武汉市夏冬季典型大气污染过程的成因与来源分析

为了解武汉市夏冬季大气污染特征、成因及来源,基于武汉市20个监测点的观测数据,针对2017年7月21-31日及2018年1月13-25日两段典型大气污染过程分别展开研究.结果表明:武汉市大气污染呈现明显的季节性变化特征,夏季空气质量最优,春秋次之,冬季相对较差,夏冬季分别呈现明显的O₃和PM_2.5污染特征.夏季大气污染过程中平均ρ（O₃-8 h）为151.6 μg/m3,高温、低湿的气象条件有利于前体物VOCs和NO_x向O₃的转化,O₃的生成主要受VOCs控制,其中芳香烃和烯烃对O₃生成潜势的贡献较大,相对贡献率分别为43.7%和35.6%.冬季污染过程中平均ρ（PM_2.5）为129.1 μg/m3,静稳、高湿的气象条件会促进PM_2.5的吸湿增长及二次生成,二次离子和有机碳的贡献显著,约占ρ（PM_2.5）总量的72.4%.随着污染程度的加重,二次离子的转化程度及VOCs对SOA的生成潜势都逐渐增大,重度污染天气下前体物的二次转化程度约为非污染期的2.1~11.4倍.源解析结果显示,武汉市夏季大气污染过程受溶剂涂料使用、机动车尾气排放和工业排放VOCs的影响较大;冬季则受二次气溶胶源、燃煤工业源及机动车源的影响更大,三者平均贡献率分别为40.5%、30.0%和25.2%.区域传输对武汉市污染天气的发生也有一定影响,夏冬季的污染气团分别来自湖北省东南和西北方向.研究显示,受到不同的气象条件影响,武汉市夏季及冬季分别表现出O₃和PM_2.5污染特征,两段污染过程的发生均与污染前体物较高的二次转化程度和不利的污染扩散条件相关,污染来源呈现一定差异,但均受到区域传输作用的影响.      

PM2.5和臭氧对前体物减排和气象变化的响应及其政策启示

《大气污染防治行动计划》实施以来,我国重点区域PM_2.5浓度快速下降,但臭氧(O₃)浓度逐步上升,大气污染控制形势已由单一的PM_2.5控制转变为PM_2.5和O₃的协同控制. 了解PM_2.5和O₃对前体物排放变化和气象条件变化的响应,对制定PM_2.5和O₃协同控制策略具有重要意义. 本文通过使用FNL全球再分析资料和自下而上的排放清单ABaCAS-EI,结合三维空气质量模式和响应曲面模型,评估前体物变化和气象条件变化后PM_2.5和O₃浓度的响应,并依据解析的响应关系提出了前体物减排、联防联控区域划分和目标设定等方面的政策建议. 结果表明:①VOCs减排对降低各省份PM_2.5和O₃浓度均有利,NO_x的减排量不足会导致京津冀、长三角地区的O₃浓度和京津冀地区的PM_2.5浓度增加,为避免PM_2.5和O₃年评价值反弹需要的VOCs与NO_x减排比分别为15%~25%(PM_2.5)和5%~90%(O₃). ②O₃污染防治需要更大范围的联防联控,对于京津冀地区,需要考虑引入河南省和山东省的联合控制,对于长三角和珠三角地区,还需要联合江西省、福建省进行控制. ③气象条件对PM_2.5和O₃背景值的影响较大,使用3年或5年滑动平均值可以有效降低气象条件年际变化对PM_2.5和O₃浓度的影响(对于PM_2.5,2008—2019年其背景值极差的降幅分别为35%~81%或60%~86%;对于O₃,极差的降幅分别为40%~67%或53%~87%). 采用多年滑动平均有助于科学设定和考核PM_2.5和O₃的控制目标. 研究显示:PM_2.5和O₃的协同控制依赖于NO_x和VOCs的协同减排,其减排比例在不同地区存在差异;此外,科学的PM_2.5和O₃的协同控制还需要更大范围的联防联控和评价指标的持续更新.      

