利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱(SPAMS)于2011年11月11～18日在上海测量了气溶胶高污染过程中200 nm～2.0μm气溶胶的粒径谱及其化学组成.对气溶胶粒子的分类结果发现,灰霾天期间大气中主要存在OCEC、METAL、EC、SECONDARY和K-Na等5种气溶胶粒子,其粒子数分别占总数的27.4%、3.4%、7.3%、45.6%和5.4%,二次污染显著.观测得到的5类气溶胶颗粒中都包含18NH4+、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,说明灰霾天期间这些颗粒都经历了不同的二次过程或与二次组分进行了不同程度的混合,且随着灰霾的生成和发展,气溶胶不断老化,二次气溶胶粒子的信号迅速增强.OCEC粒子中97HSO4-的信号较强,说明SO2可能在气溶胶表面发生多相反应,同时因有机物的存在对气态硫酸参与气溶胶成核和增长起了重要作用,尤其是在严重污染的条件下,气态硫酸和有机蒸气相互作用可能加速了硫酸-有机颗粒物的形成.从气溶胶类型的谱分布可以发现,新鲜的EC气溶胶粒子排入大气后,其表面会不断附着18NH+4、80SO3-、96SO4-、97HSO4-、46NO2-、62NO3-、125H(NO3)2-等二次组分,EC颗粒在老化的过程中其类型逐步由EC气溶胶演变成二次气溶胶粒子.来自海洋的暖湿气流除了形成降水对气溶胶形成冲刷作用,使得二次气溶胶粒子和OCEC气溶胶粒子数明显降低以外,也将有机胺带入内陆,在清洁天气溶胶粒子中形成Amine粒子.     

华北平原灰霾天气下大气气溶胶的单颗粒分析

为分析灰霾期间单颗粒气溶胶化学组成和混合状态,于2014年12月9日—2015年1月10日,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）表征华北平原郑州市中牟县的气溶胶颗粒.结果表明:灰霾期（H1:20141213T19:00—20141215T10:00;H2:20150102T10:00—20150106T03:00）和清洁期（C1:20141215T18:00—20141217T18:00;C2:20141231T16:00—20150101T20:00）大气颗粒物种类相同,主要分为有机碳（OC）、元素碳（EC）、生物质燃烧颗粒（BB）、元素碳有机碳（ECOC）、钾二次颗粒（K-Secondary）、矿尘（Dust）以及重金属颗粒（HM）7类.C1时间段,ECOC颗粒占比最高,占总颗粒数的49.8%;其次是OC和EC颗粒物,二者分别占总颗粒数的16.5%和10.8%.H1时间段,K-Secondary颗粒的占比（31.3%）最高;其次是OC和EC颗粒,二者分别占总颗粒数的23.1%和20.2%.清洁期与灰霾期质谱差分结果表明,清洁期颗粒物中含有C₃H+、C₄H₃+、C₅H₃+等有机碳碎片峰,而灰霾期颗粒物中NO₃-、HSO₄-、NO₂-等组分的信号强度显著大于清洁期.混合状态分析表明,从清洁期到灰霾期的过程中,主要颗粒物与NO₃-和HSO₄-的混合程度显著增强.清洁期与灰霾期单颗粒化学组成与混合状态的对比分析表明,清洁期新鲜排放的含碳气溶胶在灰霾期不断老化,单颗粒中二次无机组分增加,气溶胶整体老化严重.此外,灰霾期（H2）EC颗粒占总颗粒数的比例增至18.1%,并且与NO₃-、HSO₄-二次组分的混合状态增强,使平均能见度降低为4.0 km.研究显示,郑州大气能见度主要受化学组分、颗粒物混合状态和污染物质量浓度的影响.      

鹤山灰霾期间大气单颗粒气溶胶特征的初步研究

2012年6月9-17日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了鹤山大气中单颗粒的特征,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒763350个,其粒径主要集中在0.2～2.0 μm之间,期间发生灰霾的天数为3d.研究结果表明,该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich).灰霾天气下,颗粒中的二次成分含量更高,粒径显著增大.各颗粒类型数量浓度均有一定程度的提高,其中,以EC、ECOC和K-rich的增加最为明显.分析结果表明,水稻秸秆的集中焚烧及EC、ECOC和K-rich的老化是形成本次灰霾的重要原因.     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法.利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征.结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低.实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高.柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分.机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分.柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间.实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间.此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2.0,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成.上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据.     

