淄博市城区臭氧超标期间的VOCs污染特征与来源解析

近年来,我国城市的臭氧（O₃）污染问题日益突出.挥发性有机物（VOCs）是O₃生成的重要前体物,因此,了解VOCs主要特征以及来源对控制O₃污染具有重要意义.于2019年5～9月在淄博市开展了在线VOCs观测,共计监测56个物种.观测期间,O₃超标率为67.8%,ρ（VOCs）平均值为140.71μg·m^-3,O₃超标日的VOCs浓度为非超标日的1.04倍.从VOCs组分结构上看,浓度从高到低依次为：芳香烃>烷烃>烯烃>炔烃.其中1,3,5-三甲苯、邻-乙基甲苯、 1-丁烯和正己烷为超标日和非超标日排放较高的物种.臭氧生成潜势（OFP）中芳香烃和烯烃贡献较大.由PMF源解析结果得出,该城区VOCs来源主要包括机动车源、固定燃烧源、溶剂使用源、工艺过程源和天然植物源,其中机动车源为该城区最主要的VOCs来源.此外,O₃超标日的机动车源占比为32.3%,固定燃烧源占比为24.2%,相比于非超标日分别升高了3.3%和6.9...     

郑州市冬季大气PM2.5金属元素来源及健康风险评价

以郑州市2019年12月大气PM_2.5为对象,分析其中Ca、 Fe、 K、 Mg、 Sb、 Na、 As、 Cu、 Pb、 Zn、 V、 Co、 Cr和Ni含量,运用地累积指数(geo-accumulation index,I_geo)和正定矩阵因子模型（positive matrix factorization, PMF）分析元素污染程度和来源,采用美国EPA健康风险评价模型对重金属元素的健康风险进行评价.结果显示,采样期间日均ρ(PM_2.5)为108μg·m^-3,金属元素中ρ（Ca）最高(5.9μg·m^-3).地累积指数结果表明,Sb污染程度最高,Sb、 As和Cu造成极重污染,PMF解析结果表明,采样期间研究区域金属元素来源有冶金工业源、交通移动源、固体废物焚烧源和燃煤与扬尘混合源.不同污染水平下儿童所受非致癌风险更高而成年人所受致癌风险更高,各金属元素对人体的非致癌风险总体上在人体可接受范围,而As造成的致癌风险超出可接受范围.各类源HQ值均小于1,非致癌风险可忽略不计,...     

广州市冬季一次典型臭氧污染过程分析

为探究广州市2020年冬季（1月）一次臭氧污染过程,分析了气象条件对臭氧污染产生的影响;运用臭氧生成潜势（OFP）和正交矩阵因子分解法（PMF）分析了影响臭氧的主要挥发性有机物（VOCs）物种和来源;通过经验动力学建模方法（EKMA）识别了臭氧生成控制区,并提出了相应的前体物减排策略.结果表明,本次臭氧污染过程中同时出现了NO₂超标,并且PM₁₀和PM_2.5浓度也处于高位,体现出和夏、秋季不同的大气复合污染特征;夜间边界层高度低（<75 m）和大气稳定度高加剧了臭氧前体物和颗粒物的累积,日间温度升高约5℃、太阳辐射增强约10%和水平风速小（<1 m ·s^-1）等气象条件加剧了光化学反应,促进了臭氧和颗粒物的生成.冬季VOCs组分以烷烃为主（占比为68.2%）,且烷烃和炔烃占比较其他季节更高,但芳香烃（二甲苯和甲苯）和丙烯是臭氧生成的关键VOCs物种;源解析结果显示,VOCs的主要来源为汽车尾气（22.4%）、溶剂使用（20.5%）和工业排放（17.9%）,其中溶剂使用的OFP最高;臭氧本地生成主要受VOCs控制,前体物VOCs和NO_x按比例3 ：1进行削减较为合理.研究探索了冬季臭氧污染的成因,为开展重污染季节O₃和PM_2.5协同控制提供科学支撑.     

港口地区大气PM2.5中多环芳烃污染特征及来源分析

为探究港口地区污染大气中多环芳烃（PAHs）的污染特征和潜在来源,以青岛港为研究对象,于2018年8月至2019年5月期间采集了4个季节的PM_2.5样品（n=59）,分析了PM_2.5中PAHs的季节变化和组成特征,使用相关性分析探索了气象因素对PAHs浓度的影响,并采用正定矩阵因子分解和潜在来源贡献函数模型对潜在来源进行解析.结果表明,ρ（PAHs）平均值为（8.11±12.31） ng·m^-3,秋冬季节高于春夏季节.PAHs的季节性分子组成相似,以4~5环PAHs （75.43%）为主.荧蒽、苯并［e］芘、苯并［a］蒽、菲、芘和䓛是研究区域PAHs的优势物种,这与船舶尾气中主要化合物组成相似.相关性分析表明,PAHs浓度与温度和相对湿度呈极显著负相关,与大气压和风向呈极显著正相关,与风速的相关性较差.PMF分析提取出6个贡献因子,结果表明,青岛港地区受航运排放（28.83%）影响最大,其次是机动车排放（20.49%）以及原油挥发（13.47%）等,夏季受航运排放影响最大.PSCF结果表明,京津冀、环渤海和鲁北地区是远距离传输的主要来源区域.     

