嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析

2015年5月17~20日嘉兴市发生了一次持续性雾霾过程,本研究根据5月17~22日污染气体(O_3、SO_2、NO_2和CO)、PM_(10)、PM_(2.5)、10 nm~10μm气溶胶数浓度、气象要素及边界层探空数据,分析了这次过程的成因及其不同污染物的变化特征.结果表明,副高位置北抬、均压场结构、地面静小风和边界层中逆温层为这次雾霾过程的发生和维持提供了水汽、动力和热力条件.这次雾霾过程包含1次降雨和2次雾过程(雨雾和辐射-平流雾).雾霾过程中NO_2、CO、PM_(10)和PM_(2.5)的浓度较高,SO_2和O_3的浓度较低.强降雨对PM_(10)、PM_(2.5)和SO_2清除作用较大,弱降雨会加重污染过程.雨雾的发展过程中,PM的浓度持续积聚;辐射-平流雾过程中,PM浓度先快速下降然后再增加.不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,但是谱型差异较大,干净天、降雨、雾霾过程、雨雾和辐射-平流雾过程中气溶胶数浓度谱峰值分别位于20~30 nm、100 nm、30~60nm、120 nm和90 nm.表面积浓度谱在干净天、降雨、雾霾和雨雾过程中均为三峰型分布,辐射-平流雾为四峰型分布.     

北京雾霾天气生物气溶胶浓度和粒径特征

近年来北京雾霾天气频发,空气颗粒物聚集是导致雾霾天气发生的主要原因之一.作为一种重要的空气颗粒物,生物气溶胶对人体健康存在危害.本研究调查了雾霾天气时,生物气溶胶浓度和粒径分布规律;对其同空气质量指数PM2.5(AQI),环境温度和湿度间的Spearman’s相关性进行了研究;分析了冬夏两季重度雾霾天气时,生物气溶胶粒径分布规律.结果表明,生物气溶胶浓度与PM2.5(AQI)呈负相关,与环境温度呈正相关.环境湿度与细菌气溶胶浓度呈负相关而与真菌气溶胶浓度呈正相关.在冬季,最大浓度细菌和真菌气溶胶分别在4.5~7.0μm和2.1~3.3μm粒径范围内检测到,而夏季最高浓度细菌和真菌气溶胶均分布在3.3~4.5μm范围内.本研究结果将为不同雾霾天气下,评价生物气溶胶对人类健康造成的危害提供基础数据.     

霾与非霾期间汞在不同粒径颗粒物上的分布特征

在我国高速经济增长过程中,霾污染日趋突出,同时大气汞污染也十分严重,而颗粒汞对于汞在大气中的循环演化意义重大.为了探讨霾污染期间汞在不同粒径颗粒物中的分布特征,采用Nano-moudi 12级(6.2~9.9μm、3.1~6.2μm,1.8~3.1μm、1.0~1.8μm、0.56~1.0μm、0.32~0.56μm、0.18~0.32μm、0.10~0.18μm,0.056~0.10μm、0.032~0.056μm、0.018~0.032μm、0.010~0.018μm)大气颗粒物采样器,对上海霾与非霾期间不同粒径大气颗粒物中的汞进行分析.结果表明,颗粒态汞含量与颗粒物含量正相关;采样期间霾天颗粒态汞平均浓度0.31 ng·m-3是非霾天颗粒态汞平均浓度0.11 ng·m-3的2~3倍;霾和非霾天颗粒态汞浓度以及颗粒物质量浓度随粒径分布呈双峰型,霾期间峰值分别出现在0.56~1.0μm粒径段和3.1~6.2μm粒径段,而非霾期峰值分别出现在0.32~0.56μm和3.1~6.2μm粒径段;霾天较非霾天颗粒态汞和颗粒物的粒径分布均出现了向大粒径方向偏移;颗粒态汞主要分布在粒径≤1μm粒子上,能够长时间停留和长距离输送;非霾期间颗粒态汞在颗粒物中的平均含量为0.029 ng·μg-1,而霾期间为0.015 ng·μg-1;霾污染过程中其他污染物迅速成长,而汞成长较慢;霾天积聚核模态粒子中颗粒态汞质量浓度为2.06 ng·m-3,而非霾天为0.55 ng·m-3,积聚态颗粒物的大幅增加,是灰霾形成的主要原因.本地源燃煤等的排放以及风沙扬尘的增加和外地源的输送是导致霾天污染严重的重要原因.     

