某高密度街区大气颗粒物质量浓度分布特征实测研究

为研究城市高密度街区大气颗粒物浓度分布特征,2019年秋季对上海市某高密度街区道路大气颗粒物浓度、空气温度、相对湿度、地理位置、车辆与道路图像视频信息进行了同步移动在线监测,并结合街区内固定站数据和后向轨迹模拟结果,总结了影响街区大气颗粒物浓度变化的主要因素。结果表明:城市大气颗粒物背景拟合值处于较低水平时,街区内的大气颗粒物浓度变化和影响因素易被识别;机动车污染源对大气颗粒物浓度贡献大,其中大型机动车的影响明显;户外施工和道路清扫会引起大气颗粒物浓度上升,其中PM₁₀上升更明显;交通密度大的十字路口大气颗粒物浓度通常较高;城市高架的盖状结构会阻碍大气颗粒物在垂直方向上的扩散,引起局部大气颗粒物浓度上升;街区内高大浓密的乔木对近地面的大气颗粒物屏蔽效果不理想,甚至有助于颗粒物累积;早晚高峰时段大气颗粒物浓度较非高峰时段高。     

湖北省一次空气重污染过程的预报分析

针对2016年1月18日湖北省一次空气重污染过程,结合WRF-CMAQ模式、气团轨迹、MODIS真彩图、大气污染物和气象要素监测资料,探讨客观订正环节中区域空气重污染过程的预报方法和基本流程。结果表明:采用WRF-CMAQ模式数值模拟未来3 d湖北省首要污染物及其质量浓度和气象场的时空分布特征和演化过程,预测未来24 h湖北将发生空气重污染过程,结果呈现显著的空间分布特征。气团轨迹和MODIS真彩图分析表明1月17日最严重的霾主要分布在河南和安徽大部地区;途径河南和安徽的气团在未来48 h自北向南往湖北中部和东部传输。根据WRF数值预报,在18日0时弱冷空气南下影响湖北,并带来2～3级偏北风,对大气污染物的输入和积累创造有利的条件,湖北中东部地区空气质量将迅速恶化;至08时后,大气扩散条件有所改善,湖北空气质量将自北向南逐渐好转。     

武汉军运会前后臭氧及其前体物的特征和来源

利用湖北省超级站2019年10~11月的臭氧、NO_x(=NO+NO₂)和102种VOCs物质的小时数据分析了军运会期间臭氧污染变化;基于DSMACC箱型模式模拟不同VOCs和NO_x浓度下臭氧的光化学生成敏感性;采用PMF模型对前体物VOCs进行源解析,并估算不同源类的臭氧生成潜势.结果显示,军运会保障前臭氧日最大8小时浓度(最大MDA8:219.51μg/m³)超过国家二级标准,保障期臭氧MDA8浓度(135.11μg/m³)明显下降,保障后浓度回升(140.98μg/m³).军运会保障前中期臭氧浓度的差异受气象条件影响更明显,而保障后臭氧浓度的上升主要是因为前体物浓度的大幅增加.根据DSMACC模拟的EKMA曲线,武汉市军运会期间臭氧的光化学生成主要受VOCs浓度变化的影响.进一步对VOCs进行源解析,结果显示,保障前VOCs对臭氧生成贡献较大的源类是燃烧源、石油化工和机动车,分别占23.0%、22.8%和22.5%;保障期间VOCs的主要来源是机动车(38.4%)和燃烧源(25.5%);保障后则主要是石油化工(32.6%)和燃料挥发(25.7%).三个阶段对比发现,军运会的保障方案对石油化工源减排效果明显,但对机动车和燃烧源排放的限制效果并不显著.武汉市应该更注重对燃烧、燃料挥发和机动车排放的治理.     

地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析

为揭示湖北省PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM_2.5和O₃的时空变化特征及相关关系,探讨PM_2.5和O₃协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM_2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O₃污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM_2.5相当. ②湖北省PM_2.5和O₃关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM_2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM_2.5浓度与O_x(O₃+NO₂)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM_2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM_2.5和O₃复合污染的成因,暖季低PM_2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NO_x等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O₃污染,从而加强PM_2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM_2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM_2.5和O₃协同控制重点为,在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O₃浓度上升,加强冬季和中部PM_2.5治理.      