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

后奥运时期京津冀区域大气本底夏季污染变化

为探索后奥运时期京津冀区域大气本底污染状况及变化趋势,在中国科学院华北兴隆大气本底观测站,对夏季大气主要污染物(NO_x、SO₂、O₃和PM_2.5)进行了连续3年的在线观测,结合气流轨迹模式对大气污染物的传输路径及贡献率进行了分析. 结果表明:兴隆站大气本底夏季ρ(NO_x)、 ρ(SO₂)、 ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)的平均值分别为(11.5±5.9)、(8.3±7.0)、(137.6±38.4)和(50.9±33.0)μg/m3;首要污染物为O₃和PM_2.5,ρ(O₃)和ρ(PM_2.5)日均值超过GB 3095─2012《环境空气质量标准》二级标准〔ρ(O₃)为200 μg/m3,ρ(PM_2.5)为75 μg/m3〕的天数分别为102和60 d,占观测期间有效天数的39%和23%,表现为大气氧化性增强、二次污染逐年上升;受偏南气流影响,太行山沿线区域和山东半岛—渤海湾地区是兴隆夏季大气本底污染的主要贡献区域,特别是京津冀城市区域夏季高浓度O₃和PM_2.5,对华北区域大气本底污染物浓度的整体上升具有重要影响.      

天津大气扩散条件对污染物垂直分布的影响研究

利用2017~2019年夏、冬季天津市大气污染物监测和气象观测数据,基于天津气象铁塔垂直观测,针对大气垂直扩散条件对PM_2.5和O₃的影响进行研究.结果显示:近地面PM_2.5浓度随高度的升高而下降,O₃浓度则随高度的升高而上升,受大气垂直扩散条件的季节和日变化影响,冬季,地面与120m PM_2.5质量浓度相关明显,与200m PM_2.5质量浓度无明显相关.夏季,120m和200m PM_2.5质量浓度相关系数为0.72,午后通常出现120m和200m PM_2.5质量浓度高于地面的情况.夏季,不同高度O₃浓度差异小于冬季,地面与120m高度O₃浓度接近.以大气稳定度、逆温强度和气温递减率作为大气垂直扩散指标,对地面PM_2.5和O₃垂直分布具有指示作用.冬季,TKE与PM_2.5质量浓度相关系数为到-0.65,夏季,TKE与ΔPM_2.5相关系数为-0.39.夏、冬季TKE与地面O₃浓度的相关系数分别为0.46和0.53,与ΔO₃的相关系数分别为0.73和0.70.弱下沉运动对地面O₃浓度影响较强,40m高度垂直运动速度与地面O₃浓度的相关系数在冬、夏季分别为-0.54和-0.61.对冬季典型PM_2.5重污染过程的分析发现,雾霾的生消维持和PM_2.5浓度的变化与大气稳定度、气温垂直递减率和TKE的变化有直接关系.对夏季典型O3污染过程的分析发现,近地面的O₃污染的形成与有利光化学反应的气象条件密切相关,同时,垂直向下输送和有利垂直扩散条件对O₃污染的形成和爆发影响明显.     

京津冀地区NOx和VOCs协同减排成本及减排策略研究

京津冀地区细颗粒物(PM_2.5)浓度改善速度放缓,而臭氧(O₃)污染不断加剧,PM_2.5和O₃的协同控制对于京津冀地区空气质量持续改善十分关键且紧迫. 通过构建京津冀地区城市层面可计算一般均衡模型(CGE),模拟了PM_2.5和O₃的共同前体物—NO_x和VOCs的边际减排成本曲线,进而构建了京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制评估模型,确定了在不同空气质量目标下减排成本最小的NO_x和VOCs协同减排方案. 结果表明:减排成本最小的情景下,京津冀各城市PM_2.5和O₃浓度达到《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值时;NO_x和VOCs的排放量需较2017年分别降低25%~67%和22%~60%,需要投入的总减排成本为992.9×108元. 研究显示,基于京津冀地区城市政策仿真平台构建的PM_2.5和O₃协同控制评估模型,可为京津冀地区PM_2.5和O₃协同控制方案的制定提供参考.      

