西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

两种典型污染时段鹤山市大气细颗粒污染特征及来源

PM_2.5和O₃浓度超标是我国大气污染的主要特征,研究两种典型污染时段的细颗粒化学组成、混合状态和来源对治理大气污染具有重要意义.2016年11月10—20日广东省鹤山市先后出现了PM_2.5和O₃超标的污染事件.污染期间,采用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）对细颗粒进行实时采样分析,共采集到有正负化学组成信息的颗粒422 944个,占总颗粒数的19.2%.基于单颗粒质谱数据特征,使用自适应共振神经元网络算法（ART-2a）,对单颗粒数据进行自适应分类.颗粒物划分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、ECOC（元素-有机碳混合）、HOC（高分子有机碳）、Pb-rich（富铅）、Si-rich（富硅）、LEV（左旋葡聚糖）、K-Secondary（钾二次）、Na-rich（海盐）和HM（重金属）颗粒共10类.结果表明:两个PM_2.5污染时段EC颗粒和K-Secondary颗粒的占比高,EC颗粒分别占46.5%和61.1%,K-Secondary颗粒分别占14.3%和10.3%;O₃污染时段EC颗粒占比（39.4%）最高,其次是OC颗粒占比17.0%;两种污染时段OC组分与HSO₄-和NO₃-的混合程度都有明显的上升,说明污染有利于有机气溶胶的老化.由源解析结果可知,PM_2.5污染时段,细颗粒主要来源于燃煤、机动车尾气和扬尘,而O₃污染时段细颗粒主要来源于燃煤、生物质燃烧和扬尘;此外,两种污染时段燃煤源对细颗粒的贡献都有较大提升.研究显示,控制燃煤源的排放对污染物的降低有着重要影响.      

关中地区细颗粒物碳组分特征及来源解析

为研究关中地区细颗粒物中碳组分的污染特征及其来源,于2017年9月4日至2018年1月19日在关中地区5个主要典型城市(西安、渭南、铜川、宝鸡和咸阳)设置采样点(XA、WN、TCH、BJ和XY)进行细颗粒物(PM_(2.5))的手工采样观测,碳组分环境样品采用热光透射法(TOT)分析.结果表明,细颗粒物中OC和EC平均浓度分别为(14. 48±7. 86)μg·m~(-3)和(2. 27±0. 95)μg·m~(-3),占比分别为18. 04%和2. 99%,与其他城市相比污染较为严重.碳组分占比的空间分布为XY WN XA BJ TCH,且季节差异明显,冬季占比高于秋季. OC与EC的相关性显著(R~2=0. 79),有着较为相同的污染来源.OC1在碳组分中比例最高为23. 44%,碳组分的浓度顺序为OC1 EC2 EC3 OC4 EC1 OC2 OC3 EC4 EC6 EC5.正矩阵因子分解模型的源解析结果表明,该地区碳组分的4类主要贡献源为生物质燃烧与燃煤源、汽油车尾气、柴油车尾气和道路扬尘污染源,贡献率分别为48. 63%、23. 07%、18. 82%和9. 47%,各点位的污染贡献结构有着明显的差异.     

基于SPAMS的兰州市2018年冬季沙尘天气过程细颗粒物污染特征及来源研究

2018年11月22日-12月1日,兰州市经历了一次远距离传输的沙尘天气过程,为了解此次沙尘天气过程时段细颗粒物污染特征及其污染来源变化特征,本研究基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）细颗粒物自动采集数据,并结合常规污染物自动监测数据和气象因子数据对沙尘天气前后及其过境期间细颗粒物化学组分及污染来源变化情况进行了分析,同时利用后向轨迹模型（HYSPLIT）研究了沙尘气溶胶的输送路径.研究结果表明：受沙尘天气过境影响,兰州市PM₁₀浓度大幅升高,PM_2.5/PM₁₀最小值仅为0.13,SO₂、NO₂、CO质量浓度出现明显降低,而O₃质量浓度在沙尘过境时有所升高;细颗粒物质量浓度与MASS数浓度变化趋势基本一致,细颗粒物的变化趋势可一定程度上反映大气细颗粒物的污染状况;利用自适应共振神经网络法分类后经人工合并将所采集到的细颗粒分为9类：OC、EC、HOC、OCEC、MD、HM、K、Na、LEV;所选时间段内SPAMS采集到的OC（24.8%）类颗粒物数量最多,沙尘过境时MD、LEV、Na类颗粒物占比不同程度增大,其余颗粒物占比减小;沙尘过境时扬尘源、生物质燃烧源、工业工艺源、餐饮及其它源贡献率增加,其中扬尘源增幅最大,而其余源贡献占比减小;后向轨迹HYSPLIT模型输送路径结果显示沙尘天气过程的起源地为塔克拉玛干沙漠,传输方向为经新疆的塔里木盆地塔克拉玛干沙漠进入青海中部,最后影响兰州地区.     

