~(-3))平均质量浓度最高,其次是NH_4~+(2.56±1.62μg·m~(-3))、NO_3~-(2.21±2.96μg·m~(-3))、Ca~(2+)(1.98±0.88μg·m~(-3)),最后依次是K~+(0.37±0.24μg·m~(-3))、Cl-(0.16±0.11μg·m~(-3))、Mg~(2+)(0.11±0.03μg·m~(-3))、Na~+(0.07±0.06μg·m~(-3)); NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-是主要水溶性离子,所占比例为83%; NO_3~-/SO_4~(2-)值平均为0.21±0.12,远小于1,说明贵阳秋季PM_(2.5)以固定源污染为主.相关性分析表明,PM_(2.5)中NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,Ca~(2+)与Mg~(2+)来源可能相同.结合富集系数分析NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)基本都是来源于陆源贡献,NO_3~-、SO_4~(2-)是人为源,Ca~(2+)、K~+、Mg~(2+)是地壳源,此外Mg~(2+)还有一部分海源贡献.     

生长条件对苔藓硫含量和硫同位素组成指示大气硫沉降的影响

对相同大气沉降和土壤背景但生长条件不同的苔藓w（S）和δ（34S）进行了分析. 土生苔藓w（S）高于石生苔藓,表明土壤对苔藓w（S）指示大气硫沉降有影响. 受树冠遮挡的苔藓w（S）偏低反映了树冠吸收会削弱冠下的大气硫输入,而不同类型树冠对大气硫的截留吸收程度不同,这可能是造成树冠下方苔藓w（S）存在差异的主要原因,但随树冠厚度变化无明显规律.石生苔藓δ（34S）与大气硫δ（34S）吻合,而土生苔藓δ（34S）明显受土壤硫的影响而偏正. 此外,树冠下苔藓δ（34S）偏高还与树冠吸收大气硫的过程中发生34S歧视有关,苔藓δ（34S）随树冠厚度增加而偏正,进一步证实了树冠的长期吸收会使沉降到树冠下的大气硫源δ（34S）偏正. 因此,受生长条件歪曲了的苔藓w（S）和δ（34S）不能用于解释大气硫沉降的变化和来源,开阔地的石生苔藓比土生苔藓和受树冠遮挡的苔藓更具有大气指示意义.