低温空管冷冻浓缩技术-GC-MS-FID法自动监测环境空气中VOCs

环境空气中VOCs的自动监测数据是研究重污染天气成因的一个重要依据。低温空管冷冻浓缩技术-GC-MSFID法,可用于环境空气中多组分VOCs复杂样品的自动监测,性能优于吸附管浓缩法。低温空管冷冻浓缩技术的采样流量、采样时间、冷冻温度等条件对环境空气中VOCs的测定有很大影响。实验结果表明:高采样流量低采样时间条件下,低沸点卤代烃捕集效率偏低;低采样流量长采样时间,-120℃捕集温度可满足各类VOCs的测试。降低采样流量增加采样时间,沸点较高的各类VOCs的捕集效率比较高。相同捕集温度下,降低采样体积,各类VOCs的响应同步降低,可用于高浓度C_5~C_(12)碳氢化合物、卤代烃和醛酮含氧化合物样品的测定。     

氧化-解胶联合法分离含铬铝型材污泥中的铬铝金属

以广东某铝型材厂产生的含铬铝型材污泥为研究对象,在不影响污泥含铝量的前提下,采用次氯酸钠氧化-硫酸钠解胶联合法单独分离污泥中的Cr(Ⅲ)。结果表明:通过次氯酸钠氧化Cr(Ⅲ)并浸出Cr(Ⅵ),在最佳条件下,铬浸出率为46.47%;然后水洗1次滤渣,去除残留的可溶性Cr(Ⅵ),再以硫酸钠为解胶剂去除被滤渣吸附的酸溶性Cr(Ⅵ),在最佳条件下,水洗-解胶除铬率为63.64%;经联合法处理后,污泥含铬量为0.80 mg·g-1,总除铬率为80.50%,含铝量损失率仅为1.08%。氧化后的含Cr(Ⅵ)废水经氯化钡处理后可在工艺中回用。利用联合法处理含铬铝型材污泥所需成本比HW17危险废物的处置费用低。     

基于总量及形态的土壤重金属生态风险评价对比:以龙岩市适中镇为例

以龙岩市适中镇为例,在蓝田-洋东一带采集110个表层土壤样品和61件农作物样品,测试了其中重金属元素Pb、Cd、As的总量,分析了土壤中3种重金属的形态分布规律,结合研究区特定农作物吸收重金属的特征,以重金属赋存形态及其生物可利用性为评价指标,根据地球化学统计学分析原理,建立了基于形态的土壤重金属生态风险评价的新方法,利用新方法评价了土壤重金属的生态风险,并与传统的潜在生态风险指数法(RI)的评价结果进行了对比.结果表明,蓝田-洋东一带的土壤重金属是以自然地质成因为主,人为干扰作用较弱的典型区域.全区基本无重金属Pb、As污染,Cd是最主要的污染因子,污染强度较低.Pb、Cd、As主要以残渣态形式赋存,除残渣态以外的4种生物可利用形态的占比排序为Cd(53.28%)Pb(43.28%)As(30.71%).工作区土壤重金属总量-形态-作物吸收量三者之间的相关分析和回归分析表明,土壤重金属的总量与活动性高的离子交换态、碳酸盐结合态等形态的相关度低,甚至表现为非线性相关关系.离子交换态是对薏米和水稻吸收重金属Pb、Cd、As影响最大的形态.从生物可利用的角度来说,基于形态的生态风险评价新方法相比于传统的基于总量的潜在生态风险方法,评价结果更加准确.     

生物炭对土壤酶活和细菌群落的影响及其作用机制

生物炭因其独特的理化性质能够提高土壤碳氮矿化速率及改善土壤微生态环境,因此探索生物炭调控土壤微生态环境与土壤酶活及其作用机制对改善土壤质量具有重要意义.采用大田试验方式研究不同生物炭施用水平0（CK2）、0.6（T1）、0.9（T2）、1.2（T3）和1.5（T4）t·hm^-2以及完全空白对照（CK1：不施任何肥料和生物炭）对土壤养分、土壤酶活和细菌群落结构的影响.结果表明,生物炭施用后土壤容重降低,pH值、速效磷、速效钾、有机质含量和碳氮比均升高,较CK2处理提高的范围分别为0.32%~5.83%、14.09%~23.16%、0%~38.70%、7.49%~14.16%和4.06%~10.13%.随着生物炭用量的增加,4个土壤酶活性均呈现先升高后降低的趋势;蔗糖酶（INV）、脲酶（URE）、过氧化氢酶（CAT）和中性磷酸酶（NPH）分别较CK2处理提高的范围为63.73%~166.37%、117.52%~174.03%、12.98%~23.59%和60.84%~119.71%.与此相对应的细菌多样性显著提升,尤其是增加了芽单胞菌门（Gemmatimonadetes）和变形菌门（Proteobacteria）等促生菌的丰度;减少酸杆菌门（Acidobacteria）、放线菌门（Actinobacteria）的丰度.相关性分析表明土壤碳氮比是影响土壤酶活性的关键因素,且土壤酶活又与细菌多样性存在显著的正相关关系;上述4种土壤酶活与芽单胞菌门（Gemmatimonadetes）的相对丰度呈现极显著正相关关系（P<0.01）,其中CAT是影响细菌群落结构的关键因子.本研究揭示了生物炭对土壤酶活及微生物菌落影响作用机制,为生物炭调控土壤酶体系和微生态生物学环境提供了理论依据.