我国典型细颗粒物排放源单颗粒质谱特征对比研究

针对现有污染源单颗粒质谱成分谱较少且缺乏对比总结的问题,本论文收集了工艺过程源、扬尘源、机动车尾气源、燃煤源和生物质燃烧源的单颗粒质谱图数据,使用聚类算法分析了各源类单颗粒物的主要化学组成特征的差异性.结果表明工艺过程源和燃煤源颗粒物均含有OC类、矿物质类、EC类、重金属类、富钾/左旋葡聚糖/硫酸盐硝酸盐类、OCEC类,但各颗粒类型的占比有明显差异,燃煤源中EC类占比明显高于工艺过程源而重金属类占比低于工艺过程源.生物质燃烧源主要由OC类、其他有机物类、富钾/左旋葡聚糖/硫酸盐硝酸盐类和OCEC类组成.扬尘颗粒的主要类型为矿物质类.从单颗粒化学组成上看,工艺过程源排放的有机颗粒中OC常与SO₄^2-内混,元素碳颗粒中EC与NO₃^-或SO₄^2-内混.燃煤源排放的碳质颗粒中EC、OC成分往往与NO₃^-和SO₄^2-或者单独与SO₄^2-...     

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

廊坊市开发区冬季颗粒物碳组分污染特征及来源分析

廊坊市是北京市及周边传输通道“2+26”城市之一.为研究廊坊市开发区冬季颗粒物中碳组分污染特征,于2018年1月5日—2月5日在廊坊市开发区国控点位同步开展PM_2.5及PM₁₀样品采集,使用DRI分析OC（有机碳）与EC（元素碳）的质量浓度.结果表明:廊坊开发区冬季ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）分别为（54.5±46.0）（91.0±58.2）μg/m3.PM_2.5中ρ（OC）、ρ（EC）分别为14.64、3.54 μg/m3,PM₁₀中分别为17.07、4.58 μg/m3;PM_2.5、PM₁₀中ρ（OC）与ρ（EC）相关性均较好,R2均为0.91（P < 0.01）,表明二者具有相似的来源;在PM_2.5和PM₁₀中OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）,下同〕分别为4.46和4.16,ρ（SOC）（SOC为二次有机碳）分别为6.15和5.88 μg/m3,分别占ρ（OC）的42.1%和37.7%,表明二次污染较严重.碳组分丰度及主成分分析结果表明,PM_2.5与PM₁₀中碳组分来源基本一致,主要来源于汽车尾气、水溶性极性化合物、生物质燃烧及燃煤的混合源,柴油车排放,以及道路扬尘.后向气流轨迹聚类结果表明,颗粒物及碳组分质量浓度受途径内蒙古自治区及河北省中部、北京市南部气团的影响较大;对于碳组分来源,道路扬尘及汽车尾气受气团传输的影响较大,而生物质燃烧、燃煤等受气团传输的影响较小.研究显示,汽车尾气、燃烧源及道路扬尘为廊坊市开发区冬季碳组分的主要来源.      

2015年石家庄市采暖期一次重污染过程细颗粒物在线来源解析

近年来,我国北方采暖期的大气污染问题备受关注.以2015年11月24日至12月4日石家庄地区一次重污染过程为例,采用大气细颗粒物实时在线源解析技术,对不同时段细颗粒物来源解析结果和各类源粒径分布、重污染期间各类源的质谱特征,结合气象条件进行综合分析.结果表明：重污染期间主要污染物来源为燃煤、工业工艺、机动车尾气和二次无机源;低压、静稳条件和低空传输共同作用下,以燃煤及工业工艺源排放颗粒物为主的细颗粒物严重累积,二次转化加剧,导致此次重污染的发生;来自燃煤源的颗粒物以混合碳为主,工业工艺源以金属为主,机动车尾气源以元素碳和金属锰为主,纯二次无机源以二次无机离子为主,来自扬尘源的颗粒物以铝、钙、铁和硅酸盐为主,生物质燃烧源以左旋葡聚糖LEV为主,餐饮源以有机酸为特征信号;与重污染前后不同,八类源于重污染发生期间在整个粒径段呈现均匀分布状态.     