长期施肥下浙江稻田不同颗粒组分有机碳的稳定特征

依托浙江水网地区稻田长期定位施肥试验(1996~2013年),利用固态13C核磁共振波谱技术,研究长期不同施肥措施下土壤各颗粒组分有机碳含量及其化学结构特征.结果表明,与不施肥对照(CK)相比,秸秆与化肥配施(NPKRS)、栏肥与化肥配施(NPKOM)、单施化肥(NPK)和单施栏肥(OM)处理均显著(P0.05)增加了砂粒(2~0.02 mm)、粉粒(0.02~0.002mm)和黏粒(0.002 mm)组分中有机碳含量;而单施秸秆(RS)处理仅显著增加砂粒组分有机碳含量.此外,与单施化肥处理相比,有机肥和化肥配施促进了新增有机碳在粉粒和黏粒组分的分配,更有利于新增有机碳的稳定.应用13C-NMR波谱技术进行结构表征,结果表明粉粒和黏粒组分有机碳的化学结构存在明显差异,粉粒组分烷氧碳、芳香碳的相对含量高于黏粒,而烷基碳、羰基碳的相对含量低于黏粒.长期有机肥与化肥配施下粉粒和黏粒烷基碳相对含量较单施有机肥处理分别降低9.1%~11.9%和13.7%~19.9%,烷氧碳的相对含量则分别增加2.9%~6.3%和13.4%~22.1%,表明有机肥与化肥配施处理降低了粉粒和黏粒组分有机碳的分解程度.长期单施化肥处理下粉粒和黏粒组分有机质的芳化度和疏水性低于单施有机肥处理和不施肥处理,有机质的矿化稳定性较低.长期有机肥与化肥配施,尤其是NPKOM处理,通过增加化学抗性化合物和碳水化合物的积累,并且减缓活性组分的分解提高粉粒和黏粒组分有机碳含量,是促进稻田土壤有机碳可持续积累的有效措施.     

扰动对悬浮颗粒物粒径及上覆水中磷形态分布的影响

为了探讨底泥扰动下上覆水中悬浮物粒径分布规律及该分布规律对水体中溶解性形态磷的影响,以太湖梅梁湾上覆水和沉积物作为实验对象,开展室内模拟实验.结合乌氏粒级标准分析了扰动下的水体中粒径变化情况以及上覆水中不同磷形态的变化规律.结果表明,扰动后的水体中,悬浮物粒径分布发生明显变化,其中小粒径颗粒(0~10μm)、中粒径颗粒(10~20μm)、大粒径颗粒(≥20μm)的平均占比分别升高、降低、不变.说明中小粒径颗粒物质有向大粒径转化的趋势.另外,在磷形态方面,随着粒径分布的周期性变化,DTP/TP、DIP/TP存在同样的周期性上升规律,数据显示DTP、DIP的变化并不明显,这说明扰动导致悬浮颗粒物对于磷的持留能力提高.另一方面,扰动下DTP/TP和DIP/TP平均值分别为19%和13%,其远低于对照实验(80%和69%),说明扰动引起的小粒径聚集与絮凝成大粒径颗粒的现象有利于上覆水中溶解性形态磷的吸附与沉降,并转化成颗粒态磷,进而延缓水体富营养化的发展进程.     

利用SPAMS研究华北乡村站点(曲周)夏季大气单颗粒物老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2013年6月30日~7月8日对华北地区乡村站点曲周大气单颗粒粒径及其化学组成进行了在线测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒230 152个,其粒径主要集中在0.2~2.0μm.结果表明,该地区的大气颗粒物主要分为8类:元素碳(EC,55.5%)、有机碳(OC,10.7%)、钠,钾等碱金属颗粒(alkalis,17.4%)、其他金属颗粒(other metals,1.7%)、富铁颗粒(Fe-rich,6.3%)、富铅颗粒物(Pb-rich,3.1%)、沙尘颗粒(dust,4.8%),other颗粒(0.8%),观测得到的8类气溶胶颗粒中绝大部分包含46NO-2、62NO-3、80SO-3、96SO-4、97HSO-4等二次组分离子,说明这些颗粒都经历了不同的老化过程或与二次组分进行了不同程度的混合.从气溶胶类型的谱分布看,各类型颗粒数浓度峰值基本出现在700~800 nm之间,dust、Fe颗粒主要集中在粗粒径段,EC颗粒子类研究表明随着表面不断吸附NH+4、NO-3、SO2-4等二次组分,EC颗粒逐步演化成老化程度较低的NO-3吸附型EC(ECN)和严重老化的SO2-4吸附型EC(ECS)混合态,两者日变化呈现明显的负相关性,也可能随着二次有机物在EC表面吸附,形成OC/EC混合态.     