上海市PM2.5和臭氧复合污染期多路径减排效果评估

为探究大气PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染期间的污染物浓度削峰方案,以上海市2018年4月27—30日PM_2.5和O₃复合污染时段为研究对象,结合区域多尺度空气质量模型(CMAQ模型),建立上海市O₃日最大8小时滑动平均值(MDA8 O₃)以及PM_2.5浓度与人为源排放的NO_x和VOCs之间的响应关系,获得了EKMA (empirical kinetics modeling approach,经验动力学建模方法)曲线.在此基础上,探讨上海市MDA8 O₃和PM_2.5对前体物排放的敏感性,并进一步量化了本地减排、提前减排和区域减排等不同情景下PM_2.5和MDA8 O₃的浓度变化.结果表明：(1)上海市PM_2.5和O₃复合污染期间MDA8 O₃的峰值率(PR)为0....     

近年山东德州PM2.5和O3相互作用的季节变化及其机理分析

为全面认识减排过程中华北平原城市大气复合型污染变化特征,本文利用最近6年(2017—2022)山东省德州市环境-气象监测资料,分析关键大气复合污染物PM_2.5和O₃的季节特征及其相互作用,探究东亚季风气候背景下冬夏季PM_2.5和O₃的相互作用机理.德州市近6年城市环境PM_2.5和O₃超标率分别为20.22%和23.56%,O₃污染凸显.环境大气PM_2.5和O₃在夏季表现为显著正相关,相关系数高达0.53(p<0.01),而冬季则呈显著负相关,相关系数为-0.30 (p<0.01),两者具有明显“夏正冬负”的相反季节变化特征.环境气象机理分析表明,夏季高温及强太阳辐射的气象条件促进光化学反应生成O₃,加大大气氧化性的增强二次颗粒物生成,导致PM_2.5浓度升高;冬季低温及弱太阳辐射气象背景下,高浓度PM_2.5的局地累积...     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

2020年新冠疫情期间广州市大气污染物垂直分布特征

为研究新冠疫情发生后广州市实行疫情防控政策对大气污染物浓度的影响,利用广州市2019年12月1日—2020年2月29日的空气质量指数数据及广州塔垂直梯度观测站实时监测的PM_2.5、PM_1.0、NO_x、O₃、SO₂和CO等污染物浓度数据,采用统计分析、污染物特征雷达图及相关性分析等方法,探讨了疫情前后大气污染物的垂直分布、污染特征及其影响因素.结果表明,实施疫情防控政策后,除O₃外,其他组分浓度均有不同程度的下降,其中,NO_x下降幅度最大为68.5%,且浓度随着高度上升而降低;其次PM_2.5下降39.5%,但PM_2.5浓度随高度下降幅度不明显;相反地,O₃浓度升高了18.0%,且浓度随着高度上升而增加.研究发现,疫情防控期间NO_x浓度的减少导致了O₃浓度的积累,从而增强了大气氧化性,促进了高空中二次气溶胶的生成.综上,疫情管控期...     

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

不同季节天津市PM2.5与O3潜在源区及传输路径分析

为探究天津市各季节PM_2.5与O₃污染的非本地源贡献情况,本文以2017—2019年为研究时段,应用HYSPLIT模型,基于MeteoInfo软件对不同季节气流后向轨迹进行聚类分析,通过计算潜在源贡献因子(potential source contribution function, PSCF)、浓度权重轨迹(concentration-weighted trajectory, CWT)对天津市PM_2.5与O₃污染的外来潜在源区以及可能的污染传输途径进行研究. 结果表明:①天津市PM_2.5和O₃污染均较为严重,且具有明显季节性特征. 天津市各季节的气流变化明显,春、秋两季以西南方向气流为主,夏季以来自渤海的气流为主,冬季则以西北方向气流为主. ②天津市西南方向气流在各季节对应的污染物浓度均较高,春、秋两季西南方向气流携带的ρ(PM_2.5)和O₃浓度8 h滑动平均值〔简称“ρ(O₃-8 h)”〕均最高;夏季,西南方向气流携带的ρ(O₃-8 h)最高;冬季,西南方向轨迹携带的ρ(PM_2.5)最高. ③西南方向上河北省南部的邯郸市,山东省西部的菏泽市、聊城市,以及河南省北部的开封市、濮阳市、新乡市均为天津市PM_2.5与O₃污染的主要潜在源区. 此外,冬季张家口市和唐山市对天津市PM_2.5污染的潜在影响也较大. 冬季影响天津市PM_2.5污染的外来潜在源区情况较为复杂,除西南气流外,其还受西北部与东部气流的影响. 研究显示,天津市大气污染区域联防联控需重点关注河北省南部、河南省北部以及山东省西部城市的潜在输送影响.      