区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

利用SPAMS研究石家庄市冬季连续灰霾天气的污染特征及成因

2014年11月18~26日石家庄市发生了连续的灰霾天气.利用位于石家庄市大气自动监测站(20 m)的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了细颗粒物的化学组成,根据石家庄市大气污染物排放源谱库对主要成分进行了来源解析,并结合颗粒物质量浓度和气象条件研究了该地区冬季灰霾天气成因.结果表明,石家庄市大气细颗粒物来源分为7类,各源示踪离子:燃煤源为Al,工业源为OC、Fe、Pb,机动车尾气源为EC,扬尘源为Al、Ca、Si,生物质燃烧源为K和左旋葡聚糖,纯二次无机源为SO-4、NO-2和NO-3,餐饮源为HOC.灰霾期间大气中主要含有OC、HOC、EC、HEC、ECOC、富钾颗粒、矿物质和重金属等8类颗粒,其中OC和ECOC颗粒最多,分别占到总数的50%和20%以上,OC颗粒主要来自燃煤和工业工艺,ECOC颗粒主要来自燃煤和机动车尾气排放.灰霾发生时含有NH+4、SO-4、NO-2和NO-3等二次离子的颗粒物占比升高,其中含NH+4颗粒增幅最大;EC、OC与NO-3、SO-4、NH+4在灰霾天气下的混合程度均比干净天气高,其中与NH+4的混合程度加剧最为明显.冬季采暖期煤炭的大量燃烧、医化行业工艺过程及机动车尾气等污染源排放的一次气态污染物(SO2、NOx、NH3、VOCs)和一次颗粒物在静稳天气中难以扩散而迅速累积,气态污染物发生二次转化形成硝酸铵、硫酸铵,而颗粒物之间通过碰撞形成二次颗粒物并发生不同程度的混合,从而导致大气能见度下降,以上是石家庄市冬季灰霾形成的主要原因.     

长三角地区秸秆燃烧排放因子与颗粒物成分谱研究

为获取长三角地区秸秆燃烧污染物排放因子及其颗粒物成分谱,利用自行设计开发的开放式燃烧源排放测试系统,选取小麦、水稻、油菜、豆秸和薪柴等5类典型作物秸秆,分别采用露天焚烧和炉灶燃烧2种燃烧方式,实测其气态污染物和颗粒物排放特征.结果表明,露天燃烧各类秸秆的CO、NOx和PM2.5平均排放因子约为28.7、1.2和2.65 g·kg-1,由于炉灶氧含量相对较低,燃烧不充分,其污染物排放因子总体高于露天燃烧,分别为81.9、2.1和8.5 g·kg-1.各类秸秆中,油菜的排放水平相对较高.含碳组分(OC和EC)是生物质秸秆燃烧产生PM2.5的主要组成,在露天燃烧中OC和EC的质量分数分别占(38.92±13.93)%和(5.66±1.54)%;炉灶燃烧中OC和EC分别为(26.37±10.14)%和(18.97±10.76)%.Cl-、K+等水溶性离子也有较大贡献,在露天燃烧中分别为(13.27±6.82)%和(12.41±3.02)%;在炉灶燃烧中分别为(16.25±9.34)%和(13.62±7.91)%.小麦、水稻、油菜和豆秸等作物秸秆露天燃烧排放颗粒物的K+/OC值分别为0.30、0.52、0.49和0.15,这些特征值可用于判断长三角区域空气质量受秸秆燃烧排放影响的程度,为大气污染来源解析提供直接的判断依据.     