北京冬季雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征研究

为认识雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征,利用13级低压撞击采样器采集北京城区冬季一次典型雾霾天气下的大气颗粒物,采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM10中不同粒径的水溶性离子、元素碳和有机碳组分,获得了颗粒物及其化学成分的粒径分布特征.结果表明,不同天气下颗粒物质量浓度大小为:雾霾多云雪天晴天,4种天气下PM2.5/PM10均大于74%,说明冬季污染主要是由细颗粒物污染引起.SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Ca2+是最主要的水溶性离子.SO2-4、NO-3、NH+4在0.76μm出现单峰;Ca2+和Mg2+在0.31和5.13~8.09μm出现双峰,主要分布在粗模态;Cl-和K+在0.76和5.13μm出现双峰,主要分布在细粒径段.OC、EC也富集于细粒子,显单峰结构.随污染程度增加,二次无机离子及碳组分浓度均显著增加,SO2、NO2的表观转化率(SOR、NOR)以及OC/EC在灰霾期间都远远高于二级良,可见二次无机源及有机源是污染的主要来源.在空气流动性差的灰霾持续期,机动车尾气排放的EC等一次污染物贡献增加.分析NO-3/SO2-4的粒径分布发现,机动车尾气对爱根核模态及凝结模态的亚微米模态(1μm)贡献大于固定源,机动车尾气排放对大气污染的贡献已十分凸显.此外,燃煤污染的区域输送对污染的形成也有重要贡献,重污染期间土壤扬尘的贡献较小.     

杭州市大气颗粒物浓度及组分的粒径分布

分别于2008年11月及2009年4~5月及10月采集了杭州大气颗粒物样本,测定了杭州市大气颗粒物及其化学组分[元素碳(EC)/有机碳(OC)、11种水溶性离子、20种元素]的浓度,并研究了其粒径分布特征.结果表明,杭州市大气颗粒物质量浓度、EC和OC的质量浓度、9种离子(SO42-、NO3-、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、NO2-、F-)浓度的粒径分布均显双峰结构,峰值分别出现在<0.49μm的细粒径段与3.00~7.20 μm的粗粒径段; OC、EC、SO42-、NO3-、NH4+以及主要来自人为源的元素(Cu、Zn、As、Se、Sb、Cd)主要集中在<3.0μm的细颗粒物中;杭州市大气细颗粒物中二次污染严重,细颗粒物主要受工业、交通等人为源影响.     

机动车源大气颗粒物粒径分布及碳组分特征

颗粒物的粒径分布特性与碳质组分的表征已成为大气颗粒物源解析的重要方法。利用微孔均匀沉积式碰撞采样器与有机碳/元素碳分析仪,研究采集自不同区域的机动车源大气颗粒物粒径分布特性及其碳组分含量特征。结果表明,随着粒径级增大,发动机原排颗粒物质量浓度逐渐降低。实验室排空大气颗粒物在0.32~0.56μm粒径级浓度较高;地下停车场大气颗粒物在1.0~1.8μm粒径级浓度较高。柴油机原排颗粒物OC1、OC2和OC3所占比例较多,EC2为元素碳的主要部分。机动车源扩散区域大气颗粒物OC3和OC4含量所占比例较多,地下停车场大气颗粒物EC1占元素碳绝大部分。柴油机原排颗粒物的OC/EC比值较小,在0.92~2.50之间。实验室排空与地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值分别在1.40~2.53与2.36~4.82之间。此外,地下停车场大气颗粒物的OC/EC比值均大于2,最高可达4.82,可以判定地下停车场有较多的二次颗粒物生成。上述特性可为机动车源大气颗粒物的辨识提供参考依据。     

钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征

为探究钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征,使用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)采样,采集到3组不同载荷和除污设施的烧结炉和1组炼铁高炉排放的颗粒物样品,利用热-光反射法,分析颗粒物中的有机碳(OC)和元素碳(EC)以及按温度划分的7种碳组分物质.结果表明,烧结工艺排放颗粒物中OC的质量分数高于炼铁工艺,OC在PM_(10)和PM_(2.5)质量分数分别是(5.3±2.3)%和(7.1±3.0)%,说明OC易在细粒径段颗粒富集,炼铁工艺排放颗粒物中OC在PM_(10)和PM_(2.5)质量分数分别是2.5%和2.0%;4组样品的7种碳组分相对比例相似,OC2和OC3在7种碳组分中质量分数最高,EC1、EC2、EC3的质量分数依次递减,OC1的质量分数可能与锅炉规模和脱硫设施有关;另外,烧结工艺排放各粒径段的颗粒物中OC和EC表现出较高的相关性,一次排放的PM_(2.5)中的OC/EC为4.7±0.7,远高于受体中估算二次碳组分的指标值.钢铁工业排放颗粒物中碳质组分的深入分析,可以为受体碳质气溶胶的来源解析提供基础数据,也有助于钢铁工业后续的除污管理.     