亚青会期间南京市气溶胶中OC和EC的粒径分布

采用Anderson 9级撞击式采样器和DRI Model 2001A热/光碳分析仪对南京2013年8月10~28日亚青会期间不同粒径段气溶胶中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度进行了观测分析.结果表明,51.55%和54.81%的OC和EC富集于粒径<1.1μm的细粒子中,亚青会期间OC和EC的最大浓度分别位于0~0.43μm和0.43~0.65μm粒径段,占总浓度的比例分别为20.90%±5.02%和22.68%±9.90%.PM1.1、PM1.1~2.1和PM2.1~10中OC和EC的浓度在亚青会期间比亚青会前分别减少了43.44%~56.17%和59.17%~73.55%.亚青会期间OC的谱分布没有变化,均为双峰型分布;EC的谱分布由双峰型变为单峰型.观测期间不同粒径段的EC和OC具有较好的同源性.亚青会前OC和EC主要来自汽车尾气;亚青会期间PM1.1中OC和EC主要来自汽车尾气,PM1.1~2.1和PM2.1~10中OC和EC主要来自汽车尾气和燃煤.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

曝气膜生物反应器运行过程中污泥活性特征变化及其对膜污染的影响

研究了曝气膜生物反应器运行过程中活性污泥主要活性特征变化及其对膜污染的影响.通过排出剩余污泥的办法维持活性污泥浓度在4000 mg·L-1左右,并连续运行75 d.运行期间,每日检测活性污泥的各项性质指标便于反映污泥特性的变化.结果表明,随着反应器运行时间的延长,污泥脱氢酶活性逐渐增加,其对反应器的运行有着两方面的作用,一方面会强化微生物对污染物的去除,但另一方面则导致了胞外聚合物的增加,并加速膜污染.而污泥表观产率则随着运行时间的延长先增加后有所减少,其粒径逐渐减小,且胞外聚合物呈现增加的趋势,总的出水水质情况逐渐提高,与此同时,反应器内原生动物及后生动物在运行前期较少,而在后期大量出现.膜污染分析结果表明运行后期膜污染速度明显加快,其原因在于:污泥粒径的减小以及胞外聚合物的增加导致细小颗粒及胞外聚合物堵塞或在膜表面沉积数量增加.     

Bradford法测定土壤球囊霉素相关蛋白的影响因子

土壤球囊霉素相关蛋白(glomalin-related soil protein,GRSP)是评价土壤健康的重要指标。研究了土样粒径、贮存条件和高温提取后离心延误时间3个影响因子对采用Bradford法测定GRSP含量的作用效果。结果表明,土样粒径对易提取GRSP(EEG)的提取测定影响显著,过0.074 mm孔径筛土样中提取出的EEG含量高于过0.149、0.25、1 mm孔径筛的土样;总GRSP(TG)含量的测定结果对土样粒径的变化没有明显响应,测定TG含量可采用过1 mm孔径筛的土样。贮存条件影响EEG和TG含量的测定,有机质含量低的土样室温保存18个月条件下测得的EEG含量低于-20℃保存条件下;有机质含量高的土样室温保存条件下测得的EEG含量高于-20℃保存条件下;室温保存条件下3个有机质含量水平的土样TG含量均高于-20℃保存条件下。不同样品保存方式间3个有机质含量水平的土样EEG或TG含量差异均显著。为减小有机质降解等的影响,宜低温保存土样。提取后延误离心将导致EEG含量测定值降低,因此延误时间以控制在1 h之内为宜;离心延误2 h内不同延误时间之间测得的TG含量无显著差异。