西安市人为源一次PM2.5排放清单及减排潜力研究

颗粒物是影响西安市环境空气质量的主要因子.结合《西安统计年鉴2015》《2014年环境统计数据》和现场调查等确定了西安市各类PM_2.5排放源的活动水平数据,采用物料衡算法和排放因子法测算了西安市2014年大气中PM_2.5的年排放总量,并从行业和区域角度详细分析了PM_2.5的排放贡献率.在此基础上,以2014年为基准年,依据西安市地方政策和各行业最新排放标准,对PM_2.5的减排潜力进行了预测.结果表明:2014年西安市人为源一次PM_2.5排放总量为33 660.1 t,其中,固定燃烧源、工艺过程源、移动源、生物质燃烧源、扬尘源和餐饮源的贡献率分别为27.6%、23.5%、6.8%、10.7%、31.1%和0.3%.道路扬尘、窑炉和发电为西安市PM_2.5的重点排放行业,其PM_2.5排放量分别占排放总量的21.4%、20.3%和11.0%.各区县中,鄠邑区、灞桥区和未央区的PM_2.5排放量较高,其贡献率分别为15.7%、13.7%和12.7%;新城区PM_2.5排放量最小,为297.8 t/a.2014年西安市PM_2.5平均排放强度为2.07 t/km2,其中,碑林区排放强度（16.80 t/km2）最大,高陵区（0.48 t/km2）最小.按照《西安市2017年"铁腕治霾保卫蓝天"工作实施方案》等新政策的规定,预测在新的排放标准下西安市PM_2.5排放量将比2014年削减63.7%.研究显示,固定燃烧源、工艺过程源和生物质燃烧源有较大的减排潜力.      

2015世界互联网大会期间嘉兴市大气细颗粒物污染特征及来源研究——以单颗粒气溶胶质谱技术为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,于2015年12月12—23日互联网大会期间开展了嘉兴市细颗粒物污染特征和来源研究.结果显示,观测期间共捕捉到5次不同的污染过程,分别为:管控期的区域输送(P1)-清洁天(P2)-本地排放(P3)过程,以及管控后的污染反弹(P4)-重污染程(P5)过程.污染期间(P1、P5),硝酸盐含量及比例均有显著增加,并且增加的主要是老化的硝酸盐颗粒,表明硝酸盐的二次转化对长三角地区高浓度细颗粒物形成具有重要影响.受管控措施和南下的强冷空气影响,会议期间,除有机碳和生物质燃烧组分外,PM_(2.5)质量浓度及其它各组分浓度均有不同程度的下降.管控措施解除后(P5),受区域输送和本地污染物积累共同作用,颗粒物浓度开始反弹并持续升高,硝酸盐和EC组分均有明显增加,并且呈现出早、晚高峰值.源解析结果显示,P5期间颗粒物浓度反弹与机动车尾气排放密切相关.研究表明,实施管控措施对降低机动车尾气排放和PM_(2.5)质量浓度、改善环境空气质量等效果显著.     

北京市典型排放源PM_(2.5)成分谱研究

为了建立和完善北京市PM_(2.5)本地化源谱,对北京市11类排放源PM_(2.5)进行采集,并测定其26种组分,分析了不同排放源源谱的组分特征.结果表明,在有组织排放源中,燃煤电厂PM_(2.5)中OC和Si含量很高,占PM_(2.5)的质量分数分别为8.56%和6.19%(平均值),而供热/工业锅炉排放PM_(2.5)中则是SO_4~(2-)(占48.38%)和OC(11.0%)比例最高,水泥窑炉PM_(2.5)中OC(7.12%)、Ca(4.81)和Si(4.41%)占有较大比例;垃圾焚烧排放的PM_(2.5)中Si、Ca、K和SO_4~(2-)均较高,分别占8.15%、9.36%、7.17%和6.79%,且Cl~-含量(2.5%)高于其他所有源,生物质燃烧源PM_(2.5)中OC(21.7%)、Si(6.75%)、Ca(6.15%)较为丰富,餐饮源PM_(2.5)中OC(19.44%)、SO_4~(2-)(5.76%)和K(3.11%)含量均较高;无组织开放源中,道路扬尘和土壤风沙PM_(2.5)化学组分含量变化较为一致,均是Si(分别为16.8%和9.3%)和OC(分别为8.89%和6.61%)最高,建筑水泥尘PM_(2.5)中Ca(17.46%)含量高于其他源;流动排放源PM_(2.5)中OC、EC比例最高,其中,重型柴油车的OC(29.79%)与EC(26.5%)排放比例相当,而轻型汽油车OC排放占有绝对优势(占75%).本文通过对比国内外部分排放源PM_(2.5)成分谱的差异,指出不同区域相同源类排放的PM_(2.5)化学组分差异较大,在应用受体模型中的化学质量平衡模型(CMB)判断受体颗粒物来源时,应基于本地的排放源成分谱,以避免较大的误差.     

