在高浓度多环芳烃环境中暴露后人尿中1-羟基芘的变化

观察了人在高浓度多环芳烃环境中暴露后尿中1-羟基芘的排出量,并测定了空气中的多环芳烃浓度。结果表明,人由空气中吸入芘后,其代谢产物1-羟基芘大部分在24小时内由尿中排出,按克分子计算,由尿中排出的1-羟基芘为由空气吸入芘的7—17％。     

铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能

针对非均相芬顿传质效率低和Fe（Ⅲ）Fe（Ⅱ）转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101（Fe,Cu）],并研究了材料界面性质、催化降解染料（亚甲基蓝）性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101（Fe,Cu）晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m² ·g^-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101（Fe,Cu）在广谱pH范围可活化H₂ O₂高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂对20 mg ·L^-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101（Fe）/H₂O₂和单独H₂ O₂分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基（·OH）是MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu（Ⅱ）掺杂引入新的活性位点,且Cu（Ⅱ）/Cu（Ⅰ）循环和Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101（Fe,Cu）作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景.     

苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制

通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe²⁺与Fe³⁺之间的转化、H₂O₂分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明,随苯醌浓度的增加,其紫外光下光解还原聚合硅酸铁并释放Fe²⁺的程度增大、H₂O₂分解速度加快、产生·OH浓度峰值增高且出现的时间提前;苯醌增效体系释放于溶液中的Fe²⁺可以通过Fenton反应转化成Fe³⁺,反应结束后聚合硅酸铁能重新吸附Fe³⁺并使其浓度降低,避免了增效体系铁离子的二次污染.本研究将为多相催化剂催化过程的调控提供新的视角,为多相光助-芬顿反应在有机废水资源化中的应用提供理论依据和技术支持.     

红壤和磷灰石对沉积物重金属稳定化的影响

利用磷灰石、红壤及两者复配组合对污染沉积物中重金属进行稳定化处理,通过TCLP和改进的BCR连续提取法对稳定化效果进行分析和评价。结果表明,在稳定化试验中,对Cu、Cd和Zn的稳定效果由大到小为红壤+磷灰石、磷灰石、红壤;其中,红壤+磷灰石对Pb的稳定效果与磷灰石单独添加相近,显著大于红壤。5%磷灰石+5%红壤添加3个月后,Cu、Cd、Zn和Pb的稳定效率分别达到59.83%、29.43%、31.00%、96.06%。添加5%磷灰石时,Cu、Cd、Zn和Pb的稳定效率分别为52.46%、24.67%、25.23%、96.06%。红壤的添加不同程度地促进了磷灰石对Cu、Cd和Zn的稳定效率。连续提取试验结果表明.磷灰石单独和复配添加均使Cu、Zn和Pb的生物可利用态和潜在生物可利用态占比降低,生物不可利用态占比增大。5%磷灰石+5%红壤处理中,Cu、Cd、Zn和Ph的生物可利用态和潜在生物可利用态的比例总和分别降低了19.31%、5.11%、20.11%和68.97%。相比磷灰石单独处理,复配处理进一步促进了Cd和Zn的酸溶态向残渣态转化。磷灰石和红壤+磷灰石复配处理能有效降低沉积物中重金属的危害。     

一种新型四齿1,2-HOPO螯合剂的合成、金属配位研究

以6-羟基-2-吡啶羧酸为原料,经5步反应合成得到一种新型四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物。通过红外、核磁、质谱对其结构进行了表征。采用电位-光谱结合的方法,测定了四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物与UO2+2、Cu~(2+)、Zn~(2+)和Fe~(3+)的络合能力。结果表明,四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物对UO2+2和Fe3+有明显的络合能力,有望成为一种新型铀酰离子促排剂(p UO2=15.4)和铁螯合剂(p Fe=21.22)。     

8-羟基喹啉功能化树脂HQDK-110对Hg2+的吸附性能

8-羟基喹啉对金属离子具有良好的络合性能。研究了一种8-羟基喹啉接枝DK-110的螯合型离子交换树脂HQDK-110对Hg~(2+)的吸附性能,并与DK-110树脂进行比较。考察了不同吸附时间、Hg~(2+)浓度、温度和pH值条件下两种树脂对Hg~(2+)的吸附性能和去除性能。结果表明,HQDK-110和DK-110树脂对Hg~(2+)的适宜吸附p H值为4.5左右。25℃时,HQDK-110和DK-110树脂对Hg~(2+)的吸附容量分别为2.496 mmol/g和2.290 mmol/g。HQDK-110和DK-110对Hg~(2+)的吸附过程更接近于一级动力学方程,其一级吸附动力学常数k1分别为0.009 4 min-1和0.011 8 min-1。吸附过程符合Langmuir等温吸附方程。研究表明,HQDK-110对Hg~(2+)的吸附量和去除率优于DK-110,且树脂的稳定性优于DK-110,湿态树脂比干态树脂具有更好的重复使用性能。     

MgO催化臭氧氧化降解苯酚机理研究

对氧化镁(MgO)催化臭氧氧化降解苯酚的机理进行了探讨,并验证其与现有的3种催化臭氧氧化机理的吻合性.同时,研究了羟基自由基(·OH)抑制剂对苯酚去除效果的影响,·OH的产生量,以及臭氧在该体系中的存在位置及苯酚在该体系中的作用.结果表明,O_3和MgO/O_3两种反应体系中都存在·OH,MgO/O_3体系中的·OH是O_3体系中的2.14倍.O_3和MgO/O_3体系中的·OH与臭氧浓度的比值分别为1.47×10~(-9)和3.15×10~(-9).苯酚在MgO催化臭氧氧化体系中起到了促进臭氧吸附在MgO表面的作用,臭氧吸附到MgO表面后,分解产生·OH,一部分释放在溶液中降解苯酚,一部分则留在其表面增加表面羟基密度.     

羟基氧化铁催化臭氧氧化微污染有机物能效与机理研究

非均相金属氧化物催化臭氧氧化技术已日趋成熟,其中负载型催化剂使用较多,对羟基金属氧化物催化臭氧氧化技术展开讨论。羟基氧化铁可加快臭氧的氧化效率,提高有机物的可生化性,降低溴酸盐的形成。表面羟基位是目前流行的机理探究方向,但是对于催化臭氧氧化反应的活性位点仍未形成定论。金属氧化物催化剂因其操作简便和无附加能量投入得到重视,因此深入揭示多相催化臭氧化降解污染物催化机理,制备廉价、高效、易回收再利用的催化剂是未来研究的方向。