上海市大气颗粒物中有机碳（OC）与元素碳（EC）的粒径分布

分析了上海市嘉定区不同粒径大气颗粒物(0.49、0.49～0.95、0.95～1.50、1.50～3.00、3.00～7.20、7.20μm)中OC和EC质量浓度的粒径分布特征;讨论了不同粒径大气颗粒物中二次有机碳EC示踪法中(OC/EC)pri的选定方法,用改进后的EC示踪法估算出上海市嘉定区大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)质量浓度的粒径分布;通过OC和EC的相关性定性分析了上海市嘉定区大气颗粒物的主要来源.上海市嘉定区大气颗粒物中OC和SOC的质量浓度呈双峰分布,峰值出现在0.49μm与3.00μm的粒径段,EC出现双峰或三峰分布,与OC相比,更集中在0.49μm的粒径段.细颗粒(3.00μm)中OC和EC分别占总OC和EC质量浓度的59.8%～80.0%和58.1%～82.4%,OC和EC的质量浓度主要集中在3.00μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中SOC占相应粒径段内OC浓度的15.7%～79.1%,其中细颗粒物(3.00μm)和粗颗粒物(3.00μm)中SOC质量浓度占相应粒径段中OC的41.4%和43.5%.OC、EC和SOC的粒径分布显现出明显的时间依存性.OC和EC的相关性分析表明,上海嘉定区大气颗粒物的污染源主要以轻型汽油车尾气为主.     

基于质子微探针研究的大气气溶胶单颗粒源解析

用高分辨率,高灵敏度的质子微探针对上海市人民公园大气气溶胶进行单颗粒源解析.结果发现,上海市大气主要污染源为土壤扬尘、建筑扬尘、汽车尾气和钢铁工业尘,它们对大气环境贡献率之和为80%以上.此外还发现约有13%的颗粒物无法识别,通过对这些颗粒物进行聚类分析,初步确定它们分属于2种不同污染源的亚类和一种新的未知的污染源.     

运用单颗粒气溶胶质谱技术初步研究广州大气矿尘污染

自主研发的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer,SPAMS)采用空气动力学透镜、双激光测径系统以及双极飞行时间质量分析器,并用其对广州市大气细颗粒物进行在线分析,实现了矿尘颗粒物的空气动力学直径和化学组成的同时检测. 在连续4 d的采样中,共采集到249 057个粒径在0.2～1.2 μm且同时含有正负质谱信息的颗粒物,其中矿尘颗粒物占7.9%. 结果表明:矿尘颗粒物的正离子成分以Ca2+,K+>/sup>,Fe2+和Na+>/sup>为主,同时还含有Li+>/sup>,Mg2+,V>/sup>5+,Ba2+和Ti4+等;负离子成分以NO₃->/sup> 和NO₂->/sup>为主,另外还含有HSO₄->/sup>,SiO₃->/sup>和PO₃->/sup>等. 在广州市大气细颗粒物中,矿尘贡献不如含碳颗粒物和生物质燃烧颗粒物,且在矿尘颗粒物中贡献较大的几类(如含钙、含铁、含钠钾颗粒物等)大多是老化的成分.      

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

利用SPAMS研究南宁市冬季单颗粒气溶胶化学成分

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对南宁市2015年冬季2月15~24日期间大气PM2.5进行观测.SPAMS所测得大气PM2.5数浓度与PM2.5质量浓度线性相关系数为0.76,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对PM2.5化学成分进行分类,确定PM2.5化学成分主要为元素碳、有机元素碳混合颗粒、有机碳、富钾颗粒、矿物质、富钠颗粒、二次无机颗粒、左旋葡聚糖以及其它重金属共9类.成分占比最高的是元素碳,其次是有机碳和富钾颗粒.监测到80%以上的PM2.5粒径主要集中在0.2~1.0μm之间,峰值出现在0.62μm处,各化学成分的粒径分布特征与总颗粒数粒径分布特征相似.各化学成分数浓度与PM2.5质量浓度随时间变化趋势较一致,化学成分数浓度占比变化在一定程度上可反映瞬时的污染来源.     