珠三角产业重镇大气VOCs污染特征及来源解析

2019年在珠三角典型产业重镇佛山市狮山镇在线监测大气挥发性有机化合物（VOCs）,并开展大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势（OFP）及来源贡献分析.观测期间共测得56种VOCs物种,总挥发性有机物（TVOCs）体积浓度为（39.64±30.46）×10^-9,主要组成为烷烃（56.5%）和芳香烃（30.1%）.大气VOCs在冬季和春季浓度较高.VOCs各组分呈“U”型日变化特征,污染时段的日变化幅度明显大于非污染时段.相对增量反应活性（RIR）结果表明研究区域的O₃生成处于VOCs控制区.2019年VOCs的OFP为107.40×10^-9,其中芳香烃对总OFP贡献最大（54.6%）.OFP浓度最高的10种VOCs占总OFP的80.3%,占TVOCs体积浓度的59.9%,高反应活性的VOCs物种在研究区域具有较高的大气浓度,应重点控制.正交矩阵因子分析模型（PMF）来源解析结果表明,溶剂使用源（42.4%）和机动车排放源（25.8%）是研究区域2019年大气VOCs的主要来源,其次为工业过程源（14.6%）、汽油挥发（7.9%）和天然源（1.7%）,控制上述源的VOCs排放是缓解该地区臭氧污染的有效策略.     

驻马店市区采暖季PM2.5时间和空间来源解析研究

为了明确驻马店市区PM_2.5污染特征及贡献源类,2019年1—3月在驻马店市区2个采样点采集PM_2.5样品,分析了其化学组分特征;结合PMF和后向轨迹模型构建了PM_2.5的时间和空间来源解析方法,并对该解析方法进行应用.结果表明:①采暖季,驻马店市区环境空气中ρ(PM_2.5)平均值为117 μg/m3,NO₃-和OC是其主导组分;ρ(OC)和ρ(EC)分别达18.2和5.2 μg/m3,且ρ(OC)/ρ(EC)平均值为3.5,说明机动车源和燃煤源的影响较明显.②ρ(SO₄2-)与ρ(NO₃-)相关性显著(R=0.80,P < 0.01),表明SO₄2-和NO₃-具有较高的同源性.③重污染过程中ρ(SNA)(SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+三者统称)平均值为61.5 μg/m3,显著高于清洁期;重污染过程中硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)分别达0.42和0.39,说明存在明显的二次离子生成过程.④重污染过程中Si、Al、Mg等地壳类元素的浓度和占比均高于清洁期,说明重污染过程中扬尘源的贡献可能较高.⑤来源解析结果表明,二次源是采暖季PM_2.5的最大贡献源,贡献率为32.6%,其次为扬尘和生物质燃烧混合源(26.4%)、机动车源(21.4%)、燃煤源(13.2%)和工业源(6.3%);两次重污染过程中的最大贡献源分别为二次源(54.5%)和机动车源(46.2%),清洁期的主要贡献源主要为二次源(45.2%)和燃煤源(29.8%).从空间变化来看,扬尘和生物质燃烧混合源对天方二分厂的贡献率(29.3%)明显高于对彩印厂的贡献率(23.3%),而燃煤源对彩印厂的贡献率(16.5%)高于对天方二分厂的贡献率(10.1%),其他源类的贡献率相差不大.正东、东南以及西北方向是彩印厂和天方二分厂各类源的主要贡献方向.研究显示:二次源是采暖季、重污染期间和清洁期最大的贡献源;相比于清洁期,重污染期间扬尘和生物质燃烧混合源贡献增加.源类贡献存在空间差异,正东、东南及西北方向是采样点各类源主要贡献方向.      