深圳市城区VOCs对PM2.5和O3耦合生成影响研究

为了探究珠江三角洲城市大气PM_2.5和O₃的协同污染特征,在深圳市大学城开展了秋季光化学反应活跃季大气污染加强观测.发现O₃日最大8h平均值(O₃_8h)和PM_2.5在日间具有较强的正相关关系,且O₃_8h与典型挥发性有机物(VOCs)甲醛的相关性显著高于NO₂.利用气溶胶质谱仪在线测量了亚微米气溶胶化学组成,并利用正交矩阵因子模型(PMF)对其中有机气溶胶进行来源解析,解析出5类因子,其中二次有机气溶胶(SOA)占总有机物浓度的50%.通过对污染物之间的相关性分析发现,O₃_8h和SOA具有良好的相关性,但与硝酸盐(NO₃^-)未表现出相关性,说明VOCs在深圳城区大气PM_2.5和O₃耦合生成过程中的作用比NOx明显,VOCs减排是深圳市协同控制PM_2.5和O₃污染的关键.     

大气污染防治综合决策支持技术平台典型城市应用研究

以典型城市济南市为研究对象,利用大气污染防治综合决策支持技术平台(简称“技术平台”)综合评估了济南市《2018年大气污染治理“十大措施”实施方案》(简称“‘十大措施’”)的实施效果,并进一步基于特定空气质量目标〔济南市2018年ρ(PM_2.5)、ρ(O₃)同比2017年分别下降20%、8%〕开展大气污染防治策略寻优及费效评估.结果表明:①“十大措施”实施后,SO₂、NO_x、VOCs、一次PM_2.5减排率分别为39%、24%、42%、41%,该情景在2017基准年气象条件下可使济南市2018年ρ(PM_2.5)同比下降19%,新增治污成本约4.70×108元,效益-成本比约1.40;单位减排成本最低的本地扬尘源减排对ρ(PM_2.5)下降的贡献率最大,建议济南市下一阶段应进一步强化扬尘源减排.②经过策略寻优,反算得到了SO₂、NO_x、VOCs、一次PM_2.5的减排率分别为46%、20%、42%、60%的优化策略,该策略下的新增治污成本约4.69×108元;对比“十大措施”,优化策略提高了SO₂和一次PM_2.5的减排率,降低对O₃具有负贡献的NO_x减排率,满足空气质量目标的同时又尽可能地降低了治污成本,将效益-成本比提升至1.88.技术平台在济南市的初步成功应用,为济南市下一阶段的大气污染防治提供基于实证的科学依据;同时对其在我国城市逐步推广具有重要示范意义,可有效支撑大气污染防治综合科学决策制定.      

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.     

衡水市大气污染成因研究及治理经验

衡水市作为"2+26"城市中典型的低GDP、高污染城市,其空气质量排名常年处于74个重点城市的后10位.自大气重污染成因与治理攻关项目工作开展以来,衡水市开展了大量污染成因研究及污染治理工作,已取得了较为明显的大气污染治理成效.从空气质量变化、排放源、污染物来源解析及气象条件与排放贡献等方面,梳理了衡水市大气污染成因研究及治理经验.结果表明:①衡水市的空气质量得到较大改善,PM₁₀和PM_2.5治理成效明显.2018年衡水市ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）年均值比2017年分别下降了25.12%和19.73%,比2013年分别下降了54.84%和51.22%,但O₃污染形势逐渐严峻,以O₃为首要污染物的天数由55 d（2013年）增至125 d（2018年）.②相比于2016年,衡水市2017年SO₂、NO_x、CO、PM₁₀、PM_2.5、BC、OC、VOC的排放总量均大幅下降.③2013-2018年导致衡水市PM_2.5下降的因素中,气象因素占8.0%,排放源因素占92.0%,说明衡水市通过减排措施改善空气质量的效果较为显著.④硝酸盐已经取代硫酸盐成为秋冬季颗粒物二次转化中最重要、占比最高的成分.研究显示,衡水市高ρ（PM_2.5）主要以本地排放和临近地区输送为主,为有效控制衡水市PM_2.5污染的发生与发展,应采取本地排放控制与"2+26"城市联防联控相结合的方案.