天津市城市扬尘及土壤尘单颗粒质谱特征

为探究城市扬尘及不同类型的土壤尘单颗粒质谱特征,使用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对天津城市扬尘及不同类型土壤尘（菜地、果园、林地、农田）进行分析.结果表明:天津城市扬尘粒径在0.5~1.0 μm之间的占比较高;4种土壤尘在不同粒径段的分布略有差异,整体而言小粒径段（0.2~1.0 μm）占比低于大粒径段（1.0~2.0 μm）,说明土壤尘更易分布在大粒径段.在小粒径段,天津城市扬尘颗粒含有更多的碳组分及硫酸盐,大粒径段含有较多的金属、氯、硝酸盐、磷酸盐及硅酸盐组分.与城市扬尘相比,土壤尘中23Na+、46NO₂-峰强显著降低,39K+、35Cl-、42CNO-峰强增高,通过其峰强比值分布可将城市扬尘与土壤尘明显区分.与城市扬尘相比,土壤尘中含碳颗粒显著减少,同时出现钾类颗粒.城市扬尘作为一种混合源,含碳颗粒可能受多种排放源（机动车、燃煤等）影响,而土壤尘中钾类颗粒可能与农作物施肥有关.两种源类含27Al+、26CN-、35Cl-、42CNO-、46NO₂-、76SiO₃-、79PO₃-的颗粒占比均高于50%,其中40Ca+、46NO₂-和62NO₃-颗粒在天津城市扬尘中占比更高,76SiO₃-颗粒在土壤尘中占比更高,表明天津城市扬尘中更多的颗粒含有钙和硝酸盐组分,土壤尘中含硅酸盐颗粒较多.与机动车尾气、生物质燃烧等排放的颗粒物相比,天津城市扬尘及土壤尘中含97HSO₄-颗粒占比较低,表明天津城市扬尘及土壤尘颗粒中含有更少的硫酸盐,可作为将天津城市扬尘、土壤尘与其他源类区分的指标.      

基于SPAMS的天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及来源

天津位于京津冀区域,近年来面临的颗粒物污染问题受到广泛关注,研究其大气环境中颗粒物的化学组成及来源具有重要意义.为明确天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及可能来源,于2017年7月利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)在津南区采集到成功电离有粒径及完整质谱信息颗粒209 887个,利用ART-2a对有质谱数据的颗粒按照质谱特征的相似性进行聚类共获得369个颗粒物类别,随后按照类别的化学组成(质谱谱图)的相似性进行人工合并获得19个颗粒物类别,包括:K-EC(0.20%)、K-EC-Sec(0.18%)、K-NO_3-PO_3(12.00%)、K-NO_3-SiO_3(2.98%)、K-Sec(0.16%)、EC(39.60%)、EC-Sec(3.46%)、EC-HM-Sec(3.93%)、HEC(1.49%)、HEC-Sec(1.38%)、OC-Amine-Sec(3.58%)、OC-Sec(0.36%)、OCEC-Sec(0.71%)、Dust-HEC(21.35%)、Dust-Sec(0.72%)、Cl-EC-NO_3(1.22%)、Na-Cl-NO_3(3.20%)、HM-Sec(2.58%)和PAH-Sec(0.90%)颗粒.得到的各个颗粒类别可归因于气溶胶颗粒的不同来源及不同的传输和反应过程,综合分析采集到的颗粒贡献源主要包括机动车排放源、生物质燃烧源、工业排放源、扬尘源、燃煤源和二次源等.其中K-EC、EC、HEC和Dust-HEC等颗粒主要来自一次源直接排放,K-Sec、OC-Amine-Sec、OC-Sec、OCEC-Sec和Na-Cl-NO_3等颗粒大都是一次源排放颗粒经历了不同程度的老化或与二次组分进行了不同程度的混合.     

在线单颗粒气溶胶质谱SPAMS对细颗粒物中主要组分提取方法的研究

在对美国气溶胶飞行时间质谱仪(aerosol time-of-flight mass spectrometer,ATOFMS)和中国单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)前期研究调研的基础上,总结并比较了国内外飞行时间质谱(time-of-flight mass spectrometry,TOF-MS)研究中含硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳(OC)和元素碳(EC)等5种主要组分颗粒的典型提取条件.结合SPAMS单颗粒谱图的特点,本研究通过限定示踪离子,对5种主要组分的提取方法进行改进,提出了新的SPAMS组分示踪离子提取方法.以北京市2013年1月SPAMS实测数据为例,对不同提取方法的结果进行对比分析.并将本研究方法 SPAMS主要组分结果与离线滤膜样品的实验数据进行对比,验证了本研究所提出的优化方案的合理性.同时指出SPAMS在未来的应用研究中需考虑的因素及进一步深入的研究方向.     

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.