天津市郊夏季的臭氧变化特征及其前体物VOCs的来源解析

本文利用天津市南开大学津南校区大气环境综合观测站的臭氧及其前体物（VOCs和NO_x）、气象参数等在线监测仪器,获取了2018年夏季（6~8月）小时分辨率的数据信息;分析臭氧及其前体物的相互关系及变化特征;根据光化学年龄计算出VOCs的初始浓度对其日间（06：00~24：00）VOCs体积分数的光化学损耗进行修正;将初始体积分数和直接监测的VOCs体积分数分别纳入PMF模型进行人为源的来源解析.结果表明,夏季天津O₃的平均体积分数为（41.3±25.7）×10^-9,而VOCs的平均体积分数为（13.9±12.3）×10^-9,其中烷烃的平均体积分数（7.0±6.8）×10^-9明显高于其它VOCs物种.烷烃中浓度较高的物种分别为丙烷和乙烷,占总烷烃浓度贡献的47%.夏季O₃的生成潜势（OFP）平均值为52.1×10^-9,其中烯烃的OFP值最高,对于TVOCs臭氧生成潜势的贡献达到57%.VOCs日间光化学损耗量计算结果表明,烯烃日间损耗占VOCs损耗总量的75%.基于初始浓度解析的VOCs来源分别为：化工排放和溶剂使用（25%）、机动车尾气（22%）、燃烧源（19%）、天然气和液化石油气（19%）和汽油挥发（15%）.相比于直接将监测浓度纳入PMF解析的结果,化工排放和溶剂使用贡献百分占比下降4%,机动车尾气贡献百分占比下降5%.利用PMF源解析结果结合OFP分析不同源类对臭氧污染的相对贡献,基于初始体积分数数据的结果显示,贡献最高源类为化工排放和溶剂使用（26%）.与利用直接监测数据的解析结果相比,化工排放和溶剂使用的OFP值降低7%,天然气和液化石油气的OFP值明显降低13%.     

Identify the contribution of vehicle non-exhaust emissions: a single particle aerosol mass spectrometer test case at typical road environment

● A single particle observation was conducted in a high traffic flow road environment. ● Major particle types were vehicle exhausts, coal burning, and biomass burning. ● Contribution of non-exhaust emissions was calculated via PMF. ● Proportion of non-exhaust emissions can reach 10.1 % at road environment. A single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was used to accurately quantify the contribution of vehicle non-exhaust emissions to particulate matter at typical road environment. The PM_2.5, black carbon, meteorological parameters and traffic flow were recorded during the test period. The daily trend for traffic flow and speed on TEDA Street showed obvious “M” and “W” characteristics. 6.3 million particles were captured via the SPAMS, including 1.3 million particles with positive and negative spectral map information. Heavy Metal, High molecular Organic Carbon, Organic Carbon, Mixed Carbon, Elemental Carbon, Rich Potassium, Levo-rotation Glucose, Rich Na, SiO₃ and other categories were analyzed. The particle number concentration measured by SPAMS showed a good linear correlation with the mass concentrations of PM_2.5 and BC, which indicates that the particulate matter captured by the SPAMS reflects the pollution level of fine particulate matter. EC, ECOC, OC, HM and crustal dust components were found to show high values from 7:00–9:00 AM, showing that these chemical components are directly or indirectly related to vehicle emissions. Based on the PMF model, 7 major factors are resolved. The relative contributions of each factor were determined: vehicle exhaust emission (44.8 %), coal-fired source (14.5 %), biomass combustion (12.2 %), crustal dust (9.4 %), ship emission (9.0 %), tires wear (6.6 %) and brake pads wear (3.5 %). The results show that the contribution of vehicle non-exhaust to particulate matter at roadside environment is approximately 10.1 %. Vehicle non-exhaust emissions are the focus of future research in the vehicle pollutant emission control field.     

春季广州城区空气中VOCs来源解析

2013年4月在广州市区对大气中挥发性有机化合物(VOCs)进行了观测,对其变化特征和来源进行了分析。结果表明,观测期间测得的VOC总平均混合比为41.35×10~(-9),表现为烷烃芳香烃烯烃炔烃;利用PMF解析出观测时段内影响广州市区的9个VOCs主要来源,各源占比情况依次为:LPG排放老化VOC汽油挥发石化、未知源汽油车排放油漆溶剂柴油车排放天然源;与机动车相关和工业相关的来源分别占到了大气VOCs的46.8%和21.0%。     

PMF和RF模型联用的土壤重金属污染来源解析与污染评价：以西北某典型工业园区为例

基于西北某典型工业园区工厂内的地表土壤中7种重金属元素[As、 Cd、 Cu、 Pb、 Hg、 Ni和Cr(Ⅵ)]的含量，分析该工业园区重金属污染特征，并采用潜在生态风险指数和地累积指数法分别进行生态风险和污染评价；利用正定矩阵因子分解(PMF)模型和随机森林(RF)模型进行定量源解析，并结合采样企业排污资料和源排放成分谱经验数据识别特征元素，判定排放源类别.结果表明，园区所有采样点位的重金属均未超过建设用地土壤污染风险管控标准(GB 36600-2018)中第二类建设用地筛选值；但相比当地土壤背景值，除As和Cr以外的5种元素均有不同程度的富集，整体呈轻微污染和中度生态风险(RI=250.04);其中Cd和Hg是该园区的主要风险元素；源解析结果得到5类主要污染源，分别是化石燃料燃烧与化工生产源(33.73%和9.71%,分别为PMF和RF所得源贡献率，下同),自然来源与废渣堆填(32.40%和40.80%)、交通排放(24.49%和48.08%)、燃煤与有色金属冶炼(5.43%和0.11%)以及电镀与矿石冶炼(3.95%和1.30%).两种模型的总体变量模拟效果R²