西安市城市降尘和土壤尘PM10和PM2.5中碳组分特征

为研究西安市城市降尘和土壤尘PM₁₀和PM_2.5中碳组分污染特征,丰富大气降尘的成分谱库,于2015年4~5月收集了西安市城区5个点位的城市降尘和周边16个点位的土壤尘样品,通过ZDA-CY01颗粒物再悬浮采样器获得PM₁₀和PM_2.5的滤膜样品,使用Model5L-NDIR型OC和EC分析仪测定了样品中的有机碳（OC）和元素碳（EC）,定量分析了西安市城市降尘和土壤尘PM₁₀和PM_2.5中碳组分特征及其主要来源.结果表明,不同站点降尘PM₁₀和PM_2.5中OC的占比差异较大,分别为6.0%~19.4%和7.6%~29.8%.不同站点降尘PM₁₀和PM_2.5中EC的占比较小,在城市站点的占比分别为0.6%~2.2%和0.2%~3.6%,而在多数外围土壤尘中几乎检测不到EC的存在.PM₁₀中含碳组分的占比为：城市降尘>外部对照>河滩土>土壤尘,PM_2.5中含碳组分的占比为：城市降尘>土壤尘>外部对照>河滩土.不同站点降尘含碳气溶胶均以OC为主,在城市降尘中相对较低,在PM₁₀和PM_2.5中OC占总碳（TC）的比值分别为85.2%~95.3%和87.9%~98.9%;在土壤尘中OC的占比较高,均超过99%.含碳物质主要集中在细颗粒物中.不同城市站点降尘中碳组分的分布具有一致性,不同土壤尘中碳组分的差异较大.城市和土壤降尘中碳组分主要受生物质燃烧、燃煤、汽油车和柴油车尾气等污染源的影响,PM₁₀和PM_2.5中含碳气溶胶的来源贡献率存在差异.     

基于数值模拟对西安地区冬季一次重污染过程PM2.5区域来源解析

西安是关中盆地经济发展的核心城市,特殊的地形和工业发展导致冬季细颗粒物（PM_2.5）污染严重,制定科学合理的治理措施迫切需要明确PM_2.5的来源.本文基于空气质量模式CAMx（Comprehensive Air Quality Model with extensions）、颗粒物源解析模块PSAT（Particulate Source Apportionment Technology）及融入多种来源数据后建立的排放清单来量化西安地区本地及区域传输贡献.在本文研究的重污染过程中,模式的模拟精度合理,模拟与观测值相关系数为0.78,FAC2达到95%.PSAT模块在本次重污染过程中对西安PM_2.5的来源解析结果显示：在城区,西安本地为最大的排放源区,日均贡献率均大于60%,其次为咸阳8%,省外的传输为6%;在郊区,西安本地的贡献减少,传输贡献增加,其中阎良区传输贡献达到83%.对西安城区的一次细颗粒物面源排放量减少50%模拟后,城区和郊区来自周边区域渭南或咸阳的贡献率有6%~8%的增长.该研究结果表明需要从本地排放管控和区域联防两方面来改善西安地区的空气质量.     

南京北郊霾天气溶胶化学组分粒径分布特征

为研究南京霾天气中大气气溶胶化学成分及其粒径分布的特征,使用β射线测尘仪、安德森9级撞击式采样器、离子色谱分析仪和热光碳分析仪对南京冬、春季节的颗粒物进行了采样分析.结果表明,霾日中3种主要二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在细粒径段中占比最高（77.4%）,霾日中除F^-和Cl^-外其余离子均呈三峰型分布,工业排放、生物质燃烧与二次反应是粗、细粒径段中水溶性离子最重要来源.OC、EC均主要富集于细粒子中,PM_2.1~10中OC与EC相关性较好（R²=0.76）,说明存在共同来源.通过OC/EC特征物比值的方法得到霾日期间碳质颗粒物的